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1.
石英砂是一种在废水处理中常用的滤料,但是由于石英砂自身对废水的净化能力有限,因此常常仅作为众多水处理环节中的一环.本文采用纳米二氧化硅对石英砂进行表面改性,研究了表面处理方式、二氧化硅负载方式、官能团类型、官能团负载方式等因素对改性石英砂去除重金属效果的影响.通过一系列实验,确定盐酸清洗表面、二氧化硅直接吸附、胺基修饰的石英砂改性最佳工艺.改性后石英砂表面粗糙,呈现多孔结构.在最佳工艺条件下,石英砂的重金属去除能力由改性前的0.8%提高至100%,改性后石英砂对重金属的去除能力提升超100倍.  相似文献   
2.
商业选择性催化还原(SCR)催化剂成分主要有 V2O5, WO3和 TiO2,但适用温度窗口较窄(300?400℃),使得实际操作过程中活性较低.目前,过渡金属广泛应用于催化剂制备中以提高其催化活性.相比于纯 TiO2和 ZrO2载体, TiO2-ZrO2具有较高的热稳定性以及较多的酸位,虽然有关 TiO2-ZrO2为载体的催化剂研究较多,但未与商业催化剂进行对比研究.而针对 NH3-SCR脱硝机理的实验研究也存在一些争议,主要原因归为以下两方面:(1)多数催化剂不同会直接导致催化剂的活性酸位不同;(2)不同 NH3-SCR脱硝催化剂的起活温度不同.同时, NH3和 NO在反应温度的吸附情况仍需要进一步研究.因此,有必要深入探究 NH3-SCR脱硝机理,以解决现行研究中存在的问题.本文首先采用共沉淀法制备摩尔比为1:1的 TiO2-ZrO2固溶体,并分步浸渍不同质量比的 WO3和1%V2O5,最终得到一系列1%V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2.然后通过 X射线衍射(XRD)和比表面积测试(BET)、程序升温还原(TPR)、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)研究了 WO3和 ZrO2对催化性能的影响以及 V2O5-WO3/TiO2-ZrO2催化剂的反应机理. N2物理吸附结果表明, WO3的添加使得催化剂孔结构的热稳定性有所提高,同时随着 WO3含量增加催化剂的比表面积逐渐减小,但仍高于 V2O5/TiO2-ZrO2催化剂; ZrO2对催化剂比表面积增大效果比较明显.结合 XRD结果表明, WO3能促进金属氧化物在载体上的分散;相比于 V2O5-WO3/TiO2催化剂, ZrO2有利于活性组分的分散负载.比较系列 V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2的氨吸附情况,发现 WO3的添加增加了 Br?nsted酸的稳定性,其中以9%WO3的效果最显著.催化剂氨吸附中间物种(–NH2)的发现,证实了 WO3添加促进了 NH3的活化,有利于脱硝反应的进行. SCR反应结果显示, V2O5-9%WO3/TiO2-ZrO2催化剂在300–450oC时 NOx转化效率最优,并发现 O2的存在促进了 NOx的转化.采用in situ DRIFTS研究了 V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2催化剂脱硝机理,300和350oC时 NH3, NO, NO + O2吸附情况表明,在真实的反应温度下,脱硝过程中的活性中心为 Lewis酸中心, Br?nsted酸中心的 NH4+极易从催化剂表面脱附,无法吸附在催化剂表面,且与 NH3相比, NO只能以 NO2的形式弱吸附在催化剂表面.因此,该催化剂遵循 Eley-Ridel脱硝机理.而 V2O5-9%WO3/TiO2-ZrO2催化剂具有相对较高的脱硝效率,因此用来着重研究 NH3-SCR机理.在 NH3吸附过程中, NH3(1204,1602,3156,3264,3347 cm?1)和活性中产物 NH2(1550 cm?1)在催化剂表面的吸附(恒温300oC)是稳定的;随后通入 NO + O2时, NH3吸附过程中的所有吸收峰(包括 NH2)均逐渐减小(NH3吸附态与 NO结合后分解为 N2和 H2O),同时出现 H2O的振动峰,这证明了 V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2催化剂的脱硝反应过程.各类气体吸附情况表明, NO在商业催化剂的吸附状态与 V2O5-x%WO3/TiO2-ZrO2催化剂相同;但 NH3吸附结果表明, Br?nsted酸中心和 Lewis酸中心都是催化剂的活性中心; NO + O2的通入使得催化剂表面的 NH3和 NH4+都逐渐消失.这两种催化剂脱硝反应过程差异主要在于催化剂表面活性中心的不同,导致了不同的 NOx脱除路径.通过in situ DRIFTS比较 O2的存在对脱硝反应产生的不同影响来确定 O2的作用.两类催化剂上 O2均参与了 H2O的形成,促进了催化反应的完成;当 O2不存在时, NO的还原受到了极大地抑制,同时也未出现 H2O;两者的脱硝效率大大降低. H2-TPR和 NH3-TPR结果进一步证实 O2的作用主要是氧化 NO及参与催化过程 H2O的形成.  相似文献   
3.
唐春梅  沈应龙  盛秋春  刘双  李文涛  王龙飞  陈丹平 《物理学报》2013,62(24):247804-247804
分别在空气和还原气氛下,采用高温熔融法制备了Eu 掺杂(1 wt%) 的15SiO2-25B2O3-30Al2O3-30Gd2O3 氧化物玻璃,对二者的光致发光和闪烁发光性能进行测试. 结果显示:还原气氛下制得的玻璃在395 nm 紫光和X 射线激发下,均可以得到450–550 nm 的Eu2+ 蓝绿发光和615 nm 的Eu3+ 红光;然而在不同的激发光源下,Eu2+ 和Eu3+发光强度比存在明显不同,395 nm 紫光激发下,Eu3+ 发光强度仅为Eu2+ 的0.02 倍,X 射线激发下,Eu3+ 发光强度变为Eu2+ 强度的1.37 倍. 通过声子边带谱分析,还原后玻璃中Si 形成体附近的Eu3+ 全部被还原为Eu2+,B 和Al形成体周围的Eu3+ 部分被还原为Eu2+. 进一步分析闪烁发光的机理表明:Gd 的敏化剂作用以及B 和Al 形成体周围Eu2+→Eu3+ 的能量传递都增强了还原玻璃中Eu3+ 的闪烁发光性能. 关键词: 高Gd玻璃 2+')" href="#">Eu2+ 闪烁发光 声子边带谱  相似文献   
4.
A large-mode-area neodymium-doped silicate photonic bandgap fiber was theoretically designed and experimentally demonstrated. The relative index step between the high-index rods and the background glass was ~0.5%,which is the lowest cladding index difference reported on rare-earth-doped all-solid photonic bandgap fibers to our knowledge. An output power of 3.6 W with a slope efficiency of 31% was obtained for a 100-cm-long fiber.  相似文献   
5.
考虑随机噪声影响,研究一端固支一端夹支的梁结构在横向外激励扰动下的非线性振动。首先,基于里兹-伽辽金法得到梁的振动控制方程并将其无量纲化,随后引入随机噪声进一步得到系统的随机动力学模型。在此基础上考虑高斯白噪声和有界噪声,分别研究2种随机噪声对梁结构随机动力学行为的影响,并利用随机Melnikov法求出系统的混沌阈值,得到2种随机噪声影响下系统的三维混沌阈值图。由数值计算结果可知,阻尼系数、外激励幅值和随机噪声对梁结构的振动都有影响,且阻尼小、外激励幅值大和随机噪声强都更容易导致随机系统产生混沌运动。此外,通过本研究可以分析比较不同随机噪声(如高斯白噪声和有界噪声)对梁结构振动状态的影响,从而以抑制梁结构在随机噪声影响下产生混沌运动为目的,提出更好的降噪方法。  相似文献   
6.
微波辐射下,以芳胺和1,4-丁二醇二甲磺酸酯为起始原料,在碳酸钾水溶液中发生环缩合反应,一步生成Ⅳ-芳基吡咯烷(产率11.4%-83.6%).该反应在常压条件下进行,产品用萃取方法纯化,该工艺具有操作安全,反应条件温和,后处理简便等优点.  相似文献   
7.
商业选择性催化还原(SCR)催化剂V2O5-WO3(MoO3)/TiO2存在反应温度窗口窄(300–400 oC)和SO3转化率高等缺点,同时占催化剂总质量80%以上的载体TiO2比表面积小,热稳定性差.已有研究发现TiO2-ZrO2固溶体具有较大的比表面积和较强的表面酸性, TiO2与ZrO2的摩尔比为1:1时其比表面积达到最大. CeO2作为SCR催化剂的组成部分,由于其优良的储氧和放氧能力受到广泛关注.研究表明, CeO2-CuO, Ce/Ti-Si-Al和Mo2O3(Co2O3)/Ce-Zr等催化剂具有优良的SCR脱硝活性,同时对V2O5-WO3/TiO2催化剂进行CeO2改性,可提高催化剂的抗SO2中毒能力.实际烟气组分中同时存在SO2和H2O,必定会导致催化剂硫酸盐中毒,而目前对含Ce催化剂的硫酸盐中毒情况研究较少,因此开发新型高效脱硝催化剂十分必要.前期我们研究了xCeO2-3%V2O5/TiO2-ZrO2催化剂,发现CeO2可以显著拓宽脱硝温度窗口,同时增强催化剂酸性位点,但是V2O5含量较高时对环境及人体健康均有较大危害.本文采用共沉淀法制备摩尔比为1:1的TiO2-ZrO2固溶体,用浸渍法负载不同摩尔比的CeO2和1%的V2O5,得到一系列V-xCe/Ti-Zr催化剂,结合X射线衍射(XRD)、比表面积测试(BET)、高分辨透射电镜(HRTEM)、程序升温还原(H2-TPR)、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)和程序升温脱附(NH3-TPD)等手段分析催化剂的晶相、活性物质分散程度、氧化还原性质及表面酸性,在200–450 oC范围内考察Ce掺杂催化剂选择性催化还原NOx的脱硝活性,并在250 oC测试催化剂在NH3+NO+O2+SO2+H2O气氛中的脱硝活性,研究催化剂抗硫酸盐中毒能力.研究发现,CeO2掺杂可以拓宽脱硝反应活性窗口, V-0.2Ce/Ti-Zr (摩尔比Ce:Ti =0.2)表现出最优的脱硝性能,在250–350oC范围内脱硝效率均在92%以上,同时与前期研究结果对比发现CeO2含量较高时会导致高温段NOx转化率下降. XRD和HRTEM结果表明,ZrO2的添加可以显著降低载体TiO2的结晶度,复合氧化物TiO2-ZrO2呈无定形态, CeO2高度分散于载体之上,并且催化剂以单晶形式存在. H2-TPR结果表明,CeO2能显著提高催化剂的还原能力,主要的还原反应发生在CeO2的α(200–430oC)和β(430–600 oC)还原峰上,总体而言, V-0.2Ce/Ti-Zr表现出最大的氢气消耗量,即其还原性最强.低V2O5负载有利于较低温度SCR反应, V-0.3Ce/Ti-Zr的钒氧化物还原峰强度最大,其次是V-0.2Ce/Ti-Zr. NH3-TPD测试发现V2O5/TiO2主要存在中强酸及强酸,而V2O5/TiO2-ZrO2主要是弱酸, CeO2负载后随着其含量提高,弱酸强度增加.结合氨气原位漫反射红外光谱发现, CeO2可以增加催化剂Br?nsted和Lewis酸位数量,同时出现反应中间物–NH2, V2O5的负载量较高会抑制1660 cm–1处Br?nsted酸吸收峰的出现. BET结果发现, TiO2-ZrO2和V2O5/Ti-ZrO2比表面积分别可达255.73和143.77 m2/g, V2O5/TiO2仅为66.1 m2/g,表明ZrO2的添加可以显著增大催化剂比表面积,进而有利于SCR反应进行,沉积的氧化物进入载体孔道导致催化剂比表面积降低. V2O5-xCeO2/TiO2-ZrO2表现出较强的抗SO2中毒能力,但是在H2O存在条件下脱硝活性较差,可能是生成的硫酸铵盐及亚硫酸盐阻塞催化剂孔道所致. SO2和H2O停止通入后, V2O5-0.3CeO2/TiO2-ZrO2活性恢复至原有水平, V2O5-0.2CeO2/TiO2-ZrO2恢复至最初的84%.对中毒催化剂进行不同反应温度下的活性测试,发现V2O5-0.2CeO2/TiO2-ZrO2在中温段反应活性显著降低,可能是由于Ce(SO4)2的形成所致,由于V2O5-0.3CeO2/TiO2-ZrO2的Ce含量较高,其在此温度范围内活性依旧较高.两者在高温段NOx转化率均较高,推测是V2O5开始发挥活性组分作用的缘故.  相似文献   
8.
沈应龙  唐春梅  盛秋春  刘双  李文涛  王龙飞  陈丹平 《物理学报》2013,62(11):117803-117803
在还原气氛下, 采用高温熔融法制备了Eu2+/Ce3+共掺的高钆氧化物玻璃. 荧光性能测试显示, Ce3+能够有效地敏化Eu2+的发光, 使Eu2+的发光强度增强了2.3倍; 测试对比了Ce3+ 发光的荧光寿命随Eu2+的掺入前后的变化情况, 计算得出Ce3+→Eu2+ 的能量传递效率可达61.5%, 并进一步探讨了其能量传递机理. 研究表明: 在高钆氧化物玻璃中, 采用Eu2+ 和Ce3+ 共掺的方法可有效地增强Eu2+ 的发光性能和闪烁性能. 关键词: 发光玻璃 能量传递 荧光寿命  相似文献   
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