钾改性对Au/ZSM-5催化剂上正丁烷裂解性能的影响

采用负压沉积沉淀法制备了负载型Au/HZSM-5催化剂,采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、Ｘ射线光电子能谱（XPS）、NH3-TPD、紫外可见漫反射（UV-vis）等技术对催化剂进行了表征分析,并考察了催化剂对正丁烷裂解性能的影响。结果表明,Au金属成功负载到HZSM-5催化剂上,并且金颗粒的尺寸受负载量的影响,其中1.0%Au/HZSM-5催化剂中的金颗粒粒径最小,约为5～10nm。钾离子作为一种碱性离子可以调节载体酸性,随着K离子的引入xK-Au/HZSM-5催化剂的酸性逐渐降低,使Au0的电子结合能更高。相对于HZSM-5,2.0Au/HZSM-5催化剂对于正丁烷的转化率从13.1%提升到了37.5%,对丙烯的选择性从17.2%提升到了52.5%。随着K离子的引入,催化剂对于丁烯以及异丁烷的选择性有所提高,当K离子负荷为0.08%时,对丁烯的选择性从3.8%提高到36.9%,负荷为0.1%时,对异丁烷的选择性由2.8%提升到51.8%。但原料转化率低于2.0Au/HZSM-5,这可能与K的加入降低催化剂酸改性有关。此外通过研究Au/HZSM-5用K+修饰得知Au+离子是Au/HZSM-5催化剂转化正丁烷主要活性中心。     

以粉煤灰为原料制备ZSM-5沸石分子筛及其储氢性能

近年来，随着国内燃煤发电量的持续增长，作为燃煤电厂最主要的固体废弃物，粉煤灰的排放量也随着燃煤消耗的增长而急剧增加，引发了严峻的社会和环境问题。粉煤灰中的铝和硅元素含量很高，具有极高的提取价值。本文先对粉煤灰进行酸处理，除去粉煤灰中碱金属元素，提高硅铝比，之后采用水热合成法直接合成了高结晶度的ZSM-5沸石分子筛，此外还在水热合成时加入一定比例正硅酸乙酯（TEOS）后制备高硅铝比ZSM-5沸石分子筛，对二者在结构、结晶度和储氢性能方面进行了研究。结果表明，加TEOS后的ZSM-5的储氢性能比没有加TEOS的储氢量高，储氢量从0.584%增加到0.846%。