负载型Pd三效催化剂：载体CeO2-ZrO2-BaO的制备及催化性能

制备了不同BaO含量的CeO2-ZrO2储氧材料,并以此材料为载体浸渍H2PdCl6制得三效催化剂.结果表明,不论新鲜还是1 000 ℃老化状态下,以10%BaO添加CeO2-ZrO2储氧材料制备的Pd三效催化剂活性最佳,起燃和完全转化温度最低.XPS结果证实,10%BaO添加.通过稳定PdO活性组分并改变其电子环境使得催化剂有最佳活性.而随着BaO含量持续增加,Pd活件组分相对处于较氧化状态.储氧量、低温N2吸附-脱附测试以及XRD测试结果均表明10%BaO添加的材料储氧量,比表面积以及孔容均最大,而且有适应三效催化的孔径.这些结果均有助于以其制备的Pd三效催化剂获得更好的活性以及热稳定性.     

超声波振动在Ce-Zr-La/Al2O3及负载型Pd三效催化剂制备中的应用

制备了CeO2-ZrO2-La2O3/Al2O3材料, 在制备过程中使用超声波振动对材料进行处理, 并以此材料为载体制备了单Pd三效催化剂. 对所制备的载体进行了织构性能分析(BET)和X射线衍射(XRD)表征. 对催化剂进行了NO程序升温脱附(NO-TPD)及H2程序升温还原(H2-TPR)表征, 并对催化剂进行了活性测试. BET结果表明, 900 ℃焙烧后, 超声波振动处理的载体比表面积为130 m2·g-1, 而没有进行处理的载体比表面积为117 m2·g-1. 超声波处理的CeO2-ZrO2-La2O3/Al2O3材料介孔直径为11.4 nm, 相对较大, 载体更加稳定. XRD测试结果表明, 超声波处理的载体在1150 ℃焙烧5 h后仍然只有Ce0.5Zr0.5O2一个单一物相, 而未经过超声波处理的载体此时出现相分离, 体相中有θ-Al2O3出现. 以超声波处理材料为载体的Pd催化剂新鲜和老化后NO-TPD测试结果变化很小. H2-TPR测试中, 超声波振动处理的材料制备的催化剂中活性组分和载体的还原峰温较未超声处理材料制备的催化剂稍高, 而峰面积远大于未超声处理材料制备的催化剂. 活性测试结果说明, 由超声波振动处理过的载体制备的三效催化剂对汽车尾气中的三种污染物的起燃温度更低, 有更好的活性以及温度特性.     

Ce0.63Zr0.37MnxO2复合氧化物在CH4选择性催化还原NO反应中的研究

以Ce0.63Zr0.37MnxO2复合氧化物(OSM)为载体,Pt为活性组分,制备Pt质量百分含量为1%的催化剂。考察了OSM中Mn含量对CH4催化还原NO反应的性能,并利用XRD和H2-TPR对催化剂进行了表征。结果表明Pt/OSM催化剂在有氧条件下对CH4催化还原NO具有较好的催化活性,Mn含量为10%和15%的OSM制备的催化剂活性最好。XRD结果表明,Ce0.63Zr0.37MnxO2复合氧化物以固熔体形式存在,且Pt高度分散于载体上。H2-TPR结果表明,Pt/OSM2和Pt/OSM3催化剂具有较强的可还原性能,而Pt/OSM1和Pt/OSM4催化剂的可还原性能较弱。     

Fabrication and electromagnetic wave absorption properties of amorphous Ni-P nanotubes

Amorphous Ni-P nanotubes are fabricated through electroless chemical deposition inside an anodic aluminum oxide template. The hysteresis loops of Ni-P nanotube arrays are each found to exhibit an unusual isotropic behaviour, which is believed to be due to the competition results between the shape anisotropy and the magnetostatic interaction among nanotubes. The dynamic dependence of permittivity on the frequency spectrum is fitted to the Lorentzian-type dispersion law. The permeability dispersion behaviours have been fitted based on the Kittel equation. Electromagnetic wave absorption properties of Ni-P nanotubes/paraffin composites with different values of thickness (t) are clearly shown by a three-dimensional graph. Furthermore, the bandwidths of composites with different "t" values can be well presented by a two-dimensional contour graph, which is a novel presentation form. The results show that the composites each have a good microwave absorption performance with t larger than 5.5 mm and with the frequency around 8 gigahertz.     

不同沉淀剂对Ce0.65Zr0.35O2复合氧化物性能的影响

本文选用不同沉淀剂,用共沉淀法制备了稀土储氧材料Ce0.65Zr0.35O2复合氧化物,对用不同沉淀剂制备出的氧化物样品进行了XRD,BET,OSC和H2-TPR的测试和分析。结果表明,用不同沉淀剂制备出的氧化物,均为立方相的铈锆固溶体,经1000℃5小时老化后也无相的分离;以(NH4)2CO3和NH3.H2O的混合物为沉淀剂制备出的氧化物有最大的比表面积,经600℃焙烧后高达120m2/g以上;并且样品具有良好的储氧性能及低温还原能力。     

Ce0.1+xTi0.5-xAl0.2Y0.1La0.1O1.8材料的制备及在三效催化剂中的应用

采用共沉淀法制备了Ce0.1+xTi0.5-xAl0.2Y0.1La0.1O1.8(0≤x≤0.4)材料, 并对所制备的材料进行了X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)的表征, 测定了材料的比表面积(BET法)和储氧量(OSC), 同时采用氢气程序升温还原(H2-TPR)和氨气程序升温脱附(NH3-TPD)研究了材料的还原性能和表面酸性. 研究结果表明, Ce/Ti摩尔比大于1∶2的材料能形成立方萤石结构的固溶体, Ce/Ti摩尔比为1时, 材料表面Ce4+/Ce3+摩尔比达到最大; 随着Ce/Ti摩尔比的增大, 材料的储氧能力先增大后减小, 而TPR还原峰温则是先减小后增大, 当Ce/Ti摩尔比为1时, 材料的储氧量达到最大, 为660 μmol/g; 还原峰峰温最低, 为616 ℃. 以制备的材料为载体制备了一系列Pt/Ce0.1+xTi0.5-xAl0.2Y0.1La0.1O1.8三效催化剂, 并对催化剂进行了活性评价. 活性测试结果表明, 以Ce/Ti比为1的载体材料制成的催化剂对C3H8, CO和NO的起燃温度分别为236, 147和228 ℃, 表现出了优异的温度特性.     

整体式Pt基催化剂上CH4选择性催化还原NO的研究

以La-Al2O3(La稳定的γ-Al2O3)、Ce0.63Zr0.37O2(OSM1)及Ce0.5Zr0.3Mn0.2O2(OSM2)为载体, Pt为活性组分, 制备了Pt质量分数为1%的整体式催化剂. 研究了不同载体负载的催化剂对CH4选择催化还原NO反应的性能, 并利用XRD、H2-TPR和XPS对催化剂进行了表征. 结果表明, Pt/OSM1和Pt/OSM2催化剂在氧含量为0.8%时对CH4催化还原NO具有优异的净化性能, Pt/OSM1催化剂上500 ℃时, CH4和NO均达到100%转化; Pt/OSM2催化剂上500 ℃时, CH4和NO的转化率分别达到73%和100%; 而 Pt/ La-Al2O3催化剂只在O2含量较低时(0.4%以下)具有较好活性, 500 ℃以上才可使CH4和NO完全转化. H2-TPR结果表明, Pt与OSM1和OSM2存在的相互作用导致低温还原物相生成. Pt与OSM的相互作用及OSM的储氧性能使催化剂在过量氧存在下对CH4催化还原NO具有优异性能.     

Ce0.5-xZr0.5-xBa2xO2负载TiO2光催化降解气相苯

在密闭不锈钢反应器内研究了Ce0.5-xZr0.5-xBa2xO2负载锐钛型TiO2光催化降解气相苯的性能.确定了该系列光催化剂的最佳Ba含量,并应用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱以及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,TiO2在载体表面均匀分散.在210~400 nm范围内,TiO2/Ce0.5-xZr0.5-xBa2xO2比TiO2吸收更多的紫外光.TiO2/Ce0.5-xZr0.5-x-Ba2xO2包含Ti和O两种元素,TiO2/Ce0.5-xZr0.5-xBa2xO2的Ti 2p结合能向低能端偏移.Ce0.5-xZr0.5-xBa2xO2表面负载TiO2能有效提高催化剂的光催化活性.Ce0.5-xZr0.5-xBa2xO2的作用是转移电子和使催化剂在紫外区的吸收增强.     

Ce-Zr-La-Al2O3的制备及负载的单Pd三效催化剂

采用共沉淀和浸渍两种方法制备了Ce-Zr-La-Al2O3(CZLA),对其进行了N2吸附和X射线衍射分析.以CZLA为载体制备了2%Pd/CZLA三效催化剂,并对催化剂进行了程序升温还原和活性测试.结果表明,两种方法制备的CZLA均具有较好的结构、织构和储氧性能,共沉淀法制备的CZLA具有更好的抗老化性能.以CZLA为载体所制备的单Pd三效催化剂表现出低的起燃温度、优异的三效性能,特别是优异的转化NO性能及抗老化性能.     

储氧材料制备过程中的结构及织构变化

Ce_0.65Zr_0.35O₂ solid solution was prepared by co-precipitation method and characterized by X-ray diffraction (XRD), Raman spectra, BET, oxygen storage capacity (OSC) and temperature-programmed reduction measurements (H₂-TPR) after calcination at 100 ℃, 300 ℃, 600 ℃, and 1 000 ℃. The results showed that the precipitation was a crystalline of fluorite structure, and in the process of the precipitation transformation into Ce_0.65Zr_0.35O₂ solid solution, the fluorite structure of the precipitation kept unchanged. The samples had different BET surface areas and OSC at different temperatures, but they held the performance of stable structure. After 1 000 ℃, there didn′t appear the other crystalline phase. So the samples prepared by co-precipitation method had excellent texture and higher thermal stability.