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Mn改性Ni/K/MoS2合成低碳醇催化剂反应性能研究 总被引:4,自引:0,他引:4
以不同的添加方式在Ni/K/MoS2催化剂中加入Mn助剂,考察其合成醇反应性能。结果表明,Mn/Ni/K/MoS2催化剂具有较好的合成低碳混合醇反应性能。共沉淀法以醋酸锰为前驱体加入0.6%的Mn助剂后,C2+含量,醇时空产率及选择性均明显提高;分步沉淀法使Mn的加入量增加到0.6%,醇时空产率明显增加。以浸渍法按化学计量加入Mn助剂考察其含量对催化剂合成醇性能的影响,当Mn/Mo(原子比)为1∶时,反应条件为315 ℃, 9.5 MPa, 6 000 h-1,醇时空产率和醇选择性分别达到最高值0.338?g/mL·h和69.6%。300 h的稳定性测试结果表明,共沉淀法改性的催化剂具有良好的稳定性。 相似文献
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制备系列K改性的β-Mo2C催化剂并对其CO加氢合成低碳混合醇性能进行了考察。结果表明,K改性使β-Mo2C催化剂的CO加氢选择性发生显著变化。β-Mo2C催化剂CO加氢的产物主要为C1~C4烷烃,经K改性后β-Mo2C催化剂上产物主要为C1~C5低碳醇,其中高级醇(C2+OH)选择性可达到33.78%。通过对碱金属质量分数的考察发现,当K/Mo(原子比)为0.2时,总醇选择性达到最大值,低碳醇的时空收率达到0.12 g/(mL·h-1)。β-Mo2C催化剂上醇烃产物均符合线性Anderson-Schultz-Flory(A-S-F)分布曲线,而K改性β-Mo2C催化剂上醇产物为独特的甲醇负偏离A-S-F分布。可见,K助剂的加入有效促进了低碳醇的形成,尤其是促进了C1OH到C2OH的链增长步骤。 相似文献
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Ni/K2CO3/MoS2低碳醇催化剂的表面结构和电子效应 总被引:1,自引:0,他引:1
制备了不同含量Ni改性的K2CO3/MoS2(ADM)低碳醇催化剂, 通过XRD、BET、XPS等表征技术考察了模型催化剂的表面结构和电子特征, 结果表明在ADM催化剂中Ni助剂主要以Ni-Mo-S配位结构和独立的NiSx两种形式存在. 在nNi/nMo<1/3时, Ni-Mo-S配位结构为主要存在形式, 催化剂表面Ni含量低于体相. 随着Ni含量的提高, Ni与MoS2配位逐渐饱和, NiSx独立相逐步形成并导致Ni的表面富集, 同时Ni的富集导致ADM催化剂形成富含S和K的表面化学环境. 作为供电子助剂, Ni-Mo-S结构对应于强的电子作用, 而独立NiSx与MoS2之间的电子作用较弱. 随Ni含量的增加Ni与MoS2之间的电子作用呈现由强变弱的规律, 反映了Ni与MoS2配位饱和与独立NiSx相的形成过程. 相似文献
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制备K改性的αMoC1-x催化剂并对其CO加氢合成低碳混合醇性能进行了考察。结果表明,K改性使αMoC1-x催化剂的CO加氢选择性发生显著变化。αMoC1-x 催化剂CO加氢的产物主要为CO2和C1~4烷烃,同时有少量醇产物生成;经K改性后αMoC1-x催化剂产物中烷烃选择性明显降低,而C1~5低碳醇选择性显著提高。通过对碱金属质量分数的考察发现,当K/Mo(摩尔比)为0.1时,总醇选择性达到极大值,低碳醇的时空收率达到28.6g/(L·h)。αMoC1-x催化剂上醇烃产物符合线性A-S-F分布曲线,K改性αMoC1-x催化剂上醇烃产物也有类似A-S-F分布曲线,但K助剂的加入有效促进了低碳醇的形成及其链增长能力。结合XRD、SEM及XPS表征,K助剂与αMoC1-x催化剂主体之间的电子作用导致其CO加氢产物选择性发生显著变化,这与K/αMoC1-x催化剂表面“K-Mo-C”新相的生成有关。 相似文献
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