水凝胶法制备Ni/ZrO2催化剂及催化CO2加氢甲烷化性能

采用水凝胶法制备出一系列Ni/ZrO2催化剂,使用X射线衍射(XRD),比表面积(BET)测试,透射电子显微镜(TEM)和氢气程序升温还原(H2-TPR)对其结构进行了表征,并考察了在CO2加氢甲烷化反应中的催化活性.研究结果表明,经过450℃焙烧的催化剂中ZrO2呈无定形结构,NiO均匀分散在ZrO2表面上;在400℃时H2还原过程中,部分无定形ZrO2转变为四方晶相结构并使Ni再次分散,Ni与ZrO2之间的电子作用抑制了Ni晶粒的生长和ZrO2晶型的转变;与无定形ZrO2和四方相ZrO2产生电子作用的NiO对催化剂活性起决定性作用,当Ni/Zr摩尔比为0.707时,催化剂活性最高.在H2/CO2体积比为4,空速为1×104h-1,压力为0.5 MPa,反应温度为200℃时,CO2转化率达到27%以上,当反应温度上升至280~320℃时,CO2转化率达到99%以上,CH4选择性大于92%.