一种规整单壁碳纳米笼的合成与改性及其对水体结晶紫分子的吸附性能

运用催化气相沉积法及继之的纯化处理,获得了具有规整外型、中空及密集阵列的单壁三维结构碳纳米笼(carbon nanocages,CNCs)。尝试将其用于水体阳离子染料结晶紫(crystal violet,CV)的吸附去除,实验条件下其上CV的饱和吸附容量可达542.6 mg·g~(-1)。进一步以十二烷基苯磺酸钠(sodium dodecyl benzene sulfonate,SDBS)对制得的CNCs表面进行亲水性改性,观察到了改性CNCs对CV吸附性能的明显提升,相同条件下其上CV的饱和吸附容量显著提升至748.5 mg·g~(-1)。运用多种表征及测定,探明改性前后CNCs的组成和结构,并尝试与其吸附性能关联,在此基础上探明改性及促进机制,为进一步研发具有实用意义的污水处理技术提供有益参考。     

新型Fe掺杂钙钛矿型KMgF_3光催化剂制备及性能

通过微乳液法制备了Fe掺杂钙钛矿型KMgF_3光催化剂,运用扫描电子显微观察(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL spectra)、X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂形貌、结构及理化特性等进行表征。考察了制备材料对水体中罗丹明B和甲基橙的光降解性能和其稳定性。结果表明,Fe~(3+)通过取代Mg~(2+)掺杂进入KMgF_3晶格形成均质固溶体,抑制晶粒长大和团聚的同时形成新的掺杂能级和浅电子陷阱,显著改善催化剂的光谱响应和抑制催化剂表面光生电子和空穴的复合。最适Fe~(3+)掺杂量为Mg~(2+)的1/4(摩尔分数),掺杂催化剂对水体罗丹明B、甲基橙的降解率30min内分别可达92%、91%,相比未掺杂的催化剂,降解率分别显著提升了约63%、68%。经5次光降解实验循环后,掺杂催化剂活性仍可保持新鲜催化剂的90%以上。     

一种规整单壁碳纳米笼的合成与改性及其对水体结晶紫分子的吸附性能

运用催化气相沉积法及继之的纯化处理，获得了具有规整外型、中空及密集阵列的单壁三维结构碳纳米笼（carbon nanocages，CNCs）。尝试将其用于水体阳离子染料结晶紫（crystal violet，CV）的吸附去除，实验条件下其上CV的饱和吸附容量可达542.6 mg·g^-1。进一步以十二烷基苯磺酸钠（sodium dodecyl benzene sulfonate，SDBS）对制得的CNCs表面进行亲水性改性，观察到了改性CNCs对CV吸附性能的明显提升，相同条件下其上CV的饱和吸附容量显著提升至748.5 mg·g^-1。运用多种表征及测定，探明改性前后CNCs的组成和结构，并尝试与其吸附性能关联，在此基础上探明改性及促进机制，为进一步研发具有实用意义的污水处理技术提供有益参考。     

LaCoO3晶格结构内外Mg的同步改性及其光催化性能

运用溶胶-凝胶法同步获得了LaCoO_3钙钛矿晶格结构内Mg~(2+)的掺杂改性及晶格结构外MgO的异质结复合改性。观察到了同步改性后LaCoO_3催化剂上水体罗丹明B(RhB)光催化降解活性的显著提升,相同实验条件下最适Mg含量改性LaCoO_3上RhB的降解率从原始LaCoO_3的58%显著提升至98%,表观一级动力学常数为改性前催化剂的4.5倍。运用X射线衍射(XRD)、氮气低温吸附-脱附(BET法)、扫描及透射电子显微镜(SEM,TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(DRS)及光致发光光谱(PL)等分析和表征系统探讨了改性前后催化剂的理化特征。结果表明,约10%Co~(3+)晶格结点可为Mg~(2+)掺杂取代而LaCoO_3钙钛矿结构基本保持不变,适量Mg~(2+)对Co~(3+)的掺杂取代可形成晶格畸变和杂质能级、衍生Co~(4+)及促进溶氧吸附从而有利于RhB的光催化降解,过量掺杂的Mg则可能成为光生载流子复合中心从而不利于RhB的去除。适量MgO异质结复合改性LaCoO_3一方面赋予复合催化剂较大表面积,利于RhB富集,也赋予丰富的表面羟基利于光生电子的捕获并衍生活性羟基自由基;另一方面还可能通过LaCoO_3与MgO异质结间电子的跃迁和流动以及晶格氧空位抑制光生载流子的复合,提高复合催化剂的光量子效率。     

LaCoO3晶格结构内外Mg的同步改性及其光催化性能

运用溶胶-凝胶法同步获得了LaCoO₃钙钛矿晶格结构内Mg²⁺的掺杂改性及晶格结构外MgO的异质结复合改性。观察到了同步改性后LaCoO₃催化剂上水体罗丹明B（RhB）光催化降解活性的显著提升,相同实验条件下最适Mg含量改性LaCoO₃上RhB的降解率从原始LaCoO₃的58%显著提升至98%,表观一级动力学常数为改性前催化剂的4.5倍。运用X射线衍射（XRD）、氮气低温吸附-脱附（BET法）、扫描及透射电子显微镜（SEM,TEM）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X光电子能谱（XPS）、紫外-可见漫反射（DRS）及光致发光光谱（PL）等分析和表征系统探讨了改性前后催化剂的理化特征。结果表明,约10% Co³⁺晶格结点可为Mg²⁺掺杂取代而LaCoO₃钙钛矿结构基本保持不变,适量Mg²⁺对Co³⁺的掺杂取代可形成晶格畸变和杂质能级、衍生Co⁴⁺及促进溶氧吸附从而有利于RhB的光催化降解,过量掺杂的Mg则可能成为光生载流子复合中心从而不利于RhB的去除。适量MgO异质结复合改性LaCoO₃一方面赋予复合催化剂较大表面积,利于RhB富集,也赋予丰富的表面羟基利于光生电子的捕获并衍生活性羟基自由基;另一方面还可能通过LaCoO₃与MgO异质结间电子的跃迁和流动以及晶格氧空位抑制光生载流子的复合,提高复合催化剂的光量子效率。     

Fe对NaNbO3的晶格掺杂和同步异质结改性及其光催化性能

运用溶剂热法及继之的高温晶化法制备钙钛矿结构NaNbO₃,并在此基础上同步获得了NaNbO₃晶格内Fe³⁺的掺杂和NaNbO₃晶格外α-Fe₂O₃的异质结复合.观察到了同步改性NaNbO₃对水体罗丹明B（RhB）光催化降解效率的显著提升,最适Fe含量的改性NaNbO₃对罗丹明B 1 h内的降解率可达95%,表观一级动力学速率常数为改性前NaNbO₃的近7倍.运用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微（SEM）、X光电子能谱（XPS）、光致发光（PL）光谱、低温N₂吸附-脱附（BET法）,电子自旋共振光谱（ESR）,紫外-可见漫反射光谱（DRS）及光致电流检测等表征和测量探明改性体系的组成及结构,并表明Fe³⁺对Nb⁵⁺的掺杂取代可通过杂质能级形成、电子和空穴捕获以及溶氧吸附的促进从而有利于对罗丹明B的光催化降解;适量α-Fe₂O₃晶格外复合改性NaNbO₃可通过NaNbO₃与α-Fe₂O₃异质结间电子的跃迁和流动提高复合催化剂的光量子效率.Fe对NaNbO₃晶格内外改性促活的实质可能在于光生载流子迁移的促进和对其复合的抑制.