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催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯中催化剂构效关系 总被引:1,自引:0,他引:1
采用传统焙烧和微波辐射制备了不同活性炭 (AC) 负载 Ru 催化剂, 并用于催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯 (DMP) 反应中, 探讨了催化剂的构效关系. 结果表明, 所有 AC 和催化剂均能提高臭氧氧化 DMP 过程中 TOC (总有机碳) 去除率, 其活性顺序为 Ru/coal-AC > nutshell-AC > Ru/nutshell-AC > Ru/coconut-AC ≈ coal-AC > coconut-AC. 负载的 Ru 颗粒扩散到 AC 大孔中, 增加了反应的传质阻力, 使得反应物与 AC 内表面的活性位和金属 Ru 的接触机会减少, 这是 Ru/nutshell-AC 和 Ru/coconut-AC 活性低于 Ru/coal-AC 的一个原因; 催化剂表面 Ru 分散度也是导致其活性差别的原因之一. 微波加热引起 nutshell-AC 表面活性官能团发生变化, 从而导致其负载的 Ru 催化活性降低. 相对于传统焙烧, 微波辐射热处理能够提高 coal-AC 表面 Ru 的分散度, 从而提高催化剂活性. 相似文献
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湿式氧化工艺中颗粒Ru催化剂的活性和稳定性 总被引:1,自引:0,他引:1
分别采用传统成型法和新的成型法制备了一系列以CeO2为主要成分的载体,将贵金属Ru浸渍在这些载体上制备了不同的催化剂.对催化剂的比表面积和机械强度进行了表征,并通过湿式氧化乙酸的静态实验和湿式氧化苯酚的动态实验分别考察了催化剂的活性和稳定性.结果表明,Ru负载在采用新方法成型的载体上制得的催化剂具有更大的比表面积.向CeO2中掺杂Zr能增大载体的比表面积.新方法制备的催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化乙酸具有良好的活性,化学需氧量(COD)去除率为98%.在110h的催化湿式氧化苯酚反应中,苯酚和COD的去除率维持在96%左右,反应过程中活性组分的溶出浓度很小,催化剂表面有少量的积炭,但积炭在300℃能够被完全氧化.因而催化剂具有较好的稳定性和工业应用可能性. 相似文献
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反应磁控溅射法制备的氮掺杂TiO2光催化膜的氮化学态和光催化活性 总被引:12,自引:0,他引:12
采用中频交流磁控溅射法,以O2/N2混和气为反应气体,在铝片上沉积了氮掺杂TiO2膜. 利用原子力显微镜、紫外-可见光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱等手段研究了掺杂膜的表面形貌、光吸收性能、物相组成以及膜样品中氮的化学态,并通过苯甲酰胺的光催化降解实验对光催化剂活性进行了评价. 结果表明,所得掺杂膜仅能够被紫外光所激发,反应气的配比对膜的形貌和TiO2的锐钛矿/金红石相比率均有影响,而氮在膜中以掺杂N3-、表面吸附N2和固溶N2的形式存在. 随着N3-掺入量的增加,掺杂膜的光催化活性显著提高,在反应气体组成为N2/(O2+N2)=80%(体积分数)时,掺杂N3-量为0.594%,苯甲酰胺光催化降解效果最好,其活性约为纯TiO2膜的1.5倍. 相似文献
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将TiO2光催化臭氧氧化-生物活性炭(TiO2/UV/O3-BAC)组合工艺用于处理水源水,在优化工艺参数的条件下,该工艺对水源水中溶解性有机碳(DOC)的平均去除率为46.5%,而UV/O3-BAC工艺对DOC的平均去除率仅为41.6%.TiO2/UV/O3-BAC工艺对有机物去除的协同效应较强.TiO2/UV/O3过程将水中的大分子有机物氧化成小分子,提高了出水的可生物降解性,从而有利于后续的BAC对有机污染物的去除.TiO2/UV/O3-BAC工艺对持久性有机污染物的去除非常有效.其中,酞酸酯的去除率均大于94%,但随着烷基链长度的增加而降低;多溴联苯的去除率均超过89%,但随着溴原子取代数目的增加而降低. 相似文献
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以Al2O3为催化剂催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯. 通过XRD、比表面积、孔结构、FTIR和活性评价等方法对催化剂的物化性质及催化活性进行了研究, 考察了焙烧温度、成型粒径对催化剂活性的影响. 结果表明, Al2O3催化剂对臭氧化降解邻苯二甲酸二甲酯具有很高的催化活性, 反应120 min后, 总有机碳(TOC)的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%; 焙烧温度对催化剂的活性具有很大的影响, 600 ℃催化剂催化活性最高; 随着焙烧温度的升高, Al2O3晶型经历了从γ-Al2O3到θ-Al2O3到α-Al2O3的转变, 催化剂的比表面积、焙烧得到的孔容逐渐变小, 晶体粒径变大, 表面•OH数量减少, 催化活性下降. Al2O3成型粒径的减小, 提高了催化剂的外比表面积, 减小了内部传质扩散的影响, 从而提高了催化活性. 相似文献
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ZrxCe1-xO2催化剂催化湿式氧化乙酸的活性研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀法制备了ZrxCe1-xO2催化剂, 利用BET, XRD和XPS对其进行了表征, 并研究了催化剂催化湿式氧化乙酸的活性. 结果表明: Zr和Ce摩尔比为1∶9的催化剂催化湿式氧化乙酸时具有最好的活性, 当乙酸溶液的初始化学需氧量(COD)为5000 mg/L, 反应温度为230 ℃, 压力为5 MPa时, 120 min后, COD的去除率为76% . 催化剂具有良好的活性是因为在CeO2中加入Zr能够增大催化剂的比表面积和表面缺陷氧的含量, 并最终加快了HO2•自由基的产生, 从而提高了催化剂的活性. 相似文献
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CeO2-TiO2催化剂的表面结构及其湿式氧化活性 总被引:8,自引:0,他引:8
采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了CeO2-TiO2催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和Zeta电位分析等手段表征了催化剂的表面结构性质. 以乙酸和苯酚为目标物,进行了湿式氧化高浓度乙酸和苯酚的活性测试,研究了CeO2-TiO2催化剂表面结构与活性之间的关系. 结果表明, Ce和Ti之间的相互作用使复合氧化物CeO2-TiO2催化剂具有小的晶粒尺寸和高的比表面积,催化剂表面化学吸附氧含量增加,且不同制备方法得到的CeO2-TiO2催化剂表面电位点不同,共沉淀法制备的催化剂更有利于乙酸和苯酚的吸附. 在湿式氧化反应中, CeO2-TiO2催化剂有较高的活性,其中共沉淀法制备的催化剂活性最高; 在230 ℃, 5 MPa条件下反应120 min后,乙酸COD去除率为79%; 在150 ℃, 4 MPa下反应120 min后,苯酚COD去除率为96%. 相似文献
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采用共沉淀法制备了ZrxCe1-xO2催化剂, 利用BET, XRD和XPS对其进行了表征, 并研究了催化剂催化湿式氧化乙酸的活性. 结果表明: Zr和Ce摩尔比为1∶9的催化剂催化湿式氧化乙酸时具有最好的活性, 当乙酸溶液的初始化学需氧量(COD)为5000 mg/L, 反应温度为230 ℃, 压力为5 MPa时, 120 min后, COD的去除率为76% . 催化剂具有良好的活性是因为在CeO2中加入Zr能够增大催化剂的比表面积和表面缺陷氧的含量, 并最终加快了HO2•自由基的产生, 从而提高了催化剂的活性. 相似文献