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1.
二甲醚部分氧化重整制氢中的部分氧化催化剂的考察   总被引:2,自引:0,他引:2  
采用浸渍法制备了一系列负载型贵金属催化剂,与Ni/Al2O3构成双床层催化剂,在连续流动固定床反应器中,进行了二甲醚(DME)部分氧化重整制氢的研究,系统地考察了贵金属类型及其负载量、载体以及还原温度与反应温度的影响.结果表明,Pd/Al2O3催化性能不及Pt/Al2O3和Rh/Al2O3,而Pt/Al2O3和Rh/Al2O3催化性能相当,考虑到价格因素,选择了Pt/Al2O3作为本反应催化剂.对Pt负载量的考察表明,0.5%Pt/Al2O3催化性能最佳,且Al2O3又比MgO和ZrO2更适合作载体.通过对工艺条件的考察,确定适当的还原温度与反应温度均为700℃.在上述最佳催化剂与反应条件下,DME转化率保持在100%,H2收率可达80%.  相似文献   
2.
建立了MFT合成(ModifiedFischerTropschSynthesis)工艺中ZSM5分子筛催化剂上转化的结焦动力学模型,获得了合理的模型参数,模型计算值与实验值的相对误差在±10%以内。利用所建动力学模型可以准确地预测MFT工业改质反应器出口附近催化剂上的焦含量。根据获得的动力学模型及模型参数的意义,对结焦机理进行了探讨  相似文献   
3.
采用溶胶-凝胶法制备了一系列钒氧化物催化剂,并用于CO2氧化异丁烷脱氢反应. 采用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、O2程序升温氧化、程序升温表面反应和原位傅里叶变换红外光谱等方法研究了催化剂的性质. 反应结果表明,尽管所有钒氧化物催化剂的丁烯选择性都大于85%,但随着催化剂组成和制备方法的改变,催化活性和稳定性差异显著. 其中,12 wt% V2O5/Ce0.6Zr0.4O2(7 wt%)-Al2O3的催化活性最高,而6 wt% V2O5-Ce0.6Zr0.4O2(7 wt%)-Al2O3的稳定性最佳. 关联分析催化反应结果与催化剂表征表明,钒氧化物的催化活性取决于VOx物种的结晶度和分散度,而催化剂表面所积重质焦炭的特性是决定催化剂稳定性的关键. 非稳态反应和原位光谱结果确认,CO2氧化异丁烷脱氢遵循Mars-van Krevelen氧化还原机理.  相似文献   
4.
5.
采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)揭示了微波辅助-KOH处理对活性炭的物理化学性能的影响规律。 结果表明,活性炭表面的含氧基团的种类增加,微孔明显减少,中大孔的比例增大。 通过浸渍-原位还原方法制备了Pt、Pd、Ru、Rh负载微波辅助-KOH处理活性炭催化剂,并对其催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛选择性加氢性能进行了研究。 发现Pt具有优异的C=O加氢选择性,而Pd具有优良的C=C加氢选择性。 进一步研究了Pd-Pt双组分催化剂催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛加氢产物分布,随着Pt含量的增加, C=O选择性逐步提高, C=C选择性逐渐下降,且当m(Pd)∶m(Pt)=4∶1时,其催化剂的催化性能最佳。  相似文献   
6.
建立了MFT合成(ModifiedFischer-TropschSynthesis)工艺中ZSM-5分子筛催化剂上转经的结焦动力学模型,获得了合理的模型参数,模型计算值与实验值的上对误差在±10%以内,利用新建动力学模型可以准确地预测MFT工业改质反应器出口附近催化剂上的焦含量,根据获得的动力学模型及模型参数的意义,对结焦机理进行了探讨。  相似文献   
7.
8.
采用量子化学计算方法,在B3LYP/6-311G(d,p)水平上研究了N-脒基脲二硝基酰胺盐(FOX-12)制备过程的反应机理.优化得到了反应势能面上各稳定点的几何构型,通过内禀反应坐标(IRC)确认了反应物、中间体、过渡态及产物之间的相关性.为了得到更可靠的反应能量和势能面信息,进一步在MP2/6-311++G(3df,3pd)水平上对得到的构型进行能量校正,结果表明,先取代磺酸基通道(A1)和先取代氢通道(B)都能生成二硝基酰胺酸(HDN),其中通道A为主反应通道;HDN可以通过HDN→FOX-12与HDN→ADN→FOX-12两种途径转化为目标产物FOX-12,而第2种途径为较优途径.应用经典过渡态理论(TST)与变分过渡态理论(CVT)以及小曲率隧道效应模型校正的变分过渡态理论(CVT/SCT)计算了在200~400 K范围内各反应通道相关基元反应的速率常数,提供了在上述温度区间内的三参数Arrhenius关系式.  相似文献   
9.
计算了在不同温度及压力条件下MFT改质反应的平衡组成,结果表明,在所选的反应条件下,丙烷是热力学上有利的产物,获得最高含量。  相似文献   
10.
通过参数估计和模型筛选,获得了正庚烷和MFT模型混合物在ZSM5分子筛催化剂上的结焦动力学方程,模型能够和实验数据较好地关联,最大相对误差不超过±20%。用正庚烷模拟FT合成产物中碳数小于11烃在ZSM5分子筛催化剂上的结焦,用MFT模型混合物来模拟FT合成产物中C+12烃在ZSM5上的结焦,则:C=31.53e14896.74RTt0.33f0.221+173.19e17628.13RTt0.20f0.292能够较准确地预测MFT中试改质反应器入口附近分子筛催化剂上的焦含量。结合本研究的第一部分,对不同反应原料在ZSM5上的结焦行为进行了比较,表明ZSM5上的结焦很可能是一个扩散控制过程。  相似文献   
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