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本文报导用加温加压原位红外光谱法在1:1的CO+H_2气氛中跟踪铁—钴异核金属簇催化剂[K_4N][FeCo_3(CO)_(12)](R=乙基、丁基、十六烷基、苄基三甲基、苄基三乙基等)在三种不同极性的溶剂(甲醇、甲苯、正庚烷)中的热分解反应。实验证明,在烯烃醛化条件下(120—150℃,4.0MPa),这些金属簇合物均分解生成Fe(CO)_5、Co_2(CO)_3、HCo(CO)_4和Co(CO)_4~-的盐。HCo(CO)_4和Co(CO)_4~-均为醛化活性物种。在甲苯中升温不超过150℃,并增加CO分压,再降至室温时,发现簇的吸收复出。R_4N~+的存在对催化剂体系有稳定作用。 相似文献
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加压原位红外光谱法研究YCCo_3(CO)_9的热稳定性及其对1-己烯的醛化机理 总被引:1,自引:0,他引:1
用加温加压原位红外光谱法研究了YCCo_3(CO)_(?)(Y=H,C_3H_7,Ph,Cl)在低压醛化条件下的热稳定性及对1-己烯的醛化机理。升温过程中的光谱变化指出,这些簇在130℃,4.0MPa的合成气压力下至少部分分解生成Co_2(CO)_(?),最后降解为HCo(CO)_4。通过对1-己烯的醛化反应研究发现,该簇络合物对1-己烯的醛化反应机理相应於Co_2(CO)_(?)的反应机理。Y的电子效应对簇的稳定性有一定影响并进而影响其催化活性。 相似文献
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无论是均相或是多相催化反应,由于受各种参数的影响,整个催化过程是极为复杂的。尽管如此,利用各种近代物理测试方法,人们仍有可能从分子水平乃至原子水平上来研究催化反应,指导催化剂的制备,选择最佳反应条件。反应状态下的原位红外光谱测试方法,是近年来发展较为迅速的测试方法之一,而实现原位红外光谱测试的关键设备,是能耐高温高压的红外光谱样品池。几年前,作者曾经报导了加温加压原位红外光谱液体样品池的研制工作,该样品池已在均相络合催化反应机理的研究中得到了应用。为了研究多相催化及均相固相化反应体系,新近又研制了高温高压(真空)原位红外光谱气固样品池。 相似文献
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