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CO_2是一种对大气环境有重要影响的温室气体,同时又是一种廉价的碳源.合成氨工业中用NH_3和CO_2反应生成尿素和碳酸氢铵是CO_2大规模利用的典范.近年来研究表明,在高效催化剂的作用下,CO_2可以作为原料参与精细化学品的合成,如CO_2与H_2(或有机硅)和胺反应可以生成N-甲酰胺和N,N-二甲基胺类化合物.同时,CO_2还可以作为原料参与大宗基础化学品的合成,如CO_2用H_2(或有机硅烷)还原可以生成甲(乙)酸,CO_2和H_2在不同反应条件下可以生成低碳烯烃或甲醇等高附加值的化学品,这为CO_2的转化和利用开辟了新途径.本文对近年来CO_2与H_2(或有机硅烷)和胺反应生成N-甲酰胺和N,N-二甲基胺类化合物、H_2(或有机硅烷)还原CO_2生成甲酸、CO_2和H_2生成低碳烯烃和甲醇的一些高效催化剂体系、催化反应工艺条件、催化反应机理等方面的研究进展进行了归纳、评述和展望,以期对开发CO_2催化转化为高附加值化学品的新工艺提供参考. 相似文献
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在磁性SiO2@Fe3O4纳米微球表面原位合成包覆不同含量的Y-MOF,从而制备出新型磁性Y-MOF@SiO2@Fe3O4催化剂。采用XRD、TEM、FT-IR、VSM和N2吸附-脱附测试等手段对催化剂的结构进行表征,并且评价了催化剂对苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应性能。结果表明Y-MOF能均匀包覆在磁性SiO2@Fe3O4纳米微球表面,形成具有核壳结构的磁性Y-MOF@SiO2@Fe3O4催化剂,催化剂具有良好的超顺磁性。Y-MOF含量为43.3%(w/w)的Y-MOF@SiO2@Fe3O4催化剂,在苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应表现出最好的催化性能,丙烯酸甲酯的转化率为88.3%时,N-(β-甲氧碳酰乙基)苯胺的选择性可达99.8%。反应后的催化剂可以通过外磁场容易回收,并且重复使用5次其转化率和选择性没有明显下降。 相似文献
3.
SAPO-34分子筛被广泛应用于甲醇制烯烃(MTO)反应中,目前已实现工业化应用。传统的SAPO-34分子筛在催化过程中容易发生积炭、焦化,导致分子筛失活、单程使用寿命短等问题。纳米级SAPO-34分子筛具有较小晶体尺寸,较高比表面积,减少扩散限制、增强催化剂活性中心和抗积炭能力,在MTO中催化性能相较于传统分子筛更佳。本文从晶种辅助、增加添加剂、双模板剂和优化结晶条件等角度介绍纳米级SAPO-34的制备方法,进一步分析了各不同条件对纳米晶体尺寸的影响,对不同尺寸的纳米级SAPO-34在MTO中的催化性能进行了探讨,提出了目前研究的问题及未来发展的方向。 相似文献
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以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,采用低温老化、高温晶化2段变温法合成出了球状多级孔ZSM-5分子筛。利用XRD、FT-IR、NH_3-TPD、SEM、TEM以及氮气吸-脱附等测试对合成样品进行了表征。结果表明:直径约为2μm左右的球状多级孔ZSM-5分子筛颗粒内的晶间介孔和大孔主要由棒状纳米晶堆积而成的,该产品具有较大的比表面积和介孔孔容。同常规水热法一步合成的微孔ZSM-5分子筛相比,2段变温法合成的多级孔ZSM-5分子筛具有更高的B酸/L酸比例(C_(BP)/C_(LP))、强酸/弱酸比例(C_s/C_w)以及活性位可接近性指数(ACI)。催化裂化评价结果显示,得益于活性位可接近性指数等指标的提高,球状多级孔ZSM-5分子筛比常规合成的微孔ZSM-5分子筛具有更高的转化率和丙烯收率等优异的催化性能。 相似文献
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在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面原位合成包覆不同含量的Y-MOF,从而制备出新型磁性Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂。采用XRD、TEM、FT-IR、VSM和N_2吸附-脱附测试等手段对催化剂的结构进行表征,并且评价了催化剂对苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应性能。结果表明Y-MOF能均匀包覆在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面,形成具有核壳结构的磁性YMOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂,催化剂具有良好的超顺磁性。Y-MOF含量为43.3%(w/w)的Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂,在苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应表现出最好的催化性能,丙烯酸甲酯的转化率为88.3%时,N-(β-甲氧碳酰乙基)苯胺的选择性可达99.8%。反应后的催化剂可以通过外磁场容易回收,并且重复使用5次其转化率和选择性没有明显下降。 相似文献
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Na-W-Mn/SiO2催化剂体系中W和Mn对甲烷氧化偶联反应的作用 总被引:4,自引:0,他引:4
制备了一系列不同W,Mn含量的Na-W-Mn/SiO2催化剂,并进行了其催化甲烷氧化偶联反应性能评价和XPS,XRD表征.研究结果表明,W和Mn的含量分别为2.2%≤W≤8.9%和0.5%≤Mn≤3%时,催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能.Mn的表面浓度与甲烷的转化率和乙烯的选择性有较好的对应关系,W的表面浓度与乙烷的选择性有一定的关联,据此提出Na-O-Mn和Na-O-W都是甲烷氧化偶联反应的活性中心.反应的活性相是Na2WO4,Na2W2O7和Mn2O3. 相似文献
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以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,仲钨酸铵为钨源,采用水热晶化法一步合成了不同钨含量(以Si、W物质的量比nSi/nW表示)的WO3-MCM-48,然后经甲烷/氢气(V/V=1/4)混和气体程序升温还原碳化(TPC),制备出了WxC-MCM-48(x=1、2)催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附和NH3-TPD对样品的结构进行了表征,用噻吩作为模型化合物,对WxC-MCM-48催化剂的加氢脱硫催化活性进行了评价。结果表明,在一定钨含量的条件下,WO3-MCM-48和WxC-MCM-48样品仍然保持MCM-48的三维立方有序介孔结构,nSi/nW=30~15时,碳化钨的物相为W2C;nSi/nW=7.5时,碳化钨为W2C和WC物相,WxC-MCM-48催化剂表现出了良好的加氢脱硫催化性能。 相似文献
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本文以二苯基甲酮的KBr压片为标样,在Bruker IFS 120HR付里叶变换红外光谱仪上系统考察了该仪器折一些重要操作参数(光源光栏、切趾函数、扫描速度)对光谱质量(信噪比,分辨率)的影响。从而获得了测样时的优化操作条件。 相似文献
10.
考察了反应温度、气体空速和进料中CH4:O2比值对Mo2C/Al2O3催化的POM反应制合成气的影响.结果发现较高的温度具有较高的甲烷转化率、CO和H2的选择性;而在较低的温度下,对CO的选择性比对H2的影响更大.反应气体的空速较小时对于甲烷的转化率、CO和H2的选择性是有利的;而在较高的气体空速下,氢气的选择性则更低.进料中CH4:O2比值稍高于2:1时有利于获得高的甲烷转化率、CO和H2的选择性.并且还可以增加催化剂的稳定性.当CH4:O2比值低于2:1时.甲烷转化率、CO和H2选择性随反应的进行急剧下降.而当此比值调整到高于2:1时.转化率和选择件都可以得到恢复。 相似文献