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大气压非平衡等离子体由于其独特的非平衡特性,可为甲烷和二氧化碳稳定温室气体分子活化和重整提供非热平衡和活化环境.本文采用了零维等离子体化学反应动力学模型,考虑了详细的CH4/CO2等离子体化学反应集,重点研究了反应气体CH4/CO2摩尔分数(5%—95%)对大气压非平衡等离子体甲烷干法重整制合成气和重要含氧化合物的影响.首先,给出了进料气体不同体积比时电子密度和温度随时间的演化规律,结果表明初始甲烷摩尔分数的提高有利于获得较高的电子密度和电子温度.随后,讨论了主要自由基和离子数密度在不同的甲烷摩尔分数下随着时间的变化规律,并给出了反应气体的转化率、合成气体和重要含氧化合物的选择性.此外,还明确了合成气和含氧化合物主要生成和损耗的化学反应路径,发现甲基和羟基是合成含氧化合物的关键中间体.最后,归纳总结给出了主要等离子体粒子之间的总体等离子体化学反应流程图. 相似文献
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用大气压下火花放电方法和发射光谱原位诊断技术, 对CH4直接转化制乙炔和间接转化制合成气进行了研究, 并与介质阻挡放电进行了比较。结果表明, 火花放电具有能量效率高的突出优点, 能够高效地将CH4活化成C原子、H原子和C2等活泼物种。当CH4单独进料时, 能得到以C2H2为主的烃类产物。当CH4与CO2和O2共进料时, 能得到H2/CO比值可调的合成气产物。在用火花放电转化CH4和CO2制合成气时, 添加O2能够避免反应器的结炭问题, 反应温度只需225 ℃, 与常规催化法相比具有明显的低温优势。 相似文献
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利用原位发射光谱表征和在线色谱分析,研究了甲醇介质阻挡放电脱氢偶联一步合成乙二醇反应中氢气的催化作用,考察了放电频率、甲醇和氢气进料量以及反应压力的影响.结果表明,在介质阻挡放电产生的非平衡等离子体中,H2不但能显著提高甲醇转化率,而且能显著提高乙二醇的选择性.在300°C,0.1 MPa,反应器注入功率为11 W,放电频率为12.0 k Hz,甲醇气体进料量为11.1 m L/min,氢气进料量为80–180 m L/min的条件下,甲醇转化率接近30%,乙二醇选择性大于75%.乙二醇收率与激发态氢原子的Hα谱线强度之间存在同增同减关系.由此推测,氢原子是起催化作用的活性氢物种.活性氢物种的生成途径是:基态氢分子通过与电子碰撞变成激发态,激发态氢分子通过第一激发态氢自动解离为基态氢原子.放电反应条件通过影响氢分子解离来影响氢气的催化作用.氢气在非平衡等离子体中显示的催化作用有可能为开辟新的化学合成途径提供重要机遇. 相似文献
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在常压下,研究了添加气的种类(N2,He,Ar,H2,NH3,CO和CO2)对介质阻挡放电低碳烷烃(甲烷、乙烷和丙烷)转化制低碳烯烃的影响.结果表明,以甲烷或乙烷为原料时,N2,He,Ar和CO的引入有利于提高原料的转化率和总烯烃的选择性;而CO2,H2和NH3的引入对甲烷、乙烷的转化率无明显影响,但H2和NH3的引入会使总烯烃的选择性显著降低.以丙烷为原料时,所研究的添加气均可提高丙烷的转化率,而只有CO的引入可提高总烯烃选择性.综上所述,80%(摩尔分数)CO添加量最有利于低碳烷烃转化成低碳烯烃,对应的甲烷、乙烷和丙烷的转化率分别提高了14.4%,17.6%和42.8%,总烯烃的选择性分别提高了19.9%,25.0%和11.9%.以CH4为例,通过对放电电流波形和等离子体区物种的发射光谱(OES)研究发现,引入CO能显著增加等离子体的电子密度,并且体系中出现激发态O*物种(777.5和844.7 nm),这种O*物种能够促进C—H键的断裂,有利于烯烃的生成.因此,等离子体区电子密度的增加和激发态O*物种的出现可能是CH4-CO体系中CH4有效转化的主要原因. 相似文献
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材料物性参数识别的梯度正则化方法 总被引:12,自引:1,他引:11
本文对梯度正则化方法(Gradient-Regularization Method)作了进一步的研究,给出一种建立了梯度正则化迭代算法和选择正参数的简明实用方法。文中椭圆算子方程参数识别算例不仅说明了GR法具有广泛的适应性和一定的抗噪声能力,而且收敛速度较快,具有较大的收敛范围。 相似文献
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在常压下研究了不同等离子体放电模式及反应器结构对氨分解制氢反应的影响.实验中调节反应器结构分别产生了介质阻挡放电和交流弧放电两种放电模式.通过对两种放电模式的放电图像、电压-电流波形和氨分解过程中等离子体区活性物种的发射光谱(OES)研究发现,与介质阻挡放电相比,交流弧放电为局部强放电,具有更高的电源效率和电子密度.因此,在介质阻挡放电中氨气分子大部分通过生成电子激发态物种NH3*,再与载能电子碰撞断裂N―H键进行氨分解反应;而在交流弧放电中载能电子具有更高的平均电子能量,可直接断裂氨气分子的N―H键生成NH2和NH等高活性物种,促进氨分解反应的进行.结果表明,交流弧放电的氨分解效果要明显优于介质阻挡放电.在交流弧放电模式下不同类型反应器对氨气分解转化率由高到低的顺序为:管-管管-板针-板板-板.在输入功率为30 W,气隙间距为6 mm时,管-管交流弧放电的氨气转化率达到60%左右,而板-板介质阻挡放电的氨气转化率仅为4%. 相似文献
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大气压介质阻挡放电(DBD)可以在常压下产生非平衡等离子体,已经成为热点研究领域.通过脉冲或交变电源激发放电,研究电源输出特性、电源与放电发生器负载间的匹配和外界条件对放电的影响对于理解放电现象和提高放电效率具有重要意义.本文采用Lissajous图形法,分别研究了驱动电压、气流速率等因素影响同轴DBD发生器介质层等效电容及负载幅频特性的规律.结果表明,气流速率和驱动电压等外界条件影响DBD发生器的负载特性:介质层等效电容随气流速率增大而减小,随驱动电压增大而增大;幅频特性曲线均表现出RLC回路谐振现象,谐振频率随气流速率增大而增大,随驱动电压增大而减小.通过对比发现,介质层等效电容随频率的变化曲线与幅频特性曲线具有一致的特征,介质层等效电容是影响电路谐振频率动态变化的主要因素.提出了一种有关介质层等效电容的形成机制. 相似文献
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