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详细研究了Ti─Si沸石在H_2O_2存在下对氯丙烯的环氧化、苯乙烯的氧化和环己烯的氧化等反应的催化作用.发现上述三种结构的烯烃其主要定向产物并不一致:氯丙烯氧化产物主要为环氧氯丙烷,苯乙烯氧化主要产物为苯乙醛、环己烯氧化主要产物为环己二酮.说明烯烃氧化的主要定向产物的结构依赖于有机底物的结构,并不全都给出环氧产物.在三个反应中,Ti─Si沸石均表现出显著的催化活性,这可能与沸石骨架中钛的存在有关.发现在氯丙烯环氧化反应中,只有TS-1及TS-2表现出环氧化活性.推测沸石骨架位中存在的钛在氧化反应中起重要作用. 相似文献
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本文用TPD技术与红外光谱法研究了甲醇与烯烃在HSW与PHZSM-5上的吸附及甲醇的催化转化。观察到甲醇转化的产物分布与催化剂表面结构OH 基(3608cm~(-1))附近的吸收峰强度,B 酸中心的数目及其强度有直接关联。强的B 酸中心的数目较多、且能使甲醇与烯烃产生强烈的化学吸附而生成烷氧基的催化剂HZSM-5有利于生成汽油产物。反之,则有利于生成低碳烯烃。HSW 沸石表面结构OH 基的数目虽然很多,但是与HZSM-5相比,其表面强的B 酸中心的数目却较少,对甲醇与烯烃的化学吸附较弱,故有利于低碳烯烃的生成。另外,在高温下HSW 与PHZSM-5孔道中所生成的芳烃与聚合物的二次裂解也会使产物中富产烯烃。 相似文献
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用红外光谱法研究了C_6—C_8芳烃在HZSM-5,PHZSM-5及REY催化剂表面上的吸附物种。间二甲苯室温吸附在HZSM-5上几乎见不到表征苯环的C—C键伸缩振动吸收蜂,但出现一条很强的表征对二甲苯苯环C—C键的伸缩振动吸收峰,表明吸附的间二甲苯基本上都转化为对二甲苯。反之,室温吸附在HZSM-5上的对二甲苯也部分地转化为间二甲苯(或邻二甲苯)。吸附在HZSM-5上的邻二甲苯则部分地转化为对二甲苯。REY催化剂上的吸附,也有类似的异构化现象。甲苯室温吸附在PHZSM-5上时,却观察到对二甲苯的吸附物种,表明发生了歧化作用。甲苯室温吸附在预吸附CD_3OD的REY催化剂上发生烷基化生成了对二甲苯。此外,还观测到吸附态的C_6D_6分子的D原子与沸石催化剂表面结构的OH基发生D—H交换作用。苯在HZSM-5,PHZSM-5及REY上吸附时,其结构对称性均有不同程度的降低。 相似文献
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甲醇转化为低碳烯烃催化剂的选择性,可通过由有机胺(79-2系列)或无机氨(HZ-29系列)合成的中孔ZSM-5沸石以及小孔毛沸石和毛沸石-菱钾沸石(HE-1和HSW)的改性而提高。经P(HZ-29-P)或Mg(79-2-Mg)改性的沸石催化剂相应具有高乙烯或高丙烯及低碳烯烃选择性;经改性后的两类小孔沸石(HE-1-Zn 和SW-2)都得到了高乙烯及丙烯选择性和高C_2~-/C_3~-比。改性前后的沸石催化剂经吸附容量、吸附氨TPD、吸附吡啶IR 等测定结果表明,沸石改性后引起的通道收缩及表面强酸中心数的减少是提高选择性的关键。和H 型的对比,在经改性后的沸石催化剂上结炭量都明显下降,其中以HZ-29-P 结炭最少,且此催化剂能够经受30次以上的再生试验。 相似文献