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1.
用原位红外光谱法研究了负载于MgO表面上的〔PPN〕_2〔Ru_3(CO)_9CCO〕簇合物。发现表面物类同MgO的抽空脱水温度有很大关系。在573K以下脱水的氧化镁上〔PPN〕_2〔Ru_3-(CO)_9CCO〕吸附后,其v_(?)=o的红外谱基本保持乙烯酮钌簇合物的原来特征,〔Ru_3(CO)_9-CCO〕~(2-)离子和表面的电荷相互作用只引起线式和桥式CO谱带的轻微位移。抽空脱水温度超过613K时,除了〔Ru_3(CO)_9CCO〕~(2-)的特征光谱外,还出现2068,2030和1999cm~(-1)新谱带,归因于Mg-OH同〔Ru_3(CO)_9CCO〕~(2-)反应部分地形成〔HRu_3(CO)_9CCO〕~-.TPD-IR研究揭示了〔Ru_3(CO)_9CCO〕~(2-)/MgO的热稳定性远大于〔PPN〕_2〔Ru_3(CO)_9CCO〕固体。在CO气氛下,〔Ru_3(CO)_9CCO〕~(2-)同CH_3I很易反应,v_(?)=o谱带的变化说明反应后有乙酰基生成,v_(?)=o谱带出现在1635cm~(-1)。这种含乙酰基的三钌化合物〔Ru_3(CO)_9CC(O)CH_3〕~-对CO+H_2合成C_2含氧物的机理研究,可能有模型化合物的意义。  相似文献   
2.
用质谱检测的程序升温脱附研究了~(13)CH_3OH在不同La_2O_3含量的Pd-La_2O_3/SiO_2催化剂上的脱附和分解。高温He处理的催化剂室温下对甲醇的吸附容量随La_2O_3含量增加而增加,但其脱附和分解产物之比几乎为常数。氢还原的催化剂室温下对甲醇吸附容量在Pd/La体相原子比为1:1时达最大值,但甲醇脱附和分解产物之比值随La_2O_3含量增加而增加,且产物中CO_2随La_2O_3含量增加而减少。CH_3OH和~(13)CH_3OH次序吸附后的TPD谱表明在催化剂上有对甲醇的分子吸附中心,可置换的解离吸附中心和不可置换的强解离吸附中心。CO和~(13)CH_3OH共吸附的TPD谱表明:在CO和~(13)CH_3OH共吸附物类之间有相互排斥的作用。这种作用有利于CO吸附态的重新分布和脱附,因此阻止了CO的岐化反应。  相似文献   
3.
4.
研究了在Mo/HZSM-5催化剂上添加助剂以及不同的反应预处理温度对甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响。实验结果表明,由于第二组分的添加,Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性都得到了较大程度的改善。预处理温度是影响催化剂反应性能的关键因素。Mo-Ru/HZSM-5催化剂经过873K空气预处理后,甲烷在973K的转化率约为10%,催化剂的稳定性也得到较大程度的提高。TPSR实验结果表明,Ru的加入降低了芳烃生成的温度。TPO和DTA实验结果表明,在Mo-Ru/HZSM-5催化剂上可生成较多的碳物种,结合反应结果,可以认为反应过程中生成的碳物种对甲烷的无氧脱氢芳构化反应是起积极作用的  相似文献   
5.
在甲烷氧化偶联(OCM)反应条件下,用原位红外光谱研究SrO-La2O3/CaO催化剂,结果表明,晶格氧使甲深度氧化,La2O3和CaO具有活泼的晶格氧,SrO的晶格氧比较稳定,气相氧通过催化剂表面消耗掉的晶格氧,加速甲烷了深度氧化,另一方面,催化剂表面的碳酸根物种在氧气氛下分解,在La2O3和LC催化剂中,催化剂表面La2O2(CO3)的分解形成配位不饱和的晶格氧O^2-,并为气相氧吸附提供氧空  相似文献   
6.
K+-SrO-La2O3/ZnO(KSLZ)催化体系具有很好的催化活性.在1073K反应温度下,其C2产率为18.2%,且C2选择性为68.3%.催化剂抗潮能力明显增加,在室温下经长期放置后,催化剂活性稳定.用XRD,CO2-TPD和XPS表征了KSLZ催化剂的体相组成及表面碱性、表面组成和表面活性氧物种.在此基础上讨论了La2O3,SrO和K+各组分对甲烷氧化偶联反应的作用,提出了表面碳酸盐分解生成活性氧物种的可能性.  相似文献   
7.
利用连续流动微反研究了Rh+Co/Al2O3催化剂的CO加氢反应, 结果表明反应在220℃以上发生, 反应活性随着温度的升高和H2/CO值的增加而增加。利用TP-IR动态方法研究了Rh+Co/Al2O3上CO和H2共吸附及其动态行为。结果表明在Rh+Co/Al2O3的孪生及线式中心上, CO和H2室温共吸附时即有部分孪生及线式CO转化为相应的羰基氢化物, 随着温度的升高, 剩余的孪生和线式CO继续向相应的羰基氢化物转化。而羰基氢化物则向多羰基氢化物转化。在到达反应温度之前, 催化剂表面只存在羰基氢化物及相应的多氢羰基氢化物。在反应温度则导致产物CH4生成。与CO加氢反应和CO歧化的吸附态研究结果相关联, 作者认为Rh+Co/Al2O3上CO加氢生成CH4是经由羰基氢化物-多氢羰基氢化物途径。  相似文献   
8.
9.
[PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]负载于SiO_2-Al_2O_3表面后其红外光谱显示了2124,2088,2060,2040和2010cm(-1)几个谱带,认为这是由于[Ru_3(CO)_9(CCO)]~(2-)同SiO_2-Al_2O_3的Si(OH)Al基团(3620 cm~(-1))反应生成了H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Al_2O_3  相似文献   
10.
本文报导了傅里哀变换红外发射光谱法研究多相氧化物催化剂的实验装置的建立及实验条件的考察。设计加工了一个温度范围宽,可在各种气氛和真空条件下原位研究氧化物催化剂的红外发射池。以MoO_3为例,考察了样品厚度,测试温度对发射光谱的影响。当样品量小于1mm·cm~(-2)时,随样品量增加,谱峰强度线性增加,但峰形不发生变化。当样品量高于1mg.cm~(-2)时,随样品量增加,谱图严重畸变。随样品温度升高,谱峰强度近似线性增加。并用该方法研究了MoO_3在还原和再氧化过程中表面氧物种的变化。结果表明桥式MO?O?Mo物种比端基Mo=O物种较易还原,再氧化时,Mo=O物种比Mo?O?Mo物种优先形成。  相似文献   
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