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1.
以硅质骨架结构介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成CuO-ZnO/SBA-15(CZ/SBA-15)、CuO-ZnO-MnO_2/SBA-15(CZM/SBA-15)、CuO-ZnO-ZrO_2/SBA-15(CZZ/SBA-15)三组多孔催化剂,在固定床反应器上评价了各组催化剂催化CO_2加氢合成甲醇的性能,同时结合N_2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、程序升温脱附(H_2-TPD、CO_2-TPD)、N_2O滴定、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等表征研究了不同助剂对CO_2催化加氢制甲醇的影响。结果表明,催化剂中的金属氧化物改变了SBA-15分子筛载体的孔径大小和比表面积;催化剂CuO-ZnO-MnO_2/SBA-15、CuO-Zn O-ZrO_2/SBA-15中铜的分散度(D_(Cu))和比表面积(A_(Cu))更大,表面CuO粒径更小,更易被还原;相比Mn-O簇,Zr-O簇为增强了碱性位点,提高了甲醇选择性。此外,CuO-ZnO-ZrO_2/SBA-15具有更高的氧空位浓度,催化活性更好,其甲醇选择性为25.02%,与CuO-ZnO/SBA-15、CuO-ZnO-Mn O_2/SBA-15相比分别提高了28%和136.9%,催化效果最好。  相似文献   
2.
采用并流沉淀法分别制备了CuO-CeO2(物质的量比为5:1)、CuO-ZnO(物质的量比为5:4)、CuO-ZnO-CeO2(物质的量比为5:4:1)三组目标催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氢气升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、N2O滴定表征技术对催化剂的物化性能进行了测试,并在高温高压微催化反应器中对催化剂进行活性评价。研究了CuO-ZnO-CeO2组成对CO2加氢合成甲醇的影响。结果表明,与二组分催化剂相比较,三组分CuO-ZnO-CeO2催化剂物化性能及催化活性发生了很大变化,催化剂表面碱性位增强,热稳定性增强,CuO颗粒粒径变小,铜分散度以及氧空位浓度提高,最终催化活性显著提高。其中,CuO-ZnO-CeO2催化剂中,CuO颗粒粒径为8.2nm,铜的比表面积为68.4m2/g,铜分散度为7.19%,甲醇的选择性和收率分别为48.6%和0.057mmol/(g·min),催化剂活性较好。  相似文献   
3.
以三嵌段共聚物P123为模板剂,在酸性条件下通过1,2-三乙氧基硅基乙烷(BTESE)和3-含氧缩水甘油基-丙基-三甲氧基硅烷(GPTMS)共水解缩聚合成环氧基修饰的周期性介孔氧化硅(PMOs),以修饰后的PMOs为载体对漆酶进行固定化,研究了环氧基修饰对固定化酶稳定性的影响.通过XRD、TEM、固态NMR和N2吸附等手段表征材料的修饰效果、孔结构以及漆酶的固定化.结果表明,修饰后的材料保持良好的孔结构,环氧基的修饰有利于提高固定化酶的活力,基于环氧基修饰PMOs的固定化酶具有较高稳定性.  相似文献   
4.
以具有骨架结构的SBA-15介孔分子筛为载体,采用浸渍法合成了具有高比表面积、不同金属氧化物含量的Cu-Zn-Zr介孔催化剂CZZx/SBA-15(x=0.3,0.4,0.5,0.6).采用N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO2吸附(CO2-TPD)和透射电子显微镜(TEM)等手段对样品进行了表征.在固定床反应器上评价了其CO2加氢合成甲醇的催化性能.实验结果表明,CZZx/SBA-15催化剂具有介孔结构,负载的Cu O,Zn O和Zr O2能够很好地分散在表面,并且负载氧化物晶粒尺寸不同.催化剂的铜比表面积SCu与甲醇催化活性呈近似线性关系,其中CZZ0.4/SBA-15催化剂表现出最大甲醇选择性(54.32%),与CZZ相比,甲醇选择性增加24.85%.随着金属氧化物负载量的增大,催化剂比表面积和SCu明显减小,甲醇选择性与收率也相应减小,负载型CZZx/SBA-15催化剂表面结构对CO2加氢合成甲醇反应活性起关键作用.  相似文献   
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