稀土元素对Mn/TiO2-PILC低温SCR性能影响研究

通过浸渍法制备了8%Mn/TiO₂-PILC以及稀土元素R（Ce,La）改性的8%Mn-2%R/TiO₂-PILC催化剂,考察了所制备催化剂的低温NH₃-SCR活性和抗水抗硫特性。结果发现,Ce的添加改变了催化剂的物相以及氧化还原特性,从而改变了催化剂的NO去除活性;稀土元素的添加可以减缓催化剂的失活速率,但是抗水抗硫特性仍然不理想。     

负载氯的分级多孔炭制备及其脱汞性能的研究

以纳米碳酸钙为模板，水稻秸秆为碳前驱体，采用共热解法制备了负载氯的分级多孔生物质炭。在模拟烟气条件下，利用固定床实验台架研究了生物质碳材料对烟气中的单质汞（Hg⁰）的脱除性能。采用扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、N₂吸附-脱附（BET）、程序升温脱附（Hg-TPD）以及X射线光电子能谱（XPS）等方法对材料进行表征。结果表明，盐酸浸渍不仅可去除模板产物生成多孔结构，并且有效地将氯负载到材料表面。负载氯的分级多孔炭B1C1-Cl2的比表面积和总孔容分别达到398.1 m²/g和0.4923 cm³/g。在120℃，空速（GHSV）为225000 h^-1时，脱汞效率可达95%。多孔结构有利于气体扩散，高比表面积为材料提供了更多的反应位点，微孔-介孔内表面上的C-Cl共价键为脱汞的主要化学吸附活性位点。     

CeO2/ACF的低温SCR烟气脱硝性能研究

在氧存在下以NH3为还原剂的选择性催化还原烟气NOX技术（SCR）已经工程化。工业中常用的催化剂，主要是V2O5／TiO2或V2O5-WO3／TiO2，在300℃～400℃表现出高的NOX脱除率。为此，选择性催化还原法（SCR）装置须安装在空气预热器之前和省煤器之后，以利用过程的烟气温度。但这里存在的高浓度粉尘和SO2容易引起催化剂中毒和使用寿命减少，因此，研究开发低温运行（〈300℃）的SCR催化剂，使催化反应器能布置在除尘或／和脱硫之后，具有重要意义。同时烟道废气的温度会因生产装置负荷的变化而有较大的波动，这就要求催化剂具有较宽的高活性温度区间。     

烘焙预处理对稻壳燃料品质及热解特性的调控机制研究

研究493–573 K惰性烘焙和有氧烘焙对稻壳元素构成、组分分布、芳香结构、孔隙结构、热解特性和反应动力学的影响规律。结果表明,烘焙温度对生物质燃料品质影响最为明显,氧化剂的加入可以增加生物质燃料品质对温度变化的敏感性。烘焙温度的升高促使生物质中含氧结构逐渐解离,当烘焙条件为573 K的烟气气氛时,样品的H/C和O/C比明显降低(0.188和0.259)。多种氧化剂能够协同调控生物质的官能团结构、活性芳香结构和孔隙结构,温度的升高促使稻壳中羟基减少、活性芳香结构占比逐渐降低和轻质挥发分的解离,在573 K烟气烘焙后活性结构占比达到最小值1.79、比表面积达到最大值295.78 m²/g。稻壳的热解动力学参数可以通过Coats-Redfern近似函数求解,烘焙可以有效提高生物质发生热解的温度和活化能(14.84→28.82 kJ/mol)。相较于惰性气氛和贫氧气氛,烟气气氛能够更加节能、高效地提高生物质的燃料品质和存储稳定性。     

SiO2改性的V2O5-MoO3/ TiO2催化剂抗碱中毒性能研究

以陶瓷为骨架,用溶胶凝胶法和浸渍法制备了V₂O₅-MoO₃/ TiO₂催化剂,并用SiO₂进行改性。采用浸渍法模拟碱K中毒,研究了SiO₂改性前后催化剂中毒脱硝效率的变化,并通过BET、H₂-TPR、NH₃-TPD等技术手段对催化剂进行了表征。结果表明,加入SiO₂后,催化剂的比表面积明显提高。SiO₂改性后新鲜催化剂还原温度向低温方向迁移10 ℃左右,氧化还原能力得到了提高,其表面酸强度和酸量也得到较大的提高。反应评价结果表明,SiO₂改性可以提高催化剂抗碱中毒的性能。     

前驱物对Mn-Ce/Ti-PILC低温SCR脱硝的影响

分别采用TiCl₄和钛酸丁酯为Ti前驱物制备了钛基交联黏土(Ti-PILC),通过浸渍法将锰铈负载于Ti-PILC上,制得催化剂Mn-Ce/Ti-PILCs和Mn-Ce/clay,测试了该催化剂在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,分析了Ti前驱物对黏土结构及催化性能的影响。XRD、BET、FT-IR、NH₃-TPD和SEM等表征结果表明,与原土(clay)相比,经钛交联柱撑后,Ti-PILC的微观结构更加合理,其比表面积和孔容都有了一定程度的增加,表面酸性有所增强。与原土负载的Mn-Ce/clay催化剂相比,Mn-Ce/Ti-PILCs的催化活性明显提高。而且,钛酸丁酯作前驱物进行交联比TiCl₄交联效果更明显,所得到的催化剂低温活性更好。     

负载Mn的Fe基MOFs脱汞剂烟气脱汞研究

基于Fe基金属有机骨架（MOFS）作为载体，采用浸渍法制备了负载6% Mn的Mn/MIL-100（Fe）脱汞剂。在模拟烟气中，搭建固定床研究了Mn/MIF-100（Fe）脱除单质汞（Hg⁰）性能。采用X射线衍射分析（XRD）、X射线电子能谱（XPS）、N₂吸附-脱附（BET）和热重分析（TGA）对材料进行表征。研究表明，Mn/MIF-100（Fe）脱除单质汞（Hg⁰）效率较高，在250℃，空速（GHSV）为180000h^-1时，脱汞（Hg⁰）效率达82%以上。Mn/MIF-100（Fe）主要的脱汞机理是催化氧化，Mn的负载促进了汞的吸附，并随着烟气温度的提高，单质汞的氧化效率逐渐提高。O₂和NO促进汞的脱除，SO₂和NH₃抑制汞的脱除。Mn/MIL-100（Fe）整体上对复杂烟气的适应能力强。     

MnOx/Ti-PILC低温NH3-SCR脱除NO研究

实验制备并测试MnO_x/Ti-PILCs的低温（80～260℃）SCR脱硝活性,发现当MnO_x负载量为10%,催化剂煅烧温度为300℃时催化剂表面酸性较强,活性成分分散较好,脱硝活性最佳,在180℃下,NO脱除效率接近100%。研究了氧浓度和空速等对脱硝效率的影响,发现O₂浓度为3%时,对催化剂最为有利;在65000 h^-1的高空速条件下,10 MnO_x/Ti-PILC（300）依然表现出较高活性。MnO_x/Ti-PILC与MnO_x/Al₂O₃活性相当,高于MnO_x/TiO₂。     

纳米负载型V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂碱中毒及再生研究

实验制备了陶瓷颗粒为骨架的纳米级V2O5-WO3/TiO2(C)催化剂。采用浸渍法模拟碱金属中毒,研究了中毒及再生对催化剂脱硝活性的影响,运用XRD、FT-IR、H2-TPR、XPS技术表征分析了碱金属对催化剂的失活作用。实验表明,碱金属能使催化剂活性降低,钾的毒性大于钠。FT-IR结果显示,催化剂以Lewis酸作为活性酸位。H2-TPR、XPS结果表明,钾的加入降低了催化剂的氧化能力,主要影响了催化剂表面的吸附氧。采用单纯的水洗方法并不能提高催化剂活性,而酸洗再生后催化剂在较高反应温度下活性得到较好的恢复。     

铌元素改性V2O5-WO3/TiO2催化剂降低脱硝过程SO2的氧化率

本文采用浸渍法制备了Nb改性的V₂O₅-WO₃/Ti O₂催化剂,研究了脱硝反应中Nb负载量对催化剂SO₂氧化活性的影响。结果表明,在350℃下,Nb2O5负载量为2%的Nb₂O₅-V₂O₅-WO₃/Ti O₂催化剂上的SO₂氧化率最低（0.6%）,而同时NOx的转化率仍能达到95%。采用TGA、氮吸附、XRD、H2-TPR、CO₂-TPD、XPS和in-situ DRIFTS等对催化剂进行了表征分析,结果显示,Nb改性后V2O5-WO₃/Ti O₂催化剂的晶体结构没有发生明显改变,但是其比表面积小幅度下降,有助于减少对SO₂的吸附;同时,改性后催化剂表面的吸附氧含量下降,氧化还原性能也稍微减弱,这有利于降低其对SO₂...