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铂(铂—铼)与氧化铝相互作用的研究:Ⅰ.氯的作用 总被引:1,自引:0,他引:1
采用PASCA、IR、化学分析及微反等技术,研究Pt/Al_2O_3和Pt-Re/Al_2O_3体系中金属与载体之间的相互作用。结果表明:氯在铂、铼与氧化铝之间的相互作用及对催化剂芳构化活性的影响方面起着十分重要的作用。在没有氯存在的情况下,铂(或铂-铼)与氧化铝之间是不存在相互作用的。当浸渍液中存在氯时,铂以[PtCl_6]~(2-)络离子形式取代氧化铝表面上某些活泼OH~-基,生成稳定的金属—载体相互作用复合物(MSIC)。而生成稳定MSIC的合适盐酸浓度为0.4 mol/L。这一结果与文献报导是一致的。 实验结果还表明,在探讨金属与载体之间的相互作用时,非金属元素(如氯等)是一个十分重要而不可忽视的因素。 相似文献
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Mo-Co系加氢精制催化剂中TiO~2-Al~2O~3载体效应的PASCA研究 总被引:4,自引:0,他引:4
本文采用PASCA(化学分析正电子湮没谱)技术, 系统地研究了MoO~3/γ-Al~2O~3,CoO/γ-Al~2O~3, MoO~3/TiO~2-Al~2O~3, CoO/TiO~2-Al~2O~3等体系中活性组分的表面分散状态和化学状态及其变化规律, 揭示了用TiO~2改性Al~2O~3对Mo-Co系加氢精制催化剂所产生的载体效应的作用机理。Al~2O~3中引入TiO~2使得载体与MoO~3间的相互作用大大减弱, 导致分散态MoO~3易于还原和硫化。助剂CoO与TiO~2-Al~2O~3载体间存在极为显著的电子相互作用, 对于改善Co在活性相中的化学状态, 提高活性中心的内在活性具有重要的作用。PASCA研究的另一个重要结果是, 由于载体表面的不均匀性,使得上述负载型催化剂中氧化物活性组分的表面状态十分复杂, 存在与载体相互作用强弱程度不同的多类特征区, 这些特征区与内在活性不同的催化中心相关联. 通过TiO~2改性Al~2O~3载体, 有效地调节载体表面性质, 改变活性组分表面物种的分布及化学状态。 相似文献
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甲烷氧化偶联Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂——Ⅰ.表面分散状态和氧化物/担体相互作用 总被引:1,自引:0,他引:1
担载型Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂具有优异的甲烷氧化偶联制乙烯催化活性。在最佳反应条件下,甲烷转化率和C_2烃收率分别达到37.1%和23.9%;在1000 h连续操作后性能基本维持不变;并且由于它适于流化床操作,对这类强放热反应的工业化较为有利,本文报导用XRD、XPS和PASCA(化学分析正电子湮没谱)方法研究该催化剂活性组分Na_2WO_4和Mn_2O_3在SiO_2载体上的分散状态和氧化物/担体相互作用的结果。 催化剂由混浆法和浸渍法制备,并经750—850℃焙烧。系列配比的催化剂均经AAS分析证实体相组成。催化剂比表面积用Sorptmaeic—1822型比表面积测定仪测定(N_2吸附, 相似文献
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加氢处理催化剂的制备和表征 Ⅰ.MoNiP/Al2O3催化剂的制备及助剂的作用 总被引:7,自引:1,他引:7
采用专利方法制备出一种新型的γ-Al2O3,并以其为载体,制备出加氢处理催化剂MoNiP/Al2O3.用PAS-CA,XPS,DRS,TPR和微型反应色谱等技术对γ-Al2O3和催化剂进行了表征,考察了Ni和P两种助剂的作用.结果表明,γ-Al2O3具有较大的孔径,集中的孔分布和较高的机械强度;活性金属Mo在γ-Al2O3表面上的化学分散量(分散阈值)可达5.04~5.82μmol/m2.因而特别适合用作高活性加氢处理催化剂的载体.引入的Ni主要是同Mo/Al2O3催化剂表面上较稳定的金属-载体相互作用复合物反应,并生成类NiMoO4化合物;在MoNi/Al2O3催化剂中引入P,有利于抑制四面体配位结构的物种Mo[T],增加八面体配位结构的物种Mo[O],改善催化剂的还原性能,从而提高催化剂的加氢处理活性.助剂Ni和P的最佳含量分别为w(Ni)=4.0%和w(P)=2.6%. 相似文献
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加氢处理催化剂的制备和表征 Ⅱ.制备方法对MoNiP/Al2O3催化剂性质的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
从实用的角度出发,比较了不同制备方法(干混法、干混-浸渍法和共浸渍法)对MoNiP/Al2O3催化剂性质的影响.结果表明,采用干混法制备的催化剂,活性金属(Mo,Ni)在其表面上虽然有较高的分散度,但其分散状态较差,因而影响其催化活性;采用干混-浸渍法和共浸渍法制备的催化剂,可以克服上述缺点,使活性金属在其表面上既有较高的分散度,又有优良的分散状态,因而催化活性较高.此外,采用干混-浸渍法制备的催化剂,有较大的比表面积和较大的孔容,而采用共浸渍法制备的催化剂,有较大的孔直径和较高的机械强度.活性评价实验结果表明,MoNiP/Al2O3催化剂的最佳焙烧温度为450℃. 相似文献
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用浸渍法制备了一系列不同Mo含量的MoO3/Al2O3催化剂.测量了这些样品的正电子湮没寿命谱(PALS)与符合多普勒展宽(CDB)谱,以研究其孔洞结构以及Mo分散.正电子寿命测量结果表明,Al2O3载体中存在两种不同尺寸的孔洞.掺入MoO3之后,Mo原子主要进入Al2O3的大孔中,使孔洞体积减小.符合多普勒展宽谱结果表明,当MoO
关键词:
3/Al2O3催化剂')" href="#">MoO3/Al2O3催化剂
正电子湮没寿命谱
符合多普勒展宽
Mo 分散 相似文献
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加氢处理催化剂的制备和表征Ⅰ.
MoNiP/Al2O3催化剂的制备及助剂的作用 总被引:13,自引:0,他引:13
采用专利方法制备出一种新型的γ-Al 相似文献
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用浸渍法制备了一系列不同Mo含量的MoO3/Al2O3催化剂.测量了这些样品的正电子湮没寿命谱(PALS)与符合多普勒展宽(CDB)谱,以研究其孔洞结构以及Mo分散.正电子寿命测量结果表明,Al2O3载体中存在两种不同尺寸的孔洞.掺入MoO3之后,Mo原子主要进入Al2O3的大孔中,使孔洞体积减小.符合多普勒展宽谱结果表明,当MoO3的质量含量仅为3%时,多普勒展宽谱即发生了显著的改变.这表明Mo已分散至Al2O3的孔洞中,使得正电子测量所得到的电子动量分布发生改变.在MoO3含量达到18%之后,Al2O3中大孔的体积减小到尺寸与小孔相当,此后正电子寿命和多普勒展宽谱不再随MoO3含量变化,表明Mo分散逐渐达到饱和. 相似文献