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双膦配体的合成及铑-双膦配体催化剂对混合辛烯氢甲酰化反应的催化行为 总被引:4,自引:0,他引:4
合成了具有不同电子效应的 3种双膦配体 .其给电子性为 Ph2 P(CH2 ) 4 PPh2 >Ph2 P(O) (CH2 ) 4 PPh2 >Ph2 P(O) (CH2 ) 4 P(O) Ph2 .这 3种配体与醋酸铑二聚体配合物构成的催化剂 ,在混合辛烯的均相氢甲酰化反应中表现出的活性和选择性与配体给电子性强弱的次序完全相反 .我们认为 ,具有弱配位性的 [Rh(CH3COO) 2 ]2 Ph2 P-(O) (CH2 ) 4 P(O) Ph2 催化体系 ,因其形成的活性物种的活泼性高 ,有利于惰性的长碳链混合辛烯的活化转化 .对该体系循环使用的结果表明 ,经历 3次循环后 ,催化剂活性逐渐降低 . 相似文献
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在小型高压反应釜中,研究了钌系双组分催化剂对α,ω-二元羧酸单酯加氢生成ω-羟基羧酸酯的催化性能,结果表明,Ru-Re及Ru-Mo双组分催化具有良好的催 氢性能,α,ω十五一酸单甲酯在Ru-Re以及Ru-Mo双组分催化剂另氢,生成ω-羟基十五烷酸甲酯的收率分别为89.0%和71.0%,反应温度对α,ω二元羧酸单酯加氢生成ω-羟基羧酸酯的收率有较大的影响。 相似文献
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甲醇与乙醇一步合成异丁醛用CuO-ZnO/Al2O3催化剂 总被引:20,自引:0,他引:20
在CuO-ZnO/Al2O3催化剂上,甲醇与乙醇在常压和210 ̄360℃温度下一步反应合成异丁醛。利用正交设计方法,研究了CuO-ZnO/Al2O3体系催化剂组成和制备条件等因素对催化剂催化性能的影响。结果表明,催化剂中CuO含量对催化剂的催化活性影响最大,而ZnO含量则主要影响催化剂对异丁醛的选择性。催化剂制备条件,如沉淀温度、陈化时间等,也不同程度也影响催化剂的催化性能。XRD和BET表征结果 相似文献
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本文采用"原位"红外光谱结合XPS和XRD比较了CuCrK、CoCrK和CuCoCrK三种催化剂在2.5MPa,270℃条件下,CO_2+H_2合成醇的中间体及其演变过程;初步探讨了Cu-Co催化剂中活性金属的作用、氧化物的作用、以及甲醇合成机理和碳链增长机理。研究结果表明,Cu是最主要的合成甲醇活性组分,Co能够导致CO_2离解吸附,而碳链增长则需要二者的协同作用。吸附在金属表面的甲酸盐是甲醇合成的中间体,CO插入表面其它基团是碳链增长的关键步骤,一定量的氧化物的存在对Cu基催化剂合成甲醇活性是必不可少的,能够起到稳定表面甲酸盐的作用。 相似文献
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CO和H_2在铜基催化剂上的加压合成反应中,产物甲醇对于CO和H_2的浓度跃增信号都有初始高值而后下降的应答过程,表明H的解离吸附和表面中间物HCO的生成是总反应中速度慢的两基元步骤。这一研究结果如能得到确认,则可采用周期性反应器,对甲醇合成生产将具有实际意义,应用最优化技术求得了各反应步骤的速度常数,所得结果与定性分析一致。 相似文献
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合成甲醇反应中CO_2和微量O_2的作用以及反应机理的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
本文采用TPD-MS联用,“原位”X-射线衍射和原位红外光谱等实验技术以及催化反应动力学装置,对合成甲醇反应CO_2和微量O_2的作用进行了深入研究。当CO_2浓度在1.0—8.0%范围内,可使甲醇合成反应速率加快。合成反应中适量O_2的作用是在反应过程中先转变为CO_2或吸附态CO_2,然后反应在含适量CO_2的合成气氛下进行。对CO_2的作用机制得出了明确的结论,并对CO_2存在下的多途径反应机理进行了探讨。根据实验结果和理论分析,提出反应气氛中CO_2浓度在1.3%左右,即可维持高反应速率和催化剂的稳定性,以可降低甲醇中的水含量。此结果对改进合成甲醇工艺有参考价值。 相似文献
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