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1.
利用浸渍-还原法制备Bi OCl纳米片负载的钯纳米颗粒催化剂(Pd/Bi OCl),对室温催化氧化HCHO产氢性能进行了研究,并与纯Pd纳米颗粒催化效果进行了对比.研究结果表明,Pd/Bi OCl催化剂在有效降低贵金属Pd用量情况下(仅为2%wt),仍表现出比纯Pd纳米颗粒更高的催化HCHO产氢的性能.此外,通过进一步优化甲醛浓度、氢氧化钠浓度、氧气浓度和反应温度等参数,Pd/Bi OCl催化氧化HCHO产氢速率最高可达到200 m L/(min*gcatalyst).进一步研究结果表明,Pd/Bi OCl催化HCHO产氢反应的活化能仅为15.2 k J/mol,远低于无催化剂条件下甲醛产氢的活化能65 k J/mol.  相似文献   
2.
程翔  毕迎普 《分子催化》2020,34(4):341-365
光电催化水分解制氢是目前解决能源危机与环境污染最理想的技术之一.设计和构筑高效的光阳极是实现光电催化技术实际应用的关键.在众多半导体光阳极材料中,TiO_2纳米阵列由于其快的电荷传输速率,高的光热稳定性,无毒和成本低等优点,已经被广泛用于光电催化水分解反应的研究.但是TiO_2本征的光吸收范围窄、光生电荷复合率高、表面水氧化动力学缓慢严重地制约了其太阳能-氢能转换效率.我们结合近年来国内外及本课题组的研究工作详细论述了TiO_2纳米阵列的改性策略,主要包括利用元素掺杂来拓展TiO_2的光吸收范围并提高导电性,构筑异质结促进光电极电荷的分离与转移,半导体敏化增加光电极的可见光吸收并促进电荷转移,表面处理用于增加表面水氧化反应速率.最后指出了该材料发展现状,并对其发展前景做出展望.我们为进一步提高TiO_2纳米阵列的光电催化水分解活性提供了理论指导和实践借鉴.  相似文献   
3.
利用硝基甲烷还原法在室温条件下得到了纳米Pt粒径可控的担载Pt/γ-Al2O3催化剂, 并利用甲醇重整反应为反应探针考察了Pt粒径与催化反应性能之间的关系, 发现催化反应的性能与担载贵金属颗粒粒径之间存在明显的相关性. 通过透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)等测试手段对催化剂进行表征, 发现钠米Pt的粒径大小不但影响甲醇重整反应的活性, 同时也影响反应的选择性, 即催化剂的催化性能与担载贵金属粒径之间存在明显的尺度效应.  相似文献   
4.
半导体光催化材料既可以利用太阳能催化分解水制氢和降解各种有机污染物,同时还可以将温室气体CO2还原成有机低碳烷烃燃料,因此光催化是解决当今能源和环境问题最理想的途径之一.然而,目前所报道的可见光光催化材料大多具有较高的光生载流子复合率和较差的可见光吸收,导致其量子效率较低.因此,开发新型高效可见光光催化材料,拓展半导体材料光谱响应范围以及促进光生电子和空穴有效分离,成为目前光催化材料研究领域急需解决的科学问题.2010年Ye等首次报道了Ag3PO4在光催化中的应用,该材料表现出优异的光催化分解水制氧及降解有机污染物性能,在光吸收波长大于420 nm时的量子效率达到90%.然而,作为一种新型光催化材料,其组成、结构和晶面等对光催化性能的影响尚不清楚.因此,我们开展了Ag3PO4半导体纳米材料的表面微观结构调控研究,创制了一系列具有特殊形貌和选择暴露晶面的Ag3PO4基可见光催化材料,其表现出独特的光催化氧化性能.例如,利用金属络合法制备了具有(100),(110),(111),(221)和(332)等晶面的Ag3PO4晶体,发现通过调控其暴露晶面可进一步提高光催化性能.利用Ag纳米材料所具有的独特表面等离子体共振效应以及良好的导电性,构建了Ag/Ag3PO4核壳型纳米线、项链状Ag/Ag3PO4纳米线、项链状及均匀分布的Ag3PO4/PAN纳米复合纤维等异质光催化材料,提高了光生电子-空穴的分离效率,实现了有机污染物的高效催化氧化消除.然而,由于Ag3PO4在光催化反应过程中的稳定性较差以及成本较高,严重限制了其实际应用.因此,设计和制备具有高稳定性、低成本的Ag3PO4光催化材料成为目前急需开展的研究领域.本文以Ba3(PO4)2纳米片为模板和磷酸离子源,通过阳离子置换法一步制备了具有中空结构的Ba离子掺杂Ag3PO4光催化材料. ;光催化结果表明, Ba离子的掺杂不但可以有效提高Ag3PO4光催化活性,并且可改变降解有机污染物甲基橙(MO)和罗丹明B(RhB)的选择性,实现优先降解MO.另外,此法制备的Ag3PO4材料经重复使用多次后仍表现出较高的光催化性能.进一步研究表明, Ba离子掺杂增强了Ag3PO4的表面电负性,因而吸附具有负电性的MO能力增加,使其光催化性能提高,此外,该法还可用于制备Ba3(PO4)2/Ag3PO4复合光催化材料,当Ag3PO4含量为40%时,该复合材料具有与纯相Ag3PO4相同的光催化剂活性.由此可见,通过合理掺杂金属离子及形成复合结构可以有效提高Ag3PO4光催化材料的活性和稳定性,降低Ag3PO4用量,这对Ag3PO4光催化材料的设计与改进具有一定指导意义.  相似文献   
5.
近年来,光电化学分解水制氢(PEC)技术为未来的能源需求提供了一个清洁、可再生的途径.赤铁矿(α-Fe_2O_3)因其带隙小(~2.1 eV)、无毒、存储量大以及光电化学稳定等优点而受到广泛关注.然而,导电性差、空穴扩散长度短(2~4 nm)、表面水氧化动力学缓慢、激发态寿命短(10×10~(-12) sec)等缺点,极大地限制了Fe_2O_3光阳极的光转换效率.我们回顾了赤铁矿光阳极用于PEC水氧化的研究进展,主要集中在促进Fe_2O_3光阳极表面的水氧化反应,体相的电荷分离和迁移以及提高光吸收能力.最后,对Fe_2O_3光阳极面临的挑战和未来的发展进行了展望.  相似文献   
6.
利用硝基甲烷还原法在室温条件下得到了纳米Pt粒径可控的担载Pt/γ-Al2O3催化剂,并利用甲醇重整反应为反应探针考察了Pt粒径与催化反应性能之间的关系,发现催化反应的性能与担载贵金属颗粒粒径之间存在明显的相关性.通过透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)等测试手段对催化剂进行表征,发现钠米Pt的粒径大小不但影响甲醇重整反应的活性,同时也影响反应的选择性,即催化剂的催化性能与担载贵金属粒径之间存在明显的尺度效应.  相似文献   
7.
毕迎普  吕功煊  耿东生  毕玉水 《化学学报》2005,63(9):802-808,i001
利用硝基甲烷还原法在室温条件下得到了纳米Pt粒径可控的担载Pt/γ-Al2O3催化剂,并利用甲醇重整反应为反应探针考察了Pt粒径与催化反应性能之间的关系,发现催化反应的性能与担载贵金属颗粒粒径之间存在明显的相关性.通过透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)等测试手段对催化剂进行表征,发现钠米Pt的粒径大小不但影响甲醇重整反应的活性,同时也影响反应的选择性,即催化剂的催化性能与担载贵金属粒径之间存在明显的尺度效应.  相似文献   
8.
耿东生  吕功煊  毕玉水  毕迎普 《化学学报》2005,63(7):658-662,F010
采用微乳法室温下合成了粒径可控Pt/Al2O3催化剂(1~10nm),以CO电催化氧化为探针反应考察了Pt微粒尺寸与催化反应性能之间的关系.利用透射电镜(TEM),扫描电镜(SEM),循环伏安法(CV)等手段对催化剂进行表征,结果表明催化剂性能与Pt粒径之间存在明显的尺寸效应,催化剂存在最佳活性尺寸。  相似文献   
9.
在室温条件下利用甲醛还原法,制备了Pt粒径可控纳米颗粒并担载于γ-Al2O3载体上的Pt/γ-Al2O3催化剂.利用甲醇重整反应为探针反应.考察了Pt粒径与催化反应性能之间的关系,发现催化反应的性能与担载贵金属粒径之间存在明显的相关性.结合透射电镜(TEM)表征结果与甲醇水蒸气重整(SRM)性能.发现纳米Pt的粒径大小不但影响甲醇重整反应的活性.同时也影响反应的选择性,即催化剂的性质与担载贵金属粒径之间存在明显的尺度效应.  相似文献   
10.
微乳法合成可控粒径纳米Pt/Al2O3电催化CO氧化的尺寸效应   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用微乳法室温下合成了粒径可控Pt/Al2O3催化剂(1~10 nm), 以CO电催化氧化为探针反应考察了Pt微粒尺寸与催化反应性能之间的关系. 利用透射电镜(TEM), 扫描电镜(SEM), 循环伏安法(CV)等手段对催化剂进行表征, 结果表明催化剂性能与Pt粒径之间存在明显的尺寸效应, 催化剂存在最佳活性尺寸.  相似文献   
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