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<正>1978年,Tauster等发现TiO2负载的VIII族金属高温还原后对H2和CO等小分子的化学吸附能力显著降低。他们将这一特殊现象称为金属-载体强相互作用(strong metal-support interaction,SMSI) ~1。随后几十年间,多种Pt族金属(Pt、Pd、Rh、Ni、Ir)与可还原性载体之间的强相互作用在实验方面和表面科学领域被逐渐发现。 相似文献
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用高 硅含磷五 员环 沸 石 分子 筛( 商 品 代号 H Z R P1) 作 为 载体 ,制 备 了 Mo/ H Z R P1 催化剂. 与 Mo/ H Z S M5 相比, Mo/ H Z R P1 对 甲烷无 氧脱氢芳 构化反 应也表现 出较好的 催化 性能 . 实验过程 中,在反 应气中添 加 N2 作 为内标 物,给出包 括甲烷 在 Mo/ H Z R P1 上 的结焦量 、转化率 及各产物选 择性在内 的总碳 物料平衡 计算结果 . 考 察了不同 Mo 担 载量对催 化剂性 能和 积炭 行为 的影响; 重点考察 了不同 温度焙烧 后20 % Mo/ H Z R P1 催化剂 的性能和 积炭行 为. 在 反应的初 始阶段 ,6 % Mo/ H Z R P1 表 现出 很 高 的 活 性: 反 应 进 行 30 min 时, 甲 烷 转 化 率 为 11 % , 芳 烃 选 择 性 达81 % , 而催化 剂的结焦 选择性 仅为12 % . B E T, N H3 T P D 和 催 化反 应等 表 征结 果表 明: Mo 物种的数量 和状态, 分子筛的 酸强度和 酸量以 及分子筛 的孔道 结构是 决定 甲烷 无氧 脱氢 芳构 化反 应性能和积 炭行为 的关键因 素. 相似文献
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氮掺杂氧化石墨催化苄胺氧化 总被引:1,自引:0,他引:1
酰胺类化合物是重要的化工原料和生物医药合成的中间体,但其制备大部分需要使用贵金属催化剂,因此,发展廉价金属乃至非金属催化剂具有重大意义.本文使用化学气相沉积法合成了氮掺杂的层状氧化石墨材料,并将其应用于苄胺氧化反应中,实现了液相中酰胺合成的非金属催化过程.在水相中可以活化氧气较高产率地生成亚胺化合物N-苄亚甲基苄胺,并且成功实现了在氨水反应介质中高转化率和选择性地生成苯甲酰胺.此外,对反应中的影响因素进行了逐一研究,并从多方面探究了该反应中氨水的作用以及反应最可能的历程,提出了一条经过包括亚胺在内的多个中间产物的反应路径.本工作对于研究碳氢键的活化过程以及拓宽碳催化领域进行了有益的尝试. 相似文献
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以热解氧化石墨烯材料为碳基底,分别使用有机氮源和无机氮源对其进行氮掺杂处理,制备了一系列氮掺杂石墨烯材料.采用透射电子显微镜、扫描电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱等表征方法考察了氮掺杂石墨烯的生长机理.结果表明,随着制备过程中退火温度的改变,氮掺杂石墨烯中不同氮物种的含量有显著差别.这种差异是由不同氮物种化学环境的差异所导致的.所制备的含氮石墨烯材料对乙苯选择性氧化制苯乙酮反应均表现出优良的催化活性.其中,石墨氮的含量对于提高苯乙酮收率起到至关重要的作用.此外,通过氧化剂控制活化的方法可以消除过多的结构缺陷和过量氮掺杂对催化反应的不利影响,有效提升氮掺杂石墨烯的催化活性. 相似文献
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不同环大小分子筛对钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
钼基分子筛催化剂,由于不同分子筛的孔道大小及孔道形状不同\r\n,对甲烷芳构化反应表现出不同的催化性能.具有8元环孔道结构的小\r\n孔ERS-7分子筛没有催化活性,说明甲烷的芳构化反应离不开分子筛孔\r\n道的择形作用,较小的孔道中不能生成苯等芳烃.具有10元环孔道结构\r\n的ZSM-5,ZSM-11和ZRP-1三种分子筛具有较好的催化性能,但由于\r\n其孔道大小及孔道形状的差别在催化行为上表现出一定的差异.具有1\r\n0元环和12元环孔道结构的MCM-22分子筛,尤其对苯等轻芳烃而言,催\r\n化性能最佳.具有12元环孔道结构的JQX-1以及中孔分子筛SBA-15,\r\n虽然具有一定的催化性能,但活性较低.研究结果表明,孔道大小与苯\r\n分子动态直径相近或孔道稍大的分子筛是催化甲烷芳构化反应的良好载\r\n体,孔道过大或过小都不利于苯和萘等芳烃的生成. 相似文献
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甲烷无氧芳构化催化剂的活性相生成研究 总被引:3,自引:0,他引:3
利用在线质谱分析检测了在各种催化剂上甲烷的程序升温表面反应(TPSR)中不同物种的行为,结果表明,MoO3向Mo2C的转变阻碍了甲烷的活化及其芳构化,如果这个转变过程在TPSR反应前发生,甲烷活化和苯生成的温度将大大降低(分别为760K和847K),通过比较担载在不同分子筛上钼物种的催化行为发现,甲烷的初始活化是这个反应速率的决定步骤,只有具备合适的钼价态,Bronsted酸性以及特殊的分子筛孔道结构的催化剂才能使甲烷芳构化反应高效进行。 相似文献
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室温下钯-金属酞菁/分子筛复合催化剂催化甲烷选择氧化制甲醇 总被引:1,自引:0,他引:1
在交换了 Fe2+, Co2+或 Cu2+的 Y 型分子筛上, 采用苯酐-尿素固相合成法制备了组装在 Y 型分子筛超笼中的金属酞菁类催化剂. 以 H2O2 为氧化剂, 考察了该金属酞菁/分子筛复合物上甲烷选择氧化制甲醇反应的性能, 并优化了反应条件. 结果表明, 在室温下, 金属酞菁/分子筛复合催化剂 FePc/Y, CoPc/Y 和 CuPc/Y 对 H2O2 氧化甲烷反应均有催化作用. 在这些复合物上进一步担载可催化 H2O2 原位生成的 Pd, Au 或 PdAu 贵金属, 并考察了其催化分子氧选择氧化甲烷反应的性能. 贵金属与金属酞菁/分子筛复合催化剂的偶合实现了室温下分子氧对甲烷的活化. 其中, Pd 与 CuPc/Y 间的协同效应使得室温下甲烷选择氧化反应活性有了较大提高. 相似文献