流化床燃烧器中气泡相和密相氧浓度的理论预测与实验验证…

基于流态化两相理论，建立了描述流化床燃烧器中煤焦间歇燃烧过程的数学模型。该模型只有一个可调参数（△Ｔ），能够预测煤焦的烧失时间以及气泡相和密相氧浓度随时间的变化。对模型输入参数的敏感性分析表明，煤焦加入量、探头位置以及过剩空气速度是影响气泡相和密相氧浓度的主要操作因素。     

流化床燃烧器中气泡相和密相氧浓度的理论预测与实验验证：II.…

使用一种特殊的复合氧／气泡探头，对流化床燃烧器中气泡相和密相氧浓度进行了实验测定，并与以两相理论为基础所建立的燃烧模型的预测值进行了比较。燃烧模型较准确地预测了密相氧浓度随时间的变化。对于气泡相，模型值与实验值间存在着少许偏差。当从实验数据中扣除含有碳颗粒的低氧浓度气泡的影响后，气泡相的模型值与实验结果吻合良好。在本实验条件下，燃烧模型的唯一可调参数为煤焦与床层颗粒间的温差值（２０℃）。该温差值明     

水煤气变换反应的微观动力学分析——钾影响铜催化剂活性的MonteCarlo模拟研究

运用ＢＯＣ－ＭＰ方法和ＭｏｎｔｅＣａｒｌｏ模拟方法，讨论了在钾存在的情况下，Ｃｕ（１００）上ＷＧＳ反应中各反应物种吸附热性能的变化，以及各表面基元反应步骤动力学参数的变化规律．研究结果表明，当钾处于低覆盖度时（＜０．１０），ＷＧＳ反应的反应速率随表面钾浓度的增大而增大；而当钾表面浓度较高时，反应速率却随表面钾覆盖度的增大而减小．这可能是由于反应的速控步骤随表面钾覆盖度的变化而发生了改变     

水煤气变换反应的微观动力学分析──Cu基催化剂上H_2S中毒失活原因的 Monte Carlo 模拟研究

用ＢＯＣＭＰ方法及ＭｏｎｔｅＣａｒｌｏ模拟技术，对Ｈ２Ｓ导致Ｃｕ基催化剂失活的原因进行了计算分析。研究结果表明，当原料气中存在Ｈ２Ｓ时，ＷＧＳ反应的活化能明显高于无Ｈ２Ｓ时的活化能，随着表面Ｈ２Ｓ浓度的增大（θ＝０，０．１０，０．２５），反应的活化能也逐渐变大（其大小比为１∶１．３４∶３．３），究其原因可归结为Ｈ２Ｓ的存在使得反应物分子的吸附热减小，从而使Ｈ２Ｏ的解离吸附（ＷＧＳ反应的速控步骤）活化能增大。     

流化床燃烧器中气泡相和密相氧浓度的理论预测与实验验证Ⅰ．理论模型

基于流态化两相理论，建立了描述流化床燃烧器中煤焦间歇燃烧过程的数学模型。该模型只有一个可调参数（△Ｔ），能够预测煤焦的烧失时间以及气泡相和密相氧浓度随时间的变化。对模型输入参数的敏感性分析表明，煤焦加入量、探头位置以及过剩空气速度是影响气泡相和密相氧浓度的主要操作因素。     

水煤气变换反应的微观动力学分析：钾影响铜催化剂活性的Monte Carlo …

运用ＢＯＣ－ＭＰ方法和Ｍｏｎｔｅ Ｃａｒｌｏ模拟方法，讨论了在钾存在的情况下，Ｃｕ（１００）上ＷＧＳ反应中各反应物种吸附热性能的变化，以及各表面基元反应步骤动力学参数的变化规律，研究结果表明，当钾处于低覆盖度时（〈０．１０），ＷＧＳ反应的反应速率随表面钾浓度的增大而增大；而当钾表面浓度较高时，反应速率却随表面钾覆盖度的增大而减小。这可能是由于反应的速控步骤随表面钾覆盖度的变化而发生了改变。     

水煤气变换反应的微观动力学分析：Cu基催化剂上H2S中毒失活原因 …

用ＢＯＣ－ＭＰ方法及Ｍｏｎｔｅ Ｃａｒｌｏ模拟技术，对Ｈ２Ｓ导致Ｃｕ基催化剂失活的原因进行了计算分析。研究结果表明，当原料气中存在Ｈ２Ｓ时，ＷＧＳ反应的活化能明显高于无Ｈ２Ｓ时的活化能，随着表面Ｈ２Ｓ浓度的增大（θ＝０，０．１０，０．２５），反应的活化能也逐渐变大（其大小比为１：１．３４：３．３），究其原因可归结为Ｈ２Ｓ的存在使得反应物分子的吸附热减小，从而使Ｈ２Ｏ的解离吸附（ＷＧＳ反应的速控步骤     

Cu／ZnO催化剂上逆向水煤气变换反应反应机理的Monte Carlo模拟

采用Ｍｏｎｔｅ Ｃａｒｌｏ方法模拟了ＣＯ２在Ｕ／ＺｎＯ催化剂上的解离反应，发现在ＣＯ２的解离过程中只有ＣＯ生成；若用Ｈ２对生成的表面吸附氧进行还原，所生成的Ｈ２Ｏ量与前期生成的ＣＯ量相同，说明在Ｃｕ／ＺｎＯ上ＣＯ２和Ｈ２之间发生了化学计量的氧化还原反应，即逆向水煤气反应可能以表面氧化还原反应机理进行。     

Cu(111)与Cu(110)上水煤气变换反应的微观动力学分析及Monte Carlo模拟

通过对Cu(111)与Cu(110)晶面上水煤气变换反应中基元步骤动力学参数的计算及表面氧化还原机理的Monte Carlo模拟,发现该反应为结构敏感反应,其表观活化能强烈地依赖于催化剂的表面结构,从而在一定程度上从分子水平阐明了催化剂表面结构对反应活性的影响.     

不同金属催化水煤气变换反应活性的Monte Carlo模拟研究

运用BOC-MP方法对Cu(110),Cu(111),Pd(111)和Au(111)等过渡金属催化的WGS反应的可能微观动力学步骤进行了详尽的能学数据计算,并结合MonteCarlo方法对WGS反应的表面氧化还原机理进行了计算机模拟。结果表明,Cu的催化活性优于Pd,Au的催化活性,并获得了相应金属上WGS反应的表观活化能及动力学指前因子(相对值);在此基础上,对该反应的结构敏感性进行了研究,发现该反应为一结构敏感反应,与实验结果相符。