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金属-有机骨架(MOFs)是由金属离子/簇和多齿状有机配体通过配位键桥联而形成的多孔晶态材料。MOFs材料具有孔隙率高、比表面积大、尺寸可调、结构易修饰、功能多样化等特点,使其在气体吸附、分离和催化等方面都具有潜在应用价值。到目前为止,在MOFs合成的几种常见方法中,机械化学法(即在无溶剂或极少量溶剂的情况下研磨固体反应物进行的反应)作为一种清洁、绿色、高效的合成手段逐渐引起人们的关注。本综述总结了近年来机械化学合成MOFs及其复合物的典型进展,目的是为机械化学法合成MOFs及其复合材料提供一个通用而易于理解的概述。目前的研究进展表明,机械化学法是一种实用且环境友好的合成方法,为低成本、宏量生产MOFs及其复合物提供了可能。 相似文献
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新兴有机污染物(Emerging organic contaminants,EOCs)是对人体健康及生态环境具有潜在或实质威胁的新型化学污染物。由于其被频繁使用且能在水生生态系统中持久性存在而对水生生物健康和安全造成严重威胁,故引起大众越来越多的关注。以活性污泥法为代表的传统水处理工艺通常不足以消除这些新兴有机污染物。为高效去除新兴有机污染物,基于新材料的高级氧化技术是最主要的深度处理技术之一。铁基金属-有机骨架(Fe-MOFs)及其复合物在诸多领域得到了广泛的应用,特别是在催化氧化去除水中有机污染物方面展现出良好的应用前景。通过合成方法改进、合成后改性以及与特定功能材料复合等方法可有效提升Fe-MOFs及其相关材料的吸附性能、增强其光吸收特性和促进载流子有效分离等。本文重点综述了Fe-MOFs及其复合物高级氧化(光催化、类芬顿和硫酸根自由基($SO_{4}^{-·}$)介导的氧化)去除水中新兴有机污染物的研究进展,并探讨了未来研究所面临的机遇和挑战。 相似文献
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在避免母体结构坍塌的前提下,通过缺陷工程对金属有机骨架(MOFs)进行处理可有效提升其去除水体污染物的性能。目前,通过调整合成条件(温度、金属/配体比例等)、添加调制剂、热处理和金属节点取代等方式可制备缺陷MOFs。粉末X射线衍射(PXRD)、比表面积分析、热重-差热分析(TGA-DSC)、电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)、球差校正透射电镜(AC-TEM)和X射线吸收光谱(XAS)表征技术可证实MOFs中缺陷的特征。相比原始MOFs,从光催化等高级氧化的角度来看,构造缺陷型MOFs可促进电子转移、减小带隙以提升其高级氧化降解去除污染物的性能。此外,缺陷型MOFs还可为污染物提供更多吸附位点,进一步提升吸附剂的吸附容量和吸附速率。本文系统总结缺陷MOFs的制备方法、现有常见表征技术及其在水处理领域中的应用。同时,本文还根据缺陷MOFs用于去除水中污染物的研究现状对其今后发展予以展望。 相似文献
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The title complexes(NH4)[Ag(dpe)(H2bptc)](1) and Ag2(bpy)(ox)·7H2O(2) were synthesized via slow evaporation at room temperature,and characterized by elemental analysis and infrared spectra.The crystal of 1 crystallizes in triclinic,space group P1 with a = 8.3959(7),b = 11.8088(12),c = 12.8175(13) ,α = 85.507(2),β = 79.245(1),γ = 84.174(2)o,V = 1239.7(2) 3,Z = 2,C28H22AgN3O8,Mr = 636.36,Dc = 1.705 g/cm3,F(000) = 644 and μ(MoKα) = 0.874 mm-1.The final R = 0.0479 and wR = 0.1426 for 3632 observed reflections with I > 2σ(I) and R = 0.0559 and wR = 0.1503 for all data.The crystal of 2 crystallizes in orthorhombic,space group Pnna with a = 17.2291(17),b = 7.5289(6),c = 21.369(2),V = 2771.9(4) 3,Z = 4,C22H30Ag2N4O11,Mr = 742.24,Dc = 1.779 g/cm3,F(000) = 1488 and μ(MoKα) = 1.476 mm-1.The final R = 0.0648 and wR = 0.2058 for 1996 observed reflections with I > 2σ(I) and R = 0.0769 and wR = 0.2192 for all data.X-ray diffraction reveals that in complexes 1 and 2,both 1,2-di(4-pyridyl)ethylene and 4,4'-bipyridine act as typical bidentate N-donor ligands to link two Ag centers.3,3'4,4'-Biphenyltetracarboxylate and oxalate anions play the role of organic linkers and counter-ions to balance the cationic charge of AgI.The rich hydrogen-bonding interactions and ligand-unsupported Ag…Ag interactions as well as π-π stacking interactions contribute to the construction of three-dimensional sandwich-like frameworks. 相似文献
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用吡嗪-2,3-二羧酸、CoCl2·6H2O、MoO3和去离子水在413K下通过水热反应法得到了标题化合物[(Mo2O6)(pz)],该化合物晶体属于正交晶系,空间群为Pbca,晶胞参数为α=0.75778(15)nm,b=0.74057(15)nm,c=1.4112(3)nm,Z=4.单晶衍射数据表明标题化合物由二齿桥联配体吡嗪将二维网状[Mo2O6]。连接成具有三维网络结构的无机一有机杂化化合物,其中每个Mo原子以变型八面体构型和5个氧原子以及1个氮原子配位.标题化合物在300℃之前热性能稳定. 相似文献
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在元素化学教学中,通过密切联系实际、拉近化学与生活的距离、化学史的穿插以及环保意识的渗透等手段激发学生的学习兴趣;利用多媒体技术和网络学堂等现代手段,以求达到良好的教学效果。 相似文献
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在避免母体结构坍塌的前提下,通过缺陷工程对金属有机骨架(MOFs)进行处理可有效提升其去除水体污染物的性能。目前,通过调整合成条件(温度、金属/配体比例等)、添加调制剂、热处理和金属节点取代等方式可制备缺陷MOFs。粉末X射线衍射(PXRD)、比表面积分析、热重-差热分析(TGA-DSC)、电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)、球差校正透射电镜(AC-TEM)和X射线吸收光谱(XAS)表征技术可证实MOFs中缺陷的特征。相比原始MOFs,从光催化等高级氧化的角度来看,构造缺陷型MOFs可促进电子转移、减小带隙以提升其高级氧化降解去除污染物的性能。此外,缺陷型MOFs还可为污染物提供更多吸附位点,进一步提升吸附剂的吸附容量和吸附速率。本文系统总结缺陷MOFs的制备方法、现有常见表征技术及其在水处理领域中的应用。同时,本文还根据缺陷MOFs用于去除水中污染物的研究现状对其今后发展予以展望。 相似文献
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本文综述了包括UiO-66、UiO-67和UiO-68在内的UiO系列金属-有机骨架(MOFs)材料的合成方法、结构特点及各类应用。系统介绍了利用包括扩散法、溶剂热法、微波辅助法、机械研磨法、持续流合成法及电化学合成法等方法合成UiO系列MOFs材料的反应条件、产物特征及优缺点。UiO系列MOFs因稳定的Zr-O键及超高的配位数而具有超高热稳定性和化学稳定性等,其在化学催化、光催化、气体吸附、气体分离、液相吸附有机污染物、荧光、传感、医学和电容器等方面均具有十分广泛的应用。同时,本文还根据UiO系列MOFs材料的研究现状对其未来发展趋势进行了展望。 相似文献
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有毒重金属离子Cr(Ⅵ)广泛应用于制革、电镀、印刷、颜料和抛光等行业,因而成为地表水和地下水中常见的污染物.光催化还原Cr(Ⅵ)为Cr(Ⅲ)利用可持续能源太阳能,费用低且没有二次污染问题,已经受到广泛关注.g-C_3N_4是一种稳定性好且能吸收可见光的优异光催化材料,但也具有比表面积小及电子和空穴容易复合等缺点.为进一步提高g-C_3N_4的光催化效率,人们合成了各种新型复合材料,如g-C_3N_4/Bi2WO6,g-C_3N_4/SiW11和g-C_3N_4/Zn_3V_2O_7(OH)_2(H2O)_2等.本文通过非常简便的球磨-煅烧法制备了金属-有机骨架材料MIL-100(Fe)与类石墨结构氮化碳(g-C_3N_4)的异质结结构(MG-x,x_=5%,10%,20%和30%,代表MIL-100(Fe)占复合物的质量分数),并对复合材料进行了粉末X射线衍射(PXRD)、红外光谱(FTIR)、热重(TGA)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DR)和荧光光谱(PL)等表征.实验研究了MG-x在模拟太阳光照射下光催化还原Cr(Ⅵ)和降解双氯芬酸钠的性能,考察了空穴捕捉剂(乙醇、柠檬酸、草酸和双氯芬酸钠)和pH值(_2~–8)对光催化还原Cr(Ⅵ)效率的影响.实验结果表明,PXRD谱图显示复合物的衍射峰位置均与MIL-100(Fe)及g-C_3N_4的峰位置相吻合,球磨和煅烧后无新衍射峰产生.TEM图片证明复合物中g-C_3N_4附着在MIL-100(Fe)表面.光照80 min后,MG-x复合物的还原效率均大于92%,高于MIL-100(Fe)(75.6%)和g-C_3N_4(79.8%)的还原效率.其中,MG-20%的光催化活性最高,还原效率达到97.0%,且还原Cr(Ⅵ)的速率分别是MIL-100(Fe)的3.08倍和g-C_3N_4的2.31倍.随着MIL-100(Fe)含量的增加,复合物的光催化活性先增后减.这是因为MIL-100(Fe)含量的增加不仅有利于电荷的转移,也有利于可见光的利用,然而过多的MIL-100(Fe)可能会影响异质结的质量,不利于电荷的转移.随着溶液pH值从2提高到8,还原效率从98%降低到9%.这是因为在酸性条件下H+浓度高有利于Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),而当pH6时,Cr3+与OH–形成Cr(OH)_3沉淀附着在催化剂表面,影响对光的吸收,降低了光催化效率.当反应体系中加入乙醇、柠檬酸和草酸时,光催化速率提高,而加入双氯芬酸钠后光催化速率未见提高,这是由于小分子链烃有机物容易捕捉光生空穴,而双氯芬酸钠不能有效捕捉MG-20%产生的光生空穴.电化学测试证明g-C_3N_4的光生电子可转移到MIL-100(Fe)的导带,复合物提高了光生电子和光生空穴的分离效率,从而提高了光催化还原Cr(Ⅵ)的活性.同时,在加入H2O2的条件下,MG-20%在50 min内光催化降解双氯芬酸钠的效率达到100%.MG-20%循环使用5次后,光催化效率没有明显降低,光催化剂的XRD谱没有发生明显变化,证明其具有很好的稳定性.综上,本研究提供了一种具有应用前景的高效MOF/g-C_3N_4复合物光催化剂. 相似文献