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1.
负载Ni催化剂上1,4-丁炔二醇加氢反应的载体效应研究   总被引:2,自引:2,他引:0  
制备了Ni负载量为15%的3种催化剂Ni/Al_2O_3、Ni/SiO_2、Ni/ZrO_2,考察了其在1,4-丁炔二醇加氢反应中的催化性能,结合XRD、H_2-TPR、H_2-TPD、N_2物理吸附等表征,研究了载体性质对催化剂1,4-丁炔二醇加氢性能的影响.结果表明,Ni/SiO_2催化剂上,由于Ni与SiO_2间弱的相互作用,Ni物种主要以大晶粒形式存在,产生大量弱吸附H_2物种,有利于低温下1,4-丁炔二醇加氢,在温度50℃,氢气压力1 MPa时,反应2 h可实现1,4-丁炔二醇的完全转化,1,4-丁烯二醇和1,4-丁二醇选择性分别达到68.1%与18.2%.Ni/Al_2O_3中Ni与载体间具有强相互作用,主要存在Ni-Al_2O_3界面或溢流到Al_2O_3载体表面的强吸附H_2物种,而Ni表面的弱吸附H_2物种较少,催化加氢活性明显降低.Ni/ZrO_2中由于还原过程中ZrO_2的迁移包裹作用,Ni表面低温吸附H_2物种最少,活性最低,1,4-丁炔二醇转化率仅为8.1%,主产物为1,4-丁烯二醇.  相似文献   
2.
采用连续流动微反装置和原位漫反射红外光谱法考察了Ni/SiO2及添加ZrO2助剂的Ni/ZrO2-SiO2催化剂CO甲烷化催化活性和吸附性能。结果表明,在CO体积分数 1%、空速 5000h-1、常压的反应条件下,200℃时Ni/ZrO2-SiO2催化剂可将CO完全转化。而相同反应条件下Ni/SiO2催化剂上CO的转化率仅为35%,直至270℃时方可将CO完全转化。由此可见,ZrO2助剂的添加明显提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性。同时,ZrO2助剂的添加显著提高了Ni/ZrO2-SiO2催化剂对CO的吸附能力,H2存在时可通过在较低温度时形成较多的桥式羰基氢化物来提高Ni/ZrO2-SiO2催化剂的CO甲烷化催化活性;CO甲烷化反应条件下,Ni/SiO2和Ni/ZrO2-SiO2催化剂上C-O键的削弱和断裂是经由羰基氢化物 多氢羰基氢化物的途径,而不是经由C-O键的直接断裂途径。  相似文献   
3.
采用超临界干燥法和等体积浸渍法制备了不同Ni/Cu比例的Ni-Cu/SiO2双金属催化剂,利用ICP、BET、XRD、H2-TPR、H2-TPD、NH3-TPD等手段对催化剂进行了结构表征,考察了不同Ni/Cu比例对催化剂结构以及1,4-丁炔二醇加氢性能的影响.结果表明,少量Cu的引入不仅能够提高Ni活性物种的分散性,而且Ni-Cu双金属间的相互作用改善了NiO物种的还原性能及氢活化能力,有利于氢和1,4-丁炔二醇在活性位点的快速转化.在反应温度50℃,氢压1 MPa,反应时间3 h的加氢评价条件下,Ni/Cu比为3:1时,15Ni5Cu/SiO2催化材料不仅可以实现BYD的完全转化,而且能够有效降低难分离副产物2-羟基四氢呋喃的含量,具有最优的加氢活性和对1,4-丁烯二醇及1,4-丁二醇的选择性.  相似文献   
4.
采用液相沉淀法制备了Co_3O_4催化剂,并对其进行还原-氧化预处理制得Co_3O_4-RO。通过XRD、N_2-physisorption、Raman、H_2-TPR、XPS和O_2-TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反应装置上考察了催化剂催化分解N_2O性能。结果表明,经过还原-氧化预处理,与Co_3O_4催化剂相比,Co_3O_4-RO结晶度变差,晶粒粒径减小,尤其是尖晶石结构重构过程削弱了Co-O键,增强了催化剂表面的氧物种脱附能力,降低了催化分解N_2O反应的活化能,因而显著提高了催化剂的催化活性。同时,Co_3O_4-RO对原料气中的O_22%(体积分数)和H_2O 2. 3%(体积分数)表现出较强的耐受性。  相似文献   
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