Ni/PDC催化甲醇气相羰基化的动力学数学分析

研究了Ni/聚合物衍生碳(Ni/PDC)催化甲醇气相羰基化过程的动力学行为.Langmuir-Hinshelwood反应机制用于建立动力学数学模型,在此模型基础上导出反应速率的表达式以及反应速率与碘甲烷、一氧化碳和甲醇等反应物分压之间的数学关系.这些关系得到了实验数据的证实.反应速率对反应温度的依赖性以Arrhenius曲线给出,升高反应温度会导致反应控制机制从动力学控制模式转化为扩散控制模式,同时反应的有效速率表达式和表观活化能都有相应的变化.     

多相高分子镍配合物催化甲醇羰基化反应研究

制备了2-乙烯基吡啶/丙烯酸乙二醇酯交联球型共聚物为配体,与氯化镍形成的高分子镍配合物.该配合物比表面积为70～85 m2/g,在反应介质中具有较好的溶胀性.在对配合物进行表征的基础上,对该催化剂催化甲醇羰基化制备醋酸的性能与反应条件的关系进行了研究.结果表明,该配合物催化甲醇羰基化反应具有较好的活性和选择性.     

碳氮复合材料负载镍甲醇羰基化催化剂的研究

通过碳化由偏氯乙烯和丙烯腈悬浮共聚得到的前体,制得碳氮复合材料,将其负载金属镍后即得气相甲醇羰基化反应的催化剂。分别采用扫描电镜(SEM)、氮气吸附、XPS、电子探针(EPMA)等方法对该材料及由其制得的催化剂进行表征,证明该催化剂中的镍呈高度分散的纳米粒子状态。采用固定床反应器对该催化剂进行催化性能测试,结果表明该催化剂在较低金属镍负载量及较温和的条件下即可具有较好的催化性能。该催化剂的最佳镍负载量为1.5%左右。