铝掺杂针铁矿的制备、表征及吸附氟的特性

水热条件下制备了针铁矿（Goe）和几种铝掺杂针铁矿（Goe-Al_0.1,Goe-Al_0.2和Goe-Al_0.4）,用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、氮气物理性吸附、酸碱滴定等手段对样品进行了表征,并研究了它们对氟离子的吸附特性。结果表明,随着铝掺杂量的增加,铝掺杂针铁矿的结晶度不断减弱、颗粒的长度不断减小。4种样品的微孔表面积、孔体积和表面分形度都表现为Goe < Goe-Al_0.1 < Goe-Al_0.2 < Goe-Al_0.4,而孔径分布表现为相反的顺序。Goe、Goe-Al_0.1、Goe-Al_0.2和Goe-Al_0.4的电荷零点（PZC）分别为8.2、8.3、8.5和8.7,pH=5.0时它们的表面电荷量分别为0.66、0.83、1.03和1.19 mmol·g^-1。准二级动力学模型适合描述4种样品对氟的吸附动力学过程,表明化学吸附是主要作用机制。一位Langmuir模型可较好的拟合等温吸附数据（R²为0.967~0.981）,二位Langmuir模型对等温吸附数据的拟合度更高（R²为0.982~0.995）,而Freundlich模型的拟合度较低（R²为0.877~0.912）。初始pH=5.0时,Goe、Goe-Al_0.1、Goe-Al_0.2和Goe-Al_0.4对氟的最大吸附容量分别为8.83、10.24、11.72和12.86 mg·g^-1。可见,铝掺杂针铁矿对土水环境中氟的吸附容量高于纯针铁矿。     

铝掺杂针铁矿的制备、表征及吸附氟的特性

水热条件下制备了针铁矿(Goe)和几种铝掺杂针铁矿(Goe-Al_(0.1),Goe-Al_(0.2)和Goe-Al_(0.4)),用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氮气物理性吸附、酸碱滴定等手段对样品进行了表征,并研究了它们对氟离子的吸附特性。结果表明,随着铝掺杂量的增加,铝掺杂针铁矿的结晶度不断减弱、颗粒的长度不断减小。4种样品的微孔表面积、孔体积和表面分形度都表现为GoeGoeAl0.1Goe-Al_(0.2)Goe-Al_(0.4),而孔径分布表现为相反的顺序。Goe、Goe-Al_(0.1)、Goe-Al_(0.2)和Goe-Al_(0.4)的电荷零点(PZC)分别为8.2、8.3、8.5和8.7,pH=5.0时它们的表面电荷量分别为0.66、0.83、1.03和1.19 mmol·g~(-1)。准二级动力学模型适合描述4种样品对氟的吸附动力学过程,表明化学吸附是主要作用机制。一位Langmuir模型可较好的拟合等温吸附数据(R2为0.967~0.981),二位Langmuir模型对等温吸附数据的拟合度更高(R2为0.982~0.995),而Freundlich模型的拟合度较低(R2为0.877~0.912)。初始pH=5.0时,Goe、Goe-Al_(0.1)、Goe-Al_(0.2)和Goe-Al_(0.4)对氟的最大吸附容量分别为8.83、10.24、11.72和12.86 mg·g~(-1)。可见,铝掺杂针铁矿对土-水环境中氟的吸附容量高于纯针铁矿。     

利用无标记的分子信标及核酸染料Hoechst 33258检测特定序列核酸

利用无标记的分子信标及核酸染料Hoechst 33258建立了一种高灵敏、高选择性的特定序列核酸检测方法,并以野生型乙型肝炎病毒的一段寡核苷酸序列为目标DNA,对这种方法进行了验证。在此体系中,分子信标的茎完全设计成C/G碱基对。在没有目标DNA时,Hoechst 33258与分子信标作用较弱,其荧光信号很弱;当有目标DNA存在时,分子信标与目标DNA杂交形成双链,Hoechst 33258与双链DNA作用后荧光信号显著增强。在优化条件下,目标DNA浓度在2×10-10~2×10-8mol/L范围内时,Hoechst 33258的荧光强度(ΔI)与目标DNA的浓度(C)之间具有良好的线性关系,回归方程为ΔI=3.3439C+18.6949(R2=0.9982),方法检出限(3σ)为9×10-11mol/L。此方法操作简单、检测速度快、灵敏度高、重现性好、检出限低。     

二氯二茂钛的二乙胺法合成、表征及其催化丁苯共聚物加氢的性能

在二乙胺的存在下,用混合溶剂合成,反应条件温和,合成操作安全可靠,收率达78.6%;洗涤产物滤饼时用甲醇代替盐酸,避免了酸性废水的产生与排放;用甲苯重结晶,晶形好、纯度高。并对二氯二茂钛进行加氢催化性能研究,确定反应温度为67-75℃,压力为2.0 MPa以上,催化剂用量为0.4 mmol/100 g聚合物时,反应2小时丁苯共聚物的加氢度达98%以上。     

钛酸钙的电沉积法制备及表征

采用硝酸钙为钙源,钛酸丁酯为钛源,通过电极沉淀法制备钛酸钙.利用红外光谱仪对制备所得的钛酸钙进行表征.结果显示,在室温条件下,于外加5 V的电场中反应3 h,所得前驱体在800℃下焙烧2 h可得到纯度较高的钛酸钙产品.     

几种赤铁矿的制备、表征及其对氟的吸附性能研究

采用水热合成法、灼烧针铁矿和纤铁矿的方法制备了3种赤铁矿,分别记为Hem-1、Hem-2和Hem-3;用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、比表面及微孔分析、质子电位滴定等技术分析了样品的表面性质,并研究了样品吸附氟离子的特性。结果显示,Hem-1为纯度高、结晶度良好的赤铁矿,Hem-2和Hem-3为结晶度依次减弱的赤铁矿。Hem-1、Hem-2和Hem-3分别为100~200 nm的似球状物、长度200~500 nm的棒状物和100 nm左右无特征形貌的纳米颗粒。Hem-1、Hem-2和Hem-3的比表面积分别为24.46、23.29和37.16 m2·g~(-1)。样品的表面分形度和表面活性羟基密度都表现为Hem-1Hem-2Hem-3。Hem-1、Hem-2和Hem-3对氟离子的最大吸附量qmax分别为6.23、7.19和10.54 mg·g-1。可见,不同方法制备的赤铁矿对氟的吸附容量有较大差异。Langmuir模型比较适合拟合Hem-1和Hem-2对氟离子的等温吸附数据(R2分别为0.988和0.991),而Freundlich模型对Hem-3的等温吸附数据的拟合度较高(R2为0.971)。这表明Hem-1和Hem-2对氟离子的吸附为匀质性表面的单层吸附,而异质性表面的多层吸附为Hem-3吸附氟离子的主要模式。     

二氯二茂锆的合成及其对丁苯共聚物加氢的催化活性

采用二乙胺法,ZrCl4与环戊二烯在混合溶剂[V(二氯甲烷)∶V(THF)=3∶7]中回流反应6 h,成功地合成了二氯二茂锆(1),收率43.1%,纯度98.3%,其结构经1H NMR和IR表征。以1催化丁苯共聚物(SBS)加氢[14 mmol.(kg SBS)-1,P2.0 MPa,于90℃反应1 h],SBS加氢度大于98%。     

密度泛函理论模拟外电场对铁氧体电子结构的影响

通过密度泛函理论(DFT)模拟了3种典型的铁氧体(Fe₂O₃、Fe₃O₄和α-FeOOH)受外电场作用下的电子结构，研究了外电场对不同铁氧体电子结构的影响。DFT模拟结果显示：外电场的存在能够有效提高Fe₂O₃、Fe₃O₄和α-FeOOH晶体结构的价带位置，从而导致3种铁氧体的带隙出现明显的降低；当外电场强度为0.01 V·nm^-1时，Fe₂O₃、Fe₃O₄和α-FeOOH的带隙分别降低了0.36、0.12和0.34 eV；当电场增大至0.1 V·nm^-1时，Fe₂O₃晶体出现击穿现象，Fe—O化学键断裂导致Fe原子的电子沿外电场方向高度离域至相邻Fe原子，而Fe₃O₄和α-FeOOH则仅出现不同价带能级电子局域性增强且能量同质化，因而显示出相对稳定的物理化学结构。此外，外电场的存在可导致3种铁氧体价带电子均出现简并现象，且随电场强度增大而增强。3种铁氧体中，外电场的存在导致Fe₂O₃晶体中Fe原子的电荷密度增大而降低O原子的电荷密度； Fe₃O₄晶体结构中不同配位结构的Fe原子以及配位O原子的Hirshfeld电荷几乎不受外电场的影响； α-FeOOH晶体中共边FeO₆配位结构的Hirshfeld电荷受外电场影响较小，而共角FeO₆配位结构的Hirshfeld电荷受外电场影响较大，且H原子的电荷在强外电场作用下发生歧化响应。随着外电场强度逐渐增大，Fe₃O₄晶体的电子自旋态密度逐渐增大，而α-FeOOH晶体的电子自旋态密度则显示出降低的规律。     

密度泛函理论模拟外电场对铁氧体电子结构的影响

通过密度泛函理论(DFT)模拟了3种典型的铁氧体(Fe₂O₃、Fe₃O₄和α-FeOOH)受外电场作用下的电子结构,研究了外电场对不同铁氧体电子结构的影响。DFT模拟结果显示:外电场的存在能够有效提高Fe₂O₃、Fe₃O₄和α-FeOOH晶体结构的价带位置,从而导致3种铁氧体的带隙出现明显的降低;当外电场强度为0.01 V·nm^-1时,Fe₂O₃、Fe₃O₄和α-FeOOH的带隙分别降低了0.36、0.12和0.34 eV;当电场增大至0.1 V·nm^-1时,Fe₂O₃晶体出现击穿现象,Fe—O化学键断裂导致Fe原子的电子沿外电场方向高度离域至相邻Fe原子,而Fe₃O₄和α-FeOOH则仅出现不同...