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利用柠檬酸-EDTA(乙二胺四乙酸)配位法制备了La1-xSrxCo1-yFeyO3催化剂,展现出较好的催化氧化碳烟(soot)活性和抗硫性能。通过X射线衍射(XRD)、傅利叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和SO2程序升温脱附(SO2-TPD)等研究了Sr、Fe掺杂对催化剂物理化学性质及抗硫能力影响。当Sr掺杂LaCoO3时有利于形成较多的表面吸附氧(O2^-、O^-)和氧空位,且低温氧化还原性能亦有较大改善,提高了催化氧化碳烟活性,其Ti(起燃温度)和Tm(最大碳烟燃烧速率温度)分别为284和347℃。当催化剂同时掺杂Sr、Fe时,其低温氧化还原性能进一步改善,并形成较多Fe^4+离子,有利于提高催化氧化碳烟活性。催化剂SO2中毒失活主要来源于Co^2+/Co^3+和表面吸附氧的硫酸化(SO3^2-、SO4^2-)。XPS和SO2-TPD结果表明,LaSrCoFeO3抗硫性主要来源于Fe^3+与SO2结合形成的硫酸盐物种,降低了SO2对活性组分表面吸附氧和Fe^4+毒化。TPO(程序升温氧化)结果表明,硫化后的LaSrCoFeO3-S仍具有较好的催化氧化碳烟活性,其Tm仅为361℃,表明Sr、Fe同时掺杂具有较好的低温催化氧化碳烟活性和良好的抗硫性能。 相似文献
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采用α-多样性指数研究了湖北省4个不同生境(不同湖泊、湿地和水沟)的4个粗梗水蕨群落(梁子湖的湖泊群落LZH1,梁子湖的湿地群落LZH2,赤龙湖的水沟群落CLH1,赤龙湖的湖泊群落CLH2)的基本特征和物种多样性.结果显示:4个粗梗水蕨群落的群落类型、物种组成呈现差异性,LZH1的物种丰富度最高(13种),CLH1的物种丰富度最低(6种).Duncan的多重比较分析表明:CLH2的物种多样性与CLH1和LZH2的物种多样性有显著差异(P0.05),而与LZH1的物种多样性无差异性.与粗梗水蕨相伴生的入侵植物,在群落CLH1中为喜旱莲子草和水盾草,而在群落LZH2和CLH2中为喜旱莲子草;粗梗水蕨在4个不同生境的群落中的重要值和相对重要值均较低.4个群落之间的物种相似性也呈现差异,最高的是CLH1与CLH2之间(I=53.3),最低的为LZH2与CLH1之间(I=11.8).生境差异和人为干扰影响粗梗水蕨群落植物成分和结构,因此,建立保护点、降低过度养殖和理顺管理体制是保护粗梗水蕨和物种多样性的有效对策. 相似文献
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针对天然气中的甲烷、乙烷、丙烷(C1、C2、C3)气体分离困难的问题,本工作采用高通量计算了137953种假设的金属有机框架(Metal-organic framework,MOF)对这三种混合气体的吸附分离吸能.为了避免水蒸气的竞争吸附,首先,筛选出31399种疏水性MOF.然后,单变量分析了这些MOF的最大孔径(LCD)、孔隙率(φ)、体积比表面积(VSA)、亨利系数(K)、吸附热(Qst)、密度(ρ)共六种MOF结构/能量描述符与MOF对C1、C2、C3的选择性、吸附量及两者权衡值(Trade-off between Si/j and Ni,TSN)的关系,发现了吸附量和选择性“第二峰值”的存在;尤其对于C1、C2的分离,所有最优MOF都分布在第二峰值区间.随后采用决策树、随机森林(Random forest,RF)、支持向量机和反向传播神经网络四种机器学习算法,分别训练并预测了六种MOF描述符与性能指标的关系,结果表明RF预测效果最好.然后应用RF算法定量地分析出K、LCD和ρ三种描述符对TSNC1、TSNC2的相对重要性最高,而TSNC3的是K、Qst和ρ,根据这些描述符分别设计了吸附C1、C2、C3最优MOF的决策树模型路径.最后筛选出针对C1、C2和C3不同分离应用的18种最优MOF.本工作基于机器学习和高通量计算的研究思路和研究方法,第二峰值规律的发现以及最优设计路线的提出将有助于MOF在吸附分离领域的发展提供有力的指导和启示. 相似文献
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钾元素掺杂对铈锆固溶体中氧物种的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同摩尔比K+掺杂的铈锆固溶体xK-Ce0.7Zr0.3O2(x=0.05,0.10,0.15,0.20,0.25,0.30,0.35,0.40),对其催化碳烟颗粒物(PM)燃烧的活性进行了评价,并采用XRD,H2-TPR,O2-TPD,XPS测试方法对催化剂样品进行了表征。结果表明:K+掺杂后均形成了具有立方面心萤石结构的K-Ce-Zr-O固溶体催化剂。K+掺杂量的改变导致铈锆固溶体产生不同程度的晶格畸变及表面活性氧的含量改变;掺杂K+有利于晶格氧的流动性和铈锆固溶体的释放氧能力的增强,促进催化活性的提高。当0.10≤x≤0.40时,催化剂具有较好的催化性能。 相似文献
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采用溶胶凝胶法和浸渍法制备10% Mn/Al2O3-TiO2催化剂,借助TPO、XRD、O2-TPD、Raman、XPS等手段,考察焙烧温度(450~650 ℃)对催化剂结构以及氧化NO性能的影响。TPO结果表明催化剂活性随焙烧温度的升高先增后减,其中焙烧温度为550 ℃时催化剂活性最好。XPS结果显示随着焙烧温度的升高(450~550 ℃),催化剂表面Mn3+的含量逐渐升高,与催化剂活性的强弱成对应关系,并且催化剂晶格氧含量下降,而表面化学吸附氧从40.9%增加到64.8%。Raman分析显示550 ℃焙烧时,催化剂表面存在丰富的Mn2O3活性物种,并且O2-TPD分析也表明随着焙烧温度的升高,晶格氧向表面化学吸附氧流动,提高了化学吸附态氧物种的含量。这些结果表明Mn2O3可能是NO氧化起主要作用的活性Mn物种,释放更多的表面化学吸附氧物种,将有助于促进NO的催化氧化。 相似文献
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采用柠檬酸络合燃烧法制备了一系列x%Mn/Ce0.7Zr0.3O2(x=0,5,10,15,30,50)复合金属氧化物催化剂,对其同时去除柴油机尾气中碳烟颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)反应的催化活性进行了评价,并采用XRD、低温氮吸附-脱附、H2-TPR、O2-TPD和原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)等技术对催化剂的性能进行了表征。结果表明,不同含量Mn掺杂入铈锆固溶体中均形成了三元固溶体催化剂,在同时去除PM和NOx的催化反应中,固溶体催化剂的催化活性与其氧化能力直接相关。其中30%Mn/Ce0.7Zr0.3O2催化剂具有较好的同时去除PM和NOx的催化活性,催化去除PM的Ti和Tm分别为298和504℃,NO的转化率达到30.6%。结合O2-TPD和原位红外结果可知,30%Mn/Ce0.7Zr0.3O2表面吸附的超氧物种(O2-)及其与NO反应生成的硝酸盐物种(NO3-)是同时去除PM和NO反应的主要活性物种,进而指出PM和NO在30%Mn/Ce0.7Zr0.3O2表面反应过程中形成了异氰酸盐(-NCO)中间物种,在原位红外实验的基础上提出了30%Mn/Ce0.7Zr0.3O2复合氧化物催化剂同时去除PM和NOx的反应机理。 相似文献