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氧还原反应是质子交换膜燃料电池和金属-空气电池的重要反应,贵金属铂(Pt)与元素周期表中第一排的非贵过渡金属(M)形成铂合金催化剂(PtM)可以提高氧还原反应活性. 但是,有关活性的提高有多大程度上是来自合金元素的贡献却仍然存在争议. 为了研究合金元素对PtM催化活性的影响,本工作合成了颗粒形状与合金元素含量相似的铂锰(PtMn), 铂铁(PtFe), 铂钴(PtCo)和铂镍(PtNi)纳米立方块催化剂,并考察了不同铂合金催化剂在酸性介质中的氧还原反应活性. 选择制备立方块形状纳米颗粒催化剂进行比较,可以将颗粒表面结构对催化活性的影响降到最小. 结果表明,氧还原反应活性与铂d-带中心值曲线呈现火山形关系,其中PtCo纳米立方块催化剂的活性最高. 本文所得到的实验结果与基于d-带理论框架已知表面的密度泛函理论计算结果一致. 相似文献
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水中Ag电极上取向与结构的SERS研究—不同电极电位和NaClO… 总被引:1,自引:0,他引:1
将特殊的ORC方法、薄层溶液技术和差谱方法相结合,在较宽的电位区间(-0.7~-2.0V),将得了不含任何(类)卤素离子的NaClO4/Ag体系中水的SERS谱,结果表明,不同浓度的NaClO4体系中,尽管体相水的结构有很大差别,但电极表面的吸附水有相似的结构特征,即由于电场作用而使有序性较高,并且随电极电位电极负向零电荷电位变化时可能都经历着由单氢端吸附转变为双氢端吸附,继而又转向氧端吸附的取向 相似文献
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将特殊的ORC方法、薄层溶液技术和差谱方法相结合,在较宽的电位区间(-0.7~-2.0V),获得了不含任何(类)卤素离子的NaClO4/Ag体系中水的SERS谱。结果表明,不同浓度的NaClO4体系中,尽管体相水的结构有很大差别,但电极表面的吸附水有相似的结构特征,即由于电场作用而使有序性较高;并且随电极电位由极负电位向零电荷电位(PZC)变化时可能都经历着由单氢端吸附转变为双氢端吸附,继而又转向氧端吸附的取向变化过程。利用SERS技术特有的检测表面物种的高灵敏度,可观察到NaClO4浓度引起的表面水的SERS谱的一些细微差异,依此较详细讨论了NaClO4浓度对表面水的结构和取向变化过程的影响。 相似文献
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生物柴油工业的蓬勃发展带来大量副产品丙三醇(甘油),因此如何将甘油转化为高附加值产品具有重要的研究价值。在各种方法中, 电催化氧化由于其条件温和、环境友好和高效率而备受关注。然而,甘油的电氧化非常复杂,涉及许多反应途径和多个电子和质子转移过程,如何合理设计对目标产物具有高选择性的催化剂是很大的挑战。在本文中, 我们主要概述了铂和钯基催化剂上甘油电氧化研究的最新进展。我们首先总结了基于原位和在线谱学研究以及理论计算获得的影响其电催化活性和选择性的因素。然后,选择代表性文献来说明这些因素如何应用于研制高效甘油电氧化催化剂。最后,提出了未来研究中要解决的关键问题。 相似文献
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