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核级锆铪分离是限制我国核能发展的“卡脖子”难题,溶剂萃取法是应用最为广泛的锆铪分离工艺,但存在污染严重、分离效率低、易产生第三相等问题。萃取色层法分离相似金属离子效率高,优先吸附含量少的铪的萃淋树脂是萃取色层法分离锆铪的关键。本文以亲水性二氧化硅(SiO2)为基底,合成了优先吸附铪的悬挂二烷基次膦酸官能团的新型萃淋树脂(SiO2-POOH)。通过FT-IR和SEM-EDS对萃淋树脂SiO2-POOH进行表征,通过静态吸附实验研究H2SO4体系下SiO2-POOH对锆铪的吸附分离性能。结果表明:(1) H2SO4体系下,SiO2-POOH优先吸附铪。在H2SO4浓度0.5~4mol·L-1范围内,随着H2SO4浓度的增大,锆铪的吸附率均降低;(2)低酸度(0.5~1.0mol·L 相似文献
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基于密度泛函理论计算,研究了H2和CO2在氮掺杂石墨烯负载单原子Zr催化剂(Zr Nx-Gr)上的吸附和CO2催化加氢反应. H2和CO2在Zr N3-Gr上单独吸附的吸附能分别为-0.49和-2.17 e V,在H2和CO2共吸附状态下,吸附能为-2.24 e V,均高于在Zr N4-Gr表面的吸附能,表明Zr N3-Gr表面更利于CO2加氢反应的发生.在Zr N3-Gr表面, CO2在共吸附后保持了其单独吸附时的特性,削弱了H2分子的吸附. CO2在Zr Nx-Gr表面催化加氢反应起始于H2和CO2的共吸附构型,沿反式HCOOH路径形成甲酸盐(HCOO*)中间体,然后HCOO*基团吸附H原子形成反式甲酸,在Zr N3-Gr和Zr N4-Gr表面该路径的反应能垒分别为1.85和2.48 e V.另一路径为产生CO与H2O的反应,在Zr N3-Gr和Zr N4-Gr表面的反应能垒分别为1.86和1.73 e V,表明Zr N3-Gr更利于CO2加氢生成甲酸反应的发生,而Zr N4-Gr表面更利于CO的产生. 相似文献
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甲烷热裂解制氢并生成高附加值的纳米碳材料,被认为是极具发展前景的氢气生产途径,但高性能催化剂的研发仍存在诸多挑战.我们选择多种载体(TS-1、 IM-5、 Y、介孔SiO2、 γ-Al2O3、 CNTs),采用浸渍法制备Ni-Cu负载催化剂,通过低温N2吸附-脱附、 XRD、 SEM和H2-TPR等系列表征方法对样品进行分析,考察不同载体对催化剂甲烷裂解制氢和纳米碳材料的影响.实验结果发现,分子筛载体独特的孔道结构有利于金属颗粒的分散,能有效避免反应中界面效应导致的催化剂失活,可提高催化剂反应活性并延长反应寿命,也显著提高了其碳产率.其中以IM-5分子筛为载体的催化剂表现最佳,在反应温度为700℃时, NiCu/IM-5催化剂甲烷转化率高达80%,氢气选择性达100%,反应400 min后活性未见明显降低. NiCu/IM-5催化剂碳产率高达1 446 gC/gcat,是NiCu/SiO2催化剂的5.7倍, NiCu/γ-Al 相似文献
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为了准确测定板栗中矿物元素和稀土元素的含量水平,采用冷冻干燥方式预处理样品,选用硝酸和过氧化氢体系微波消解样品,结合电感耦合等离子体质谱技术,建立了板栗中钠(Na)、钾(K)、镁(Mg)、锰(Mn)、铁(Fe)、钒(V)、钴(Co)等19种矿物元素及镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)、钇(Y)等15种稀土元素的同时分析测定方法。方法检出限为0.0027~0.78μg/L,相对标准偏差为1.4%~6.3%。通过国家标准物质GBW10019苹果的准确度实验验证,测定结果均在标准证书值范围内。实验结果表明,方法适用于板栗中矿物元素及稀土元素的同时测定。 相似文献
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非规则颗粒材料广泛地存在于自然界和工业生产中,其复杂的几何形态对力学性质有显著的影响.为构建更接近真实颗粒形态的理论模型,以扩展多面体为基本单元,发展了扩展多面体组合单元.为验证扩展多面体组合单元的可靠性,分别对凸形三棱柱单元、凹形正倒锥体单元在平底漏斗中的卸料过程进行了离散元模拟,并与试验结果进行比较分析,得到其具有较好的一致性.在此基础上,对不同形态的组合单元进行堆积和卸料离散元模拟,研究了颗粒形状对堆积分数、卸料流量和休止角的影响.结果表明,颗粒形状越复杂,颗粒之间的互锁效应越显著,颗粒系统更加稳定.扩展多面体组合单元的有效应用,为离散元数值模拟描述任意形态颗粒材料提供了一种新的构建方法. 相似文献
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基于密度泛函理论(DFT)计算研究了O3在完整和具有氧空位的CuO(111)表面吸附的吸附位、吸附结构、吸附能和电子转移情况,比较了O3在完整表面和具有氧空位的表面分解的路径和能垒,分析了氧空位和表面吸附氧的生成机理。结果表明,在完整CuO表面,O3分子通过化学吸附或物理吸附表面结合,吸附能最高为-1.22eV(构型bri(2))。O3在具有氧空位的CuO表面均为化学吸附,吸附能最高为-2.95eV(构型ovbri(3)),显著高于完整表面的吸附能。O3吸附后,Cu吸附位的电荷密度减小,O3中的O原子附近的电荷密度显著增强,电荷从CuO表面转移到O3,并形成Cu-O离子键。O3分解后形成了超氧物种,提高了表面的氧化活性。在完整表面,以构型bri(2)为起始构型的路径反应能垒最低,为0.52eV;O2*在完整表面的脱附所需要的最低能量为0.42eV,形成氧空位的O2*脱附能为2.06eV。在具有氧空位的表面,O3分解的反应能垒为0.30eV(构型ovbri(1))和0.12eV(构型ovbri(3)),均低于完整表面的反应能垒;分解形成的O2*的最低脱附能也低于完整表面,为0.27eV。可见,氧空位的形成提高了吸附能,降低了反应能垒,使O3分子更容易吸附在CuO表面,并加快了O3的催化分解。 相似文献
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以往的研究发现双焦点句中第一个焦点后往往缺少音高压缩。这一现象是否与两个焦点间的音节数有关?实验控制了焦点词的位置和句子长度两个因素,发现双焦点句中两个焦点既相互独立又相互依存.独立性表现为每个焦点有各自的实现范围,其音高升高和时长延长都和所对应的单焦点的条件接近;依存性表现为两个焦点可以在同一个语调短语内共存。第一个焦点后因为有了韵律短语边界而缺少音高压缩,而与两个焦点间的音节数没有直接关系。感知实验的结果显示:双焦点的辨认正确率显著低于句首单焦点。这主要因为同时判别两个焦点的难度比较高。如果只要求听音人关注第一个焦点,其辨认率明显提高,且与句首单焦点的判断正确率无显著差异。可见,在双焦点句中,句首和句末焦点的判断有不对称性。音高和时长的增加可以保证句首焦点的正确感知,但不能保证句末焦点的正确感知。总体来说,两个焦点中句首焦点在感知上有更高的突显度。 相似文献
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船舶与海洋平台结构的冰载荷是寒区海洋工程结构物设计中的关键参数,而离散元方法是有效计算结构冰载荷的重要手段. 本文采用基于闵可夫斯基和原理的扩展多面体离散元方法模拟船舶与海洋平台结构的相互作用过程. 其中,构造扩展多面体的近似包络函数并建立了基于优化模型的快速接触搜索算法;考虑单元间粘结作用的刚度软化过程建标识码元间的粘结-破碎模型. 同时,发展了 CPU-GPU 协同异构环境下的高性能并行算法. 为分析海冰与海洋结构作用中的冰载荷,采用ISO标准验证了扩展多面体离散元分析结构冰载荷的准确性. 采用离散元方法计算了船舶结构的冰载荷,研究了船舶结构表明的线载荷分布特点,并采用船舶结构冰阻力经验公式验证了计算结果的合理性. 采用离散元方法计算了平整冰区与多桩腿平台结构的相互作用,分析各桩腿上的冰载荷特点. 针对碎冰区的海冰管理过程,采用离散元方法分析了船舶结构绕行过程中的船舶和海洋平台结构冰载荷. 本文方法可有效应用于海洋结构冰载荷分析,能为极地船舶与海洋平台结构的设计和安全运行提供科学的分析手段. 相似文献
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离散元方法广泛应用于海冰,特别是碎冰区的动力过程及其对海洋结构作用过程的数值模拟。为构造碎冰区中的冰块几何特性,基于二维Voronoi图方法对计算域进行随机切割以生成碎冰区中冰块的几何形态,并采用球体单元对每个碎冰块单元进行填充,从而确定碎冰区的初始分布场。在采用Voronoi图进行碎冰区构造时,可对冰块尺寸、几何形态和密集度等海冰参数进行设定。为确定冰块的不同几何规则度,综合采用排斥法和扰动法以定量地控制碎冰块几何形态从完全随机分布到规则分布的连续变换。为分析不同几何规则度下碎冰块的几何特性概率分布规律,对计算域内冰块的面积和边数等参数进行统计分析,从而可更合理地参数化控制初始冰场中碎冰块的几何特性。在此基础上,本文基于粘接-破碎的球体离散元方法对不同冰况下锥体结构的冰荷载进行了数值计算,讨论分析了碎冰区的海冰密集度、冰块面积和几何规则度对冰载荷的影响。 相似文献
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