Fe2O3-ZnO/SiO2催化氧化异戊醇一步合成异戊酸异戊酯

采用浸渍法制备了系列不同Fe2O3、ZnO负载量的Fe2O3-ZnO/SiO2催化剂,并用XRD、BET、SEM等对催化剂进行了表征;考察了以分子氧为氧化剂时,该系列催化剂对异戊醇一步合成异戊酸异戊酯的催化性能,并初步探讨了其反应机理。结果表明,在Fe2O3/SiO2催化剂上引入适量ZnO后,提高了Fe2O3在SiO2上的分散度,减小了Fe2O3的粒径,所制得的Fe2O3-ZnO/SiO2催化剂有较大的比表面积、孔体积、孔径,催化性能优于Fe2O3/SiO2。其中,在Fe2O3与ZnO的协同作用下,6%Fe2O3-4%ZnO/SiO2催化性能最佳,常压下当催化剂用量为0.9 g(占反应物质量的3.5%),反应温度120℃,反应时间9 h,异戊醇一步合成异戊酸异戊酯的选择性达54.5%,收率达31.4%。对该合成机理的初步探讨表明,只有催化剂与分子氧的共同作用下,异戊醇才能高效的合成异戊酸异戊酯。     

Bi2MoxW1-xO6固溶体的合成及其对RhB的光催化性能研究

采用一步水热法制得3D花球状Bi2MoxW1-xO6固溶体光催化剂,以X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附-脱附、紫外可见漫反射(DRS)等方法进行表征.Bi2Mo0.25W0.75O6样品具有较大比表面积,其吸收边界值拓展为471 nm,促使光生电子-空穴对充分迁移到样品表面,生成·O2-等强氧化基团.在可见光照射下,以RhB为目标降解物考察Bi2 Mox W1-x O6光催化活性.结果表明:当Mo/W摩尔比为1/3,pH=5时,Bi2 Mo0.25 W0.75 O6固溶体表现出优越的光催化活性,反应120 min后对RhB降解率达86.2;,经五次循环仍保持81;以上.     

Co掺杂ZnO/MCM-41分子筛的制备及对异戊醇的催化氧化性能

以Co掺杂的介孔分子筛MCM-41为载体,采用等体积浸渍法制备了系列5%ZnO/xCo-MCM-41催化剂,并用于催化分子氧氧化异戊醇合成异戊醛的反应.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氮气吸附-脱附等手段对样品进行表征,并考察了Co掺杂量对分子筛结构和催化性能的影响.结果表明,随着Co掺杂量的增大,样品的比表面积和孔体积均减小,而其平均孔径呈先增大后减小的趋势.当Co掺杂量为0.05时,5%ZnO/0.05Co-MCM-41仍保持了MCM-41高度有序的六方介孔结构,具有高比表面积(989 m2/g)、较大孔径(2.88 nm)和孔体积(0.88 cm3/g),引入的Co主要以孤立态钴离子[Single-site Co(Ⅱ)]形式存在于MCM-41骨架,MCM-41骨架中的Co可以有效提高ZnO微粒的分散度,适度降低5%ZnO/MCM-41的表面酸性,并大幅度提高5%ZnO/MCM-41的氧化还原性.与5%ZnO/MCM-41相比,5%ZnO/0.05Co-MCM-41可使异戊醛的选择性提高28.3%.     

CeO2添加量对催化剂Cu-Ni-Ce／SiO2性能的影响

采用浸渍法在不同Ce掺杂量时制备了用于湿式H2O2降解吡虫啉农药废水的Cu-Ni-Ce/SiO2催化剂, 利用BET、 SEM、 XRD和XPS等对其进行了表征, 并研究了Ce掺杂量对催化剂表面形态的影响以及催化剂表面形态与活性及稳定性之间的关系.结果表明: 适量添加Ce后, 催化剂晶粒尺寸减小, 比表面积增加, Cu、 Ni固溶体量和催化剂表面化学吸附氧量增加, 而且活性组分的分散性增加. 湿式H2O2降解吡虫啉农药废水时, 在催化剂用量10 g/L、反应温度110 ℃、双氧水用量为理论需用量、进水pH为9.0、反应60 min条件下, 0.16%Ce掺杂量的Cu-Ni-Ce/SiO2的催化剂的活性比相同工艺条件的无Ce添加的催化剂活性提高了7.2%, 活性组分溶出量也大为减少.     

湿式氧化吡虫啉农药生产废水的MnOx-CeO2催化剂性能研究

采用共沉淀法制备了用于湿式氧化吡虫啉农药废水的MnOx-CeO2系列催化剂, 利用比表面测定仪(BET), X射线衍谢仪(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等对其进行了表征, 并研究了不同Mn/(Mn+Ce)摩尔比对催化剂表面形态的影响以及催化剂表面形态与活性之间的关系. BET和XRD表征结果表明, Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.6时, 催化剂晶粒尺寸最小, 比表面积最大. XRD和XPS表征结果显示, Mn和Ce氧化物之间存在明显的相互作用, 催化剂表面Mn的氧化态和化学需氧量(COD)随着组成的变化而变化, 当Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.7时, 催化剂表面出现高价锰氧化物, 而且其化学吸附氧最多. 用Mn/(Mn+Ce)摩尔比为0.7的MnOx-CeO2催化湿式氧化吡虫啉农药废水时, 当催化剂用量为4 g/L, 反应温度190 ℃, 进水pH为7.0, 氧分压1.6 MPa, 搅拌速度500 r/min, 反应60 min时, COD去除率最大为89.3%.     

Fe_2O_3/SiO_2对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化性能研究

采用浸渍法制备了系列的Fe_2O_3/SiO_2催化剂, 并用XRD, BET, TG-DTG和SEM等手段对催化剂进行了表征;考察了不同Fe负载量和焙烧温度的Fe_2O_3/SiO_2催化剂对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化活性的影响, 确定了最佳催化剂制备条件. 结果表明, Fe负载量为4%, 焙烧温度为500℃时, 催化剂活性组分Fe_2O_3的在载体上分散均匀, 晶粒大小基本一致, 催化剂比表面积较大, 催化剂活性达到最佳, 异辛酸选择性最高可达55.14%, 收率可达22.41%.     

Fe2O2/SiO2对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化性能研究

采用浸渍法制备了系列的Ｆｅ２Ｏ３／ＳｉＯ２催化剂,并用ＸＲＤ,ＢＥＴ,ＴＧＤＴＧ和ＳＥＭ等手段对催化剂进行了表征;考察了不同Ｆｅ负载量和焙烧温度的Ｆｅ２Ｏ３／ＳｉＯ２催化剂对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化活性的影响,确定了最佳催化剂制备条件．结果表明,Ｆｅ负载量为４％,焙烧温度为５００℃时,催化剂活性组分Ｆｅ２Ｏ３的在载体上分散均匀,晶粒大小基本一致,催化剂比表面积较大,催化剂活性达到最佳,异辛酸选择性最高可达５５．１４％,收率可达２２．４１％．