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1.
图的拉普拉斯谱半径是其拉普拉斯矩阵的最大特征值.本文刻画了(边)连通度至多为k的二部图中具有最大拉普拉斯谱半径的所有图.[Linear Algebra Appl.,2009,431(1):99-103]也考虑了此问题,而所得到的结果并不完整.  相似文献   
2.
将储量丰富的生物质及其衍生物转化为具有高附加值的燃料和化学品被认为是一种有前景的绿色途径,可以极大地减少人们对传统化石资源的依赖.作为木质纤维素热解的直接产物和生物油升级的模型化合物,香草醛可以通过加氢脱氧(HDO)过程选择性地转化为2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP).MMP是一种有价值的化学品,常用于香料和药物等重要中间体的合成.在过去十年里,大量的金属催化剂被用来催化香草醛HDO转化为MMP.其中,贵金属(Pt,Pd,Ru和Au)虽然活性高,但是其储量低、价格昂贵,不利于工业化应用;而非贵金属(Fe,Co,Ni和Cu)的催化活性普遍较低,需要苛刻的反应条件来提高转化效率和选择性.此外,这类HDO反应大都在有机溶剂中进行,容易造成环境污染.因此,开发高效、稳定的非贵金属催化剂用于水相HDO反应是一个巨大的挑战.一般来说,合金纳米颗粒(NPs)具有强烈的协同效应,能产生良好的配位结构和电子环境,从而显著提升催化活性和选择性.基于此,本文首次采用了一种简单可控的合成方法来制备三聚氰胺海绵负载的氮掺杂碳纳米管(N-CNTs)限域的Ni-Co合金NPs(NiCo@N-CNTs/CMF)催化剂.该催化剂具有优异的HDO性能,在2 MPa H2,120oC反应6 h条件下,能在水相中将生物质衍生的香草醛高效转化为MMP,转化率和选择性均达到100%.相比于单金属的Ni@N-CNTs/CMF和Co@N-CNTs/CMF催化剂,香草醛转化率和MMP选择性都有大幅度的提高.而且,在温和的反应条件下,该催化剂对香草醛衍生物和其他芳香醛类化合物同样表现出优异的HDO性能,拥有100%的转化率以及较高的MMP选择性(91.5%~100%).XPS结果表明,Ni-Co形成合金后发生了电子结构的偏移,即Co原子可以从邻近的Ni原子处得到电子,提高Co电子云密度,从而促进对香草醛中C=O键的吸附.DFT计算结果表明,相比于单金属的Ni和Co,Ni-Co合金化后能显著提高对C=O键的选择性吸附和活化.同时,H2解离后形成的活性H*物种在Ni-Co合金NPs表面更容易脱附并参与催化反应.因此,Ni-Co@N-CNTs/CMF催化剂优异的HDO性能主要是由于Ni-Co合金NPs的协同作用大大促进了其对C=O键的选择性吸附和活化,以及活化氢物种的脱附.本文为设计和制备高效的非贵金属催化剂应用于水相的HDO反应提供了一个新策略.  相似文献   
3.
韩苗苗 《分子催化》2020,34(5):454-461
碳化钨由于其具有独特的类Pt电子结构和催化性能,使得其在电催化析氢领域吸引广泛关注。杂原子掺杂以及构筑高比表面积的碳化钨纳米材料是进一步提升其性能的重要策略。本研究以表面含有丰富极性官能团的脲醛树脂作为基底,在其支链骨架上均匀固载多酸阴离子簇,通过可控碳化获得了具有高比表面积的杂原子掺杂的碳化钨(P-W2C@NC)全pH析氢催化剂。该材料的BET比表面积高达136 m2 g-1。XRD、XPS、SEM和TEM表征证明催化剂是由含有磷掺杂的碳化钨纳米颗粒和包覆在碳化钨颗粒表面的薄层氮掺杂碳层共同构成。P-W2C@NC在全pH值电解液都具有高效的析氢性能,在0.5 M硫酸、1 M氢氧化钾和0.1 M磷酸缓冲液中,分别仅仅需要过电位83 mV、63 mV和179 mV就可以达到电流密度10 mA cm-2,并且具有超过20 h的长期催化稳定性。  相似文献   
4.
边数等于点数加二的连通图称为三圈图.~设 ~$Delta(G)$~和~$mu(G)$~
分别表示图~$G$~的最大度和其拉普拉斯谱半径,设${mathcal
T}(n)$~表示所有~$n$~阶三圈图的集合,证明了对于~${mathcal
T}(n)$~的两个图~$H_{1}$~和~$H_{2}$~,~若~$Delta(H_{1})>
Delta(H_{2})$ ~且 ~$Delta(H_{1})geq frac{n+7}{2}$,~则~$mu
(H_{1})> mu (H_{2}).$ 作为该结论的应用,~确定了~${mathcal
T}(n)(ngeq9)$~中图的第七大至第十九大的拉普拉斯谱半径及其相应的极图.  相似文献   
5.
天然抗菌肽是一类短肽分子,广泛存在于生物界,可以通过非特异性机制抑制或杀死细菌或真菌。 但是由于化学稳定性和药代动力学稳定性差而且生产成本高昂,限制了抗菌肽在临床上广泛的应用。 采用氨基酸基聚合物作为抗菌肽的模拟物是一种有效且被广泛研究的替代策略。 本文总结了一系列氨基酸基聚合物作为抗菌剂的研究工作,从特定的阳离子氨基酸残基(赖氨酸、精氨酸)的引入,到更具体的特征结构(如疏水性、二级结构、拓扑结构、自组装行为等)的影响,阐述了结构与抗菌性能的关系。 优化后的聚合物能够保留肽的抗菌谱,同时具有低毒性以及优异的选择性。  相似文献   
6.
韩苗苗  王萍  席守民 《分析测试学报》2020,39(12):1466-1472
该文以DNA四面体纳米结构探针(TSP)为捕获探针,将辣根过氧化物酶标记的IgG抗体结合在纳米金颗粒表面(AuNPs-IgG-HRP)作为信号分子,构建了一种新型DNA甲基化电化学传感器.利用一步热变性法组装成TSP后,通过Au-S键固定在修饰纳米金颗粒的金电极表面,经过靶标DNA杂交、5-甲基胞咳啶(5-mc)抗体及...  相似文献   
7.
乔劲松  韩苗苗 《分子催化》2021,35(5):449-455
碱性电解液中,电解水析氢的H20解离过程非常缓慢,造成析氢反应较高的过电位和Tafel效率.选择具有本征高析氢活性的合金催化剂与水解离中心-过渡金属氧化物复合,并进一步优化复合物形貌结构,被证明是解决这个科学问题的重要策略.我们报道一例新颖的二元过渡金属纳米片阵列自支撑电极(MoO3_x-MoNi4@NF),多孔MoO...  相似文献   
8.
本文采用共沉淀以及煅烧法制备了Co3-xMnxO4固溶体纳米花催化剂, Mn元素的引入有效提高了催化剂的表面氧空位浓度, 提高了其甲醛催化氧化性能. 对催化剂的结构、形貌、元素价态和氧空位等进行了表征和研究. 与Co3O4相比, Co2MnO4表现出明显增强的甲醛催化氧化性能, 在60 min内甲醛的氧化分解率达到71%.  相似文献   
9.
在Sumi-Marcus理论中,采用虚时间分裂算符方法研究电子转移动力学.此方法具体应用于计算嗪-1和N,N-二甲基苯胺分子之间的电子转移速率常数.通过计算得到的两种反应物态的平均速率常数和一个长时间的速率常数,揭示了不同的sink函数时的电子转移动力学.在数值模拟过程中还发现了一些新的电子转移特性.  相似文献   
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