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汽车尾气中主要污染成分 CO和 NOx可导致酸雨、光化学烟雾和臭氧空洞效应,对生物、环境及生态系统造成重大危害。污染源中 CO是性能优良的还原剂,如能不添加还原剂实现 CO催化还原 NOx,将成为最具经济技术优势的 NOx脱除技术。在富氧、低温条件下,利用 CO选择性催化还原 NOx为 N2,是目前选择性催化还原研究中的热点和难点。催化 CO还原 NOx常用的贵金属 Ir, Rh, Pt和Pd矿藏稀少,价格昂贵,有氧条件下活性急降,而分子筛催化剂和一些金属氧化物催化剂普遍存在反应温度高,尤其对 N2选择性差等问题。为解决上述问题,需寻找新的适合我国矿产资源的催化体系。研究发现,稀散金属基催化剂对氮氧化物的净化具有一定效果,因而可将我国的稀散金属资源优势转化为技术优势和经济优势。因此,本文以 TiO2-γ-Al2O3(TA)为载体, In/Ag为活性组分,采用等体积浸渍法制备了 InAg/TA以及 In/TA, Ag/TA和InAg/Al (γ-Al2O3为载体)催化剂,考察了贫燃条件下 CO选择性还原NO的催化活性。研究表明,双金属催化剂InAg/Al和 InAg/TA的活性比单金属催化剂In/TA和 Ag/TA高, In/TA催化剂中引入 Ag物种能降低起燃温度;另外,相比于InAg/Al催化剂, InAg/TA催化剂具有较高的催化活性,550?600°C时 N2产率超过60%,说明载体中引入TiO2可以提高催化剂活性。为了深入研究 InAg/TA催化剂中 Ag物种和TiO2对 In物种的作用,通过比表面测定、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱、紫外-可见光吸收光谱、氢气程序升温还原、傅立叶变换红外线光谱等方法分析了催化剂结构和表面形态。结果表明, Ag物种可以提高 In物种的分散性, In和 Ag物种在 TA载体表面可以很好地分散,从而有利于提高催化活性。 In和 Ag物种在 TA载体表面以氧化态形式存在,并且 Ag物种可以提高 In物种表面含量,表面 In和 Ag物种含量越高,吸附活性位越多,催化活性越高;同时, TiO2也可以促进 NO吸附,从而提高 InAg/TA催化剂活性。 InAg/TA催化剂在450°C连续反应72 h进行稳定性测试,测试前后分别在50?600°C进行活性测试,并用 XRD和 TEM对反应后的催化剂进行表征测试。结果表明, InAg/TA催化剂具有较好的稳定性,连续反应前后催化剂活性基本保持不变,推测可能由于在有 CO和O2存在的体系中, Ag物种利用自身 Ag+与 Ag0之间的氧化还原反应抑制了活性组分 In2O3的还原和聚集,稳定了 In物种乃至催化剂活性。 InAg/TA催化剂用于贫燃条件下CO还原NO具有较好的催化效果,主要归因于催化剂活性组分分散性好,稳定性高,对NO吸附能力强。 Ag物种可以稳定In物种并提高其分散性, TiO2可以改善In物种和Ag物种的分散性并促进NO吸附。 相似文献
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采用水热晶化法制备了HUSY@MFI核壳结构复合分子筛。通过XRD、SEM、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD及吡啶吸附红外等手段表征催化剂的结构和性质。结果表明,HUSY@MFI晶粒在形貌上呈椭球状,表面是鳞片状结构的MFI型分子筛,里面是光滑的HUSY型分子筛,焙烧模板剂前几乎没有或只有很少量的N_2能进入其孔道结构,致密的壳层MFI覆盖在HUSY型分子筛表面,形成了新的弱酸位,而中强酸强度和酸类型并没有受到影响,复合分子筛的表面酸量及总酸量减少。将所制备的HUSY@MFI复合分子筛催化剂应用于以离子液体1-乙基-3-甲基咪唑氯盐([Emim]Cl)为溶剂的纤维素水解反应中,与HUSY催化的纤维素水解相比,HUSY@M FI复合分子筛催化纤维素水解反应的速率较慢,葡萄糖收率由30.9%提高到41.3%。 相似文献
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以咪唑和取代氯化苄为原料,经氮烷基化反应合成三个氮杂环卡宾(NHC)配体[L1:N,N-二苄基咪唑-2-亚基,L2:N,N-二(4-甲基苄基)咪唑-2-亚基,L3:N,N-二(4-氯苄基)咪唑-2-亚基];再以咪唑官能团化的N-杂环卡宾配体和氯化镍为原料,通过金属交换反应合成三个新型的镍基双氮杂环卡宾配合物[Ni(NHC)_2]Cl_2(C1~C3),其结构经~1H NMR,IR,元素分析和X-单晶射线衍射表征。配合物C1和C3属于单斜晶系,分别为P2_1/n和P2_1/c空间群。配合物C2属于三斜晶系,为P1空间群。C1~C3的CCDC分别为:1433176,1433177和1433179。 相似文献
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复合分子筛催化微晶纤维素水解 总被引:1,自引:0,他引:1
采用水热晶化法制备了HY/ZSM-5复合分子筛。通过XRD、SEM、N2-吸附脱附、NH3-TPD及吡啶吸附红外光谱等手段表征催化剂的结构和性质。结果表明,HY与HZSM-5复合后HY型分子筛完全被HZSM-5紧密包裹,形成致密的核壳结构。与机械混合物相比,复合分子筛微孔比表面积及孔体积均有所减少,总酸量略高,弱酸量小,而强酸量大,Br9nsted酸量与之相似,而Lewis酸量有所减少。将所制备的HY/ZSM-5复合分子筛催化剂应用于以离子液体氯化1-乙基-3-甲基咪唑鎓([Emim]Cl)为溶剂的纤维素水解反应中,与HY催化的纤维素水解相比,HY/ZSM-5催化纤维素水解反应获得的最佳葡萄糖收率由28.04%提高到38.78%,葡萄糖选择性由28.91%提高至48.29%。 相似文献
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本研究将铁、锰、铜和金刚烷胺缩水杨醛衍生的席夫碱配体组成的原位催化剂用于催化5-羟甲基糠醛(5-Hydroxymethylfurfural,简称HMF)选择性氧化制备5-甲酰基呋喃-2-羧酸(5-formyl-2-furancarboxylic acid,简称FFCA)。通过核磁共振(NMR)、红外(FT-IR)和单晶衍射对配体和配合物进行了表征,并对氧化反应时间、反应温度、MnCl2·4H2O与配体物质的量比、氧化剂和催化剂用量等反应条件进行优化,在最优化条件下,HMF转化率为100%,并且可以获得收率为52.1%的FFCA。根据反应结果对Mn金属配合物催化的HMF氧化反应过程进行了分析。 相似文献
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以取代苄氯(1a~1c)为起始原料,与咪唑经氮烷基化反应制得苄基咪唑氯盐(2a~2c);2a~2c与氧化银经原位去质子化反应合成了3种新型的氮杂环卡宾银配合物———(NHC)AgCl[NHC:1,3-二(4-甲氧基苄基)咪唑-2-亚基(3a),1,3-二(3-甲氧基苄基)咪唑-2-亚基(3b)]和[(NHC)AgCl]2[NHC=1,3-二(4-氯苄基)咪唑-2-亚基(3c)],其结构经1H NMR,13C NMR, IR,元素分析和X-射线单晶衍射表征。3a~3c单晶结构均属单斜晶系,3a为P21/n空间群,3b和3c为P21/c空间群,3a和3b为单核银配合物,3c为双核银配合物。 相似文献
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合成了8种基于Mo8O26的钼多金属氧酸盐,采用红外(FT-IR)和核磁共振(NMR)对其结构进行表征,并将其应用于催化纤维素水解。以离子液体1-烯丙基-3-甲基咪唑氯盐([Amim]Cl)为溶剂进行微晶纤维素(MCC)水解反应,考察催化剂及其用量、反应温度、反应时间等条件对水解反应的影响。研究结果表明,本文所制备的钼多金属氧酸盐对微晶纤维素水解反应均具有较好的催化活性。在微波辅助加热条件下,当催化剂[(CH3)4N]4Mo8O26用量为10 wt%,在170 ℃反应20 min时,纤维素可完全转化,微晶纤维素TRS和葡萄糖收率最高分别为84.5% 和41.5 %。 相似文献