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1.
用XRD、化学分析、IR、MASNMR、TPD等手段表征了合成皂石及其铝交联物的结构。结果表明:皂石的交联密度与四面体层电荷和交联条件(Al/土比)有关。在乙醇氨化反应中,交联皂石显示了较好的催化活性和选择性。皂石的交联密度与液相产物分布的关系表明层柱材料对此反应具有择形催化作用。醇氨化反应可能是在吸附态NH_3和气相醇分子间进行的。  相似文献   
2.
使用来源广泛的甲醇为原料制取丙烯,是对石油路线生产丙烯的重要补充.尽管以ZSM-5分子筛为催化剂的固定床甲醇制丙烯(MTP)技术已经实现了工业应用,但进一步提高催化剂的寿命和丙烯的选择性一直是学术界和工业界的研究热点.MTP过程作为典型的酸催化反应,积碳是催化剂失活的主要原因,由于ZSM-5分子筛十元环孔道的空间限制作用,积碳主要分布在外表面.因此,消除外表面的酸性位点对延长催化剂的寿命至关重要,但修饰外表面酸性位点的同时往往会改变样品的其他性质,如孔径、整体酸量等.本文分别使用Na_2H_2EDTA和H_3PO_4处理高硅ZSM-5分子筛原粉(微孔内含有机模板剂)来选择性地减小或消除外表面的酸密度,而不影响分子筛内部的性质,并考察了处理后样品的MTP性能.使用N_2物理吸附、SEM和~(27)Al MAS NMR表征样品的织构性质、形貌和Al原子的化学环境,XPS和三异丙苯裂解实验表征外表面的硅铝比和酸密度.表征结果表明,Na_2H_2EDTA处理虽然可以选择性的脱除表面Al原子,但会在外表面产生新的酸点(可能是硅巢).H_3PO_4处理虽然不能脱除表面的Al原子,但外表面残留的P物种能够有效的减小酸密度.MTP评价结果表明,H_3PO_4处理能够有效的延长催化剂的寿命和维持丙烯的选择性,这是因为H_3PO_4处理既提高了外表面的容碳能力,也抑制了积碳沉积的速率.Na_2H_2EDTA处理仅能增加外表面的容碳能力,所以其只能延长催化寿命.通过进一步优化H_3PO_4后处理的条件,处理后的ZSM-5样品的催化寿命可以延长至前体的1.5倍,同时,丙烯的选择性也略有提高,并且在失活前维持增加的趋势  相似文献   
3.
皂石的合成、表征及其催化性能   总被引:3,自引:0,他引:3  
用水热法合成了皂石,并用羟基铝低聚物与其交联制得AICLS。用XRD、~(27)Al和~(29)Si MASNMR及吡啶吸附量表征其晶相、结构和表面酸性。合成产物的结晶度很高。皂石中T—O—T片内四面体层上铝量可由合成条件控制,表明交联密度的柱间距与铝量有关。在异丙苯裂解反应中,AICLS的活性高于皂石,但活性衰减较慢;样品的催化裂化活性与探针分子可抵达的强酸中心数有关。  相似文献   
4.
使用来源广泛的甲醇为原料制取丙烯, 是对石油路线生产丙烯的重要补充. 尽管以ZSM-5分子筛为催化剂的固定床甲醇制丙烯(MTP)技术已经实现了工业应用, 但进一步提高催化剂的寿命和丙烯的选择性一直是学术界和工业界的研究热点. MTP过程作为典型的酸催化反应, 积碳是催化剂失活的主要原因, 由于ZSM-5分子筛十元环孔道的空间限制作用, 积碳主要分布在外表面. 因此, 消除外表面的酸性位点对延长催化剂的寿命至关重要, 但修饰外表面酸性位点的同时往往会改变样品的其他性质, 如孔径、整体酸量等. 本文分别使用Na2H2EDTA和H3PO4处理高硅ZSM-5分子筛原粉(微孔内含有机模板剂)来选择性地减小或消除外表面的酸密度, 而不影响分子筛内部的性质, 并考察了处理后样品的MTP性能. 使用N2物理吸附、SEM和27Al MAS NMR表征样品的织构性质、形貌和Al原子的化学环境, XPS和三异丙苯裂解实验表征外表面的硅铝比和酸密度. 表征结果表明, Na2H2EDTA处理虽然可以选择性的脱除表面Al原子, 但会在外表面产生新的酸点(可能是硅巢). H3PO4处理虽然不能脱除表面的Al原子, 但外表面残留的P物种能够有效的减小酸密度. MTP评价结果表明, H3PO4处理能够有效的延长催化剂的寿命和维持丙烯的选择性, 这是因为H3PO4处理既提高了外表面的容碳能力, 也抑制了积碳沉积的速率. Na2H2EDTA处理仅能增加外表面的容碳能力, 所以其只能延长催化寿命. 通过进一步优化H3PO4后处理的条件, 处理后的ZSM-5样品的催化寿命可以延长至前体的1.5倍, 同时, 丙烯的选择性也略有提高, 并且在失活前维持增加的趋势.  相似文献   
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