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1.
在固定床反应器中,研究了甲醇制烯烃反应中当SAPO-34分子筛处于失活期时催化剂活性的变化情况,主要考察催化剂活性随反应温度、空速和运行时间的变化,通过对实验数据的分析拟合,得到了催化剂活性与失活时间、反应温度、空速的经验关联式(失活模型),对失活模型的检验表明,该模型与实验数据较为吻合,表明了该式的准确性。通过对失活模型的分析,获得了当失活速率达到最大时的失活时间与反应时间、空速的关联式,失活过程应服从不均匀表面失活机理,并且当催化剂处于失活区时,失活时间对活性的影响要大于空速和温度。  相似文献   
2.
利用Benson基团贡献法计算了乙烯齐聚制α-烯烃反应各物质的标准摩尔生成焓、标准摩尔熵和摩尔定压热容,在298~700 K温度范围内对乙烯齐聚制α-烯烃反应体系的反应热、吉布斯自由能以及反应平衡常数进行了详尽的计算,分析了不同反应步骤的热力学平衡与限度,对不同反应发生的热力学可能性与顺序进行了判断,考察了反应温度和压力对乙烯齐聚制α-烯烃反应化学平衡的影响,确定了乙烯齐聚制α-烯烃反应体系适宜的工艺条件.结果表明:乙烯齐聚制α-烯烃反应为放热反应;从热力学上看,温度低于546 K时,乙烯齐聚生成直链α-烯烃反应为自发过程,且比α-烯烃异构化和烯烃歧化反应更容易进行;低温、高压有利于乙烯齐聚制α-烯烃反应的进行;乙烯齐聚制α-烯烃反应体系适宜的工艺条件为温度323~473 K,压力5~20 MPa,且在SHOP法的工艺条件下(温度363 K,压力10.3 MPa),乙烯齐聚生成直链α-烯烃反应的热力学平衡转化率接近于100%.  相似文献   
3.
考察了ZrO2、Ru或Pt助剂对Co/Al2O3催化剂结构及浆态床费托合成反应性能的影响。实验结果表明,添加ZrO2助剂可阻止或降低难还原铝酸钴的形成、促进催化剂的还原、提高Co/Al2O3催化剂对费托合成反应的催化活性、降低甲烷选择性并提高C5+烃选择性。H2-TPR表征结果表明,少量Ru或Pt助剂均能降低Co-ZrO2/Al2O3催化剂中钴物种还原温度(Co3O4→CoO和CoO→Co0),提高催化剂的还原度,催化剂呈现出良好的CO加氢反应活性。此外,催化剂组分间浸渍次序对费托合成反应性能有重要影响,载体γ-Al2O3先浸渍Zr组分,可有效抑制难还原化合物形成;Co、Ru组分共浸渍加强了Co和Ru组分密切接触程度,更利于钴物种的还原;Co、Pt组分依次浸渍更利于活性组分的均匀分布,催化剂具有最佳的费托合成反应性能。  相似文献   
4.
采用浸渍法制备了Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3催化剂,对其进行了BET、XRD和TPR等表征,并在浆态床反应器上考察了焙烧温度和还原温度对催化剂费托合成反应性能的影响。结果表明,焙烧温度过高,容易造成Co物种和载体间的相互作用增强,使部分氧化钴颗粒聚集或烧结,导致催化剂的F-T合成反应活性和C5+烃选择性降低。还原温度较低时,钴物种不能充分还原,CO加氢活性低,甲烷选择性高,重质烃选择性低;还原温度过高,则可能造成活性物种的烧结,反而降低了催化剂的活性和重质烃选择性。在原料气n(H2)/n(CO)=2.0、483 K、2.4 MPa和空速3.6 L/(gcat·h)的条件下,31.08%Co~0.11%Pt~7.16%ZrO2/Al2O3催化剂在673 K焙烧。纯H2下653 K还原后,其费托性能最佳;CO转化率为27.0%,C5+的选择性为83.0%。  相似文献   
5.
研究了钠、钾助剂对FeMn合成低碳烯烃催化剂结构及性能的影响.低温N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO/CO2程序升温脱附(CO/CO2-TPD)、M?ssbauer谱和CO+H2反应的研究结果表明,增加Mn助剂含量促进了活性相的分散和低碳烯烃的生成,而过多锰助剂在催化剂表面的富集则降低了费托合成反应的CO转化率;钾助剂和钠助剂的加入均抑制了催化剂的还原并且促进了CO2和CO的吸附.比较还原后(H2/CO摩尔比为20)和反应后(H2/CO摩尔比为3.5)催化剂的体相结构可以发现,在FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂中,由于钾助剂的碱性和CO吸附能力较强,因此体相中FeCx的含量相对较高;而活性测试结果表明,FeMnNa催化剂拥有最好的CO转化率(96.2%)和低碳烯烃选择性(30.5%,摩尔分数).  相似文献   
6.
研究了钠、钾助剂对FeMn 合成低碳烯烃催化剂结构及性能的影响. 低温N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO/CO2程序升温脱附(CO/CO2-TPD)、Mössbauer 谱和CO+H2反应的研究结果表明,增加Mn助剂含量促进了活性相的分散和低碳烯烃的生成,而过多锰助剂在催化剂表面的富集则降低了费托合成反应的CO转化率;钾助剂和钠助剂的加入均抑制了催化剂的还原并且促进了CO2和CO的吸附. 比较还原后(H2/CO摩尔比为20)和反应后(H2/CO摩尔比为3.5)催化剂的体相结构可以发现,在FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂中,由于钾助剂的碱性和CO吸附能力较强,因此体相中FeCx的含量相对较高;而活性测试结果表明,FeMnNa催化剂拥有最好的CO转化率(96.2%)和低碳烯烃选择性(30.5%,摩尔分数).  相似文献   
7.
本文利用临界点理论,建立了一类离散哈密顿系统存在多个周期解的一些充分条件.  相似文献   
8.
采用漫反射原位红外光谱法及化学捕获方法,考察了费托合成过程中高温沉淀铁基催化剂表面吸附物种的变化,并探讨了含氧化合物的生成机理。结果表明,CO在高温沉淀铁基催化剂上有线式和桥式两种吸附态存在,同时,CO的吸附在催化剂表面生成大量含氧化合物前驱体。费托原位实验捕获到了一些较关键的中间产物:表面乙酸盐、表面酰基、甲氧基等。同时发现高温沉淀铁基催化剂表面具有以下反应共性:醇类可与表面羟基结合生成烷氧基团;催化剂表面的吸附分子具有氧化性;一些基础化学物质如OH-、晶格氧等可以与甲醇或乙醛分子发生反应。对CH3OH + CO及CH3I + CO + H2两个反应的化学捕获实验表明,酰基是C2+含氧化合物的重要中间产物,酰基加氢是形成C2+含氧化合物的关键步骤。根据表面中间产物及反应特性,得到了高温沉淀铁基催化剂上费托合成含氧化合物的生成机理。  相似文献   
9.
微波消解-ICP-AES测定煤制油催化剂中的杂质钠   总被引:1,自引:0,他引:1  
孙启文  周标 《光谱实验室》2005,22(2):389-391
采用微波消解、全谱直读电感耦合等离子体 -原子发射光谱法 (ICP- AES)测定煤制油催化剂中的杂质金属钠含量 ,方法检出限为 0 .0 3mg·L-1 ,回收率在 96 %— 1 0 3%之间 ,相对标准偏差为 1 .5 4%,测定结果令人满意。  相似文献   
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