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1.
甲烷(页岩气、天然气、可燃冰和煤层气的主要成分)是地球上储量巨大的优质能源和高品味的碳氢资源,我国也拥有储量居全球前列的页岩气、可燃冰和煤层气.虽然甲烷经由合成气可以间接转化为乙烯等产品,但工艺流程长以及合成气造气高温、高能耗和高物耗也是不争的事实,这在一定程度上降低了间接合成路线的竞争优势.特别是,甲烷的间接转化需要将本应部分保留于产品的C―H键全部打断生成合成气,然后再在催化剂作用下重组得到烃类产品,故而并不完美.因此,甲烷的直接转化一直是科学家孜孜以求的理想路径,甲烷氧化偶联制乙烯(OCM反应)也再一次引起关注.目前,Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2是最富有应用前景的催化剂,但其适宜反应温度仍高达800°C以上,极大地制约了其工业化应用.为提高其低温催化性能,本文采用金属氧化物MO_x(TiO_2,MgO,Ga_2O_3或ZrO_2)对Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂进行了掺杂改性,利用扫描电子显微镜、N_2吸附-脱附等温曲线、X射线衍射、拉曼光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对改性后的催化剂进行了系统表征.结果表明,TiO_2掺杂的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂在700 ℃(催化剂床层温度)下,CH_4转化率可达23%,同时C_2-C_3烃类选择性约为73%,且能够稳定运行300 h无失活迹象;MnTiO_3的形成对提高OCM反应的低温活性和选择性至关重要,本质在于低温(≤700 ℃)化学循环"MnTiO_3.Mn_2O_3"的形成替代了未改性催化剂的高温(800 ℃)化学循环"MnWO_4.Mn_2O_3".对于MgO改性的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂,其催化性能与未改性催化剂相当,反应过程中Mn_2O_3与MgO生成了新物相Mg_2MnO_4;虽然也形成了新的MnWO_4.Mg_2MnO_4氧化还原循环,但是该循环与MnWO4.Mn_2O_3循环类似,需在高温下才可高效进行.对于Ga_2O_3或ZrO_2改性的催化剂,其催化性能低于未改性催化剂,原因在于反应过程中Ga_2O_3或ZrO_2的引入促进了MnWO4物相的生成并对其有稳定作用,反应后的催化剂无论是体相还是表面都只能检测到MnWO_4,推测认为冄-方石英、Na_2WO_4和Mn_2O_3的缺失是导致Ga_2O_3或ZrO_2改性催化剂性能下降的主要原因  相似文献   
2.
通过不同的胺对烯唑醇前体1的1,4-亲核加成反应,合成了目标化合物2,并将其还原得到了其还原产物3.生物活性测试结果发现,化合物3表现出较好的杀菌活性及一定程度的植物生长调节活性.  相似文献   
3.
利用1-苯基-3-甲基-5-氯-4-吡唑甲酰基异硫氰酸酯(Ⅰ)与芳酰肼(Ⅱ)的加成反应合成了系列新的酰胺基硫脲衍生物(Ⅲ),并将Ⅲ在酸性条件下进行环化反应得到2-取代吡唑甲酰基氨基-5-芳基-1,3,4-噻二唑(Ⅳ).生物活性测定结果表明部分化合物Ⅲ和Ⅳ具有较好的除草活性.  相似文献   
4.
合成了目标化合物( )—O—萘基环状磷酰二胺酯,其结构由^1H NMR,^31P NMR及元素分析确定,并在273K下进行了X射线衍射晶体结构分析。该化合物晶体属正交晶系,P212121空间群,晶胞参数α=1.0028(4)nm,b=1.1406(4)nm,c=2.4455(8)nm,V=2.7971(18)nm^3,Z=4,Dc=1.212g/cm^3,F(000)=1088,μ=0.129mm^-1。晶体的结构收敛最终偏离因子R和ωR分别为0.0585和0.0827,Flack x参数为0.03(12)。目标化合物中磷原子的绝对构型为S。  相似文献   
5.
利用二氯代磷酰基异氰酸酯与4,6-二甲氧基-2-氨基嘧啶的加成反应合成了中间体N-(4,6-二甲氧基嘧啶-2-基)-N-二氯代磷酰基脲(Ⅰ).Ⅰ与2倍的醇或胺反应得到对称双取代磷酰基脲类化合物Ⅱa_Ⅱi;Ⅰ与1倍的胺反应得到氯代磷酰基脲类化合物Ⅲa_Ⅲe,再与1倍的醇反应则得到不对称双取代磷酰基脲类化合物Ⅳa_Ⅳg.生物活性测定结果表明,化合物Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ均显示一定除草活性.  相似文献   
6.
N-硫代磷酰基磺酰脲的合成及除草活性研究金桂玉,赵国锋,郑健禺(南开大学元素有机化学研究所,天津,300071)关键词硫代磷酰胺,N-硫代酰基磺酰脲,除草活性磺酰脲类化合物作为高效除草剂已得到广泛地应用和开发[1~7].为寻找具有除草活性的新化合物,...  相似文献   
7.
芳基肟胺化合物与取代环丙烷羧酸酰氯在Et_3N作用下室温反应得到芳基肟胺菊酯类化合物,在甲苯中回流反应则得到含取代环丙烷基的1,2,4- 二唑衍生物。前者在甲苯中回流,HOAc作催化剂时发生环化反应也生成1,2,4- 二唑衍生物.初步生物活性测试表明这些化合物具有的杀菌和除草活性.  相似文献   
8.
芳基肟胺化合物与取代环丙烷羧酸酰氯在Et3N作用下室温反应得到芳基肟胺菊酯类化合物,在甲苯中回流反应则得到含取代环丙烷基的1,2,4-恶二唑衍生物,前者在甲苯中回流,HOAc作催化剂时发生环化反应也生成1,2,4-恶二唑衍生物,初步生物活性测试表明这些化合物具有的杀菌和除草活性。  相似文献   
9.
药物设计中的生物等排取代与先导化合物的展开   总被引:10,自引:0,他引:10  
本文叙述了年来在药物设计中应用广泛的“生物等排取代”这一方法的概念、发展历史及其具体应用,说明了生物等排取代在先导化合物的展开中的重要作用。  相似文献   
10.
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