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炭材料具有比表面积大、孔径可调、取材广泛等优点,以其为载体负载金属活性组分制备硅氢加成催化剂极具发展前景.我们详细总结了近20年不同炭材料如活性炭、石墨与石墨烯、碳纳米管、富勒烯、卡宾等在硅氢加成反应中负载金属催化剂的制备方法、催化性能以及可能的催化机理,并对有望应用到该反应的新型炭材料载体进行了对比与展望.认为未来硅氢加成炭负载型催化剂的研究可聚焦于(1)探寻新型双金属活性组分以进一步提高催化活性;(2)研发更具优势的金属配体,明晰配体与载体、配体与金属之间的相互作用关系以提高催化选择性与稳定性;(3)结合科学可靠的催化机理研究,以期研发出更符合可持续发展要求的炭负载型硅氢加成金属催化剂,可使硅氢加成反应基本实现原子经济性. 相似文献
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柠檬酸对Ru/AC氨合成催化剂结构和活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
使用柠檬酸(CA)修饰石墨化活性炭(AC)和钌以改善Ru/AC催化剂中钌粒子的尺寸分布和催化剂的活性, 并通过透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)、CO化学吸附和N2物理吸附等方法研究了柠檬酸对AC和Ru/AC催化剂织构、钌的分散度和催化剂的活性等性质的影响. 结果表明, 负载的柠檬酸优先吸附于活性炭微孔, 少量柠檬酸即可大幅度降低活性炭的比表面积, 增加活性炭表面含氧官能团的数量, 改善了钌粒子分布. 最佳负载顺序是柠檬酸和氯化钌依次负载. 在活性炭中添加适量的柠檬酸对催化剂的低温活性有显著影响. 柠檬酸处理后的Ru/AC催化剂活性最大提高幅度为21.4%. 相似文献
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研究了稀土金属氧化物La2O3,CeO2,Pr2O3,Nd2O3和Sin2O3对Ru-Bd堇青石催化剂的活性的影响。利用BET,BJH,SEM,XRD,CO化学吸附等测试手段对催化剂进行表征,并对催化剂的反应性能进行评价。SEM测试结果显示La2O3呈“虫卵状”聚集在茧青石表面,而CeO2呈立方CaF2型均匀的覆盖在堇青石表面,Ru粒子呈“孤岛状”均匀地分散在铈改性的堇青石载体表面。茧青石载体经CeO2改性后,催化剂的比表面积、比孔容积以及中、微孔数量均有所提高,孔径分布也得到了明显改善。活性数据显示,适量的稀土金属氧化物均能促进Ru-Ba/堇青石催化剂的活性,其中CeO2的改性效果最好,在10MPa,475℃,5000h^-1时CeO2改性的Ru-Ba/茧青石催化剂的氨合成转化率达到9.9%。研究了CeO2对氨浓度随温度、压力、空速变化趋势的影响。 相似文献
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采用H2O2、HNO3和空气等氧化剂(ox)对碳纳米管-氧化铝(CNTs-alumina)复合材料进行纯化改性处理, 制备了Ru/CNTs-alumina-ox系列催化剂. 透射电镜(TEM), 热重(TG), X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外(FTIR)光谱分析结果表明, CNTs-alumina-H2O2复合载体中碳管结晶度最好, 且部分碳管被打断, 长度变短, 使其表面的羟基、羧基和羰基的含量明显提高. 电感偶合等离子体发射光谱(ICP)分析结果还表明, 经HNO3处理时CNTs-alumina-HNO3复合载体中有Al的溶出, 溶液中Al含量为49.98 mg·g-1. 经三种氧化剂处理后所得到的催化剂, 其结构和表面化学性质存在明显的差别, 影响了氨合成催化剂的活性, 其中以CNTs-alumina-H2O2复合载体制备的催化剂氨合成活性最高, 在10 MPa、425 °C、10000 h-1条件下, Ru/CNTs-alumina-H2O2催化剂氨合成反应速率达到39.8 mmol·g-1·h-1. 相似文献
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沉淀方法对Ru/CeO_2氨合成催化剂催化性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用沉淀法制备了Ru/CeO_2氨合成催化剂,并运用N_2物理吸附、X射线衍射、X射线荧光光谱、CO吸附和H2程序升温还原等技术对其进行了表征,考察了沉淀时反应液的并流、反加、正加以及沉积一沉淀对所制备的Ru/CeO_2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,不同制备方法所得到的催化剂,其氯残留量和载体的还原性能都存在明显的差别,最终影响了催化剂的氨合成活性,其中采用正加法制备的催化剂上氯残留量少,载体易还原,因而催化活性最高,在10MPa,10 000h~(-1),450℃反应时,NH_3浓度达到11.9%. 相似文献
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采用湿浸法制备了用于蒽醌氢化制H2O2的La2O3促进的Pd/Al2O3催化剂,并考察了不同La2O3含量对催化性能的影响. 采用XRD,N2物理吸附,CO2-TPD,H2-O2滴定和电子探针等技术对催化剂进行了表征. 结果表明,加入适量的La2O3能够抑制高温焙烧时Al2O3晶粒的长大,增大催化剂的比表面积,提高金属Pd的分散度,增强载体表面碱性,提高催化剂表面的Pd浓度,减小Pd层厚度,从而提高催化剂的氢化活性. 加入La2O3可使催化剂的Pd负载量由0.281%降至0.188%,而催化剂活性提高了44%. 相似文献