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1.
研究了钒化合物对N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)催化分子氧氧化乙苯反应中的调变效应.结果表明,由8-羟基喹啉及其衍生物与乙酰丙酮氧钒(Ⅳ)配位制得的8-羟基喹啉氧钒(Ⅳ)配合物的催化活性比乙酰丙酮氧钒(Ⅳ),NH4VO3和V2O5的高.在优化的反应条件下,乙苯转化率和苯乙酮选择性可分别达60%~69%和97%.基于液...  相似文献   
2.
比较了微波固相法、普通加热法和简单混合法制备的ZnCl2/NaY及溶液离子交换法制备的ZnNaY在月桂烯与丙烯醛Diels-Alder反应中的催化性能,发现微波固相法制备的催化剂表现出最高的环加成选择性和区域选择性.通过对微波固相法制备的催化剂中ZnCl2负载量的考察,揭示了微波诱导ZnCl2在NaY分子筛表面形成了不同催化活性中心的特点,分散在分子筛表面的ZnCl2具有更高的催化活性和区域选择性.微波辐射可成功地将ZnCl2固载于NaY分子筛中,当ZnCl2负载量为6.3%时,ZnCl2与NaY分子筛主要发生固态离子交换反应;当ZnCl2负载量达25%时,催化活性提高了3倍,区域选择性提高了1倍以上.而且,以微波固相法制备的ZnCl2/NaY催化剂,其环加成选择性和区域选择性随反应温度的升高而下降.  相似文献   
3.
FT-IR表征了中孔分子筛(HMS)载体与钛酸异丙酯、四氯化钛、酒石酸的键合作用, 这种键合作用均会诱导载体的硅氧四面体发生弱的畸变, 而在960 cm-1附近出现吸收谱带.键合温度、溶剂以及钛源均会影响谱带的位置和强度.测得的钛负载量与该谱带强度成正比.催化苯乙烯环氧化结果表明, 键合温度、钛源、钛中心配位环境对键合催化剂的活性和环氧化选择性均有较大的影响.  相似文献   
4.
利用化学键合和“瓶中造船”方法,成功地将酒石酸钛配合物接枝到HMS(heragonal mesoporous silicas)上或包络合于微孔NaY内.FT-IR表征表明酒石酸钛在HMS上是通过与载体表面羟基发生交换作用而被固载的;在NaY载体上则是通过包络合被封装在载体的超笼内.UV-Vis可见漫反射表征表明两类固载型催化剂有着相似的钛配位环境.在催化肉桂醇环氧化反应中,HMS键合型催化剂的反应转化率比NaY包络型催化剂的高;但后者在环氧化选择性上要高于前者.回收样品的重复使用实验结果表明,两类固载型催化剂在重复使用过程中均存在不同程度的失活.  相似文献   
5.
TS分子筛催化性能研究Ⅰ.TS-2分子筛催化1,2-丙二醇液相氧化反应的研究①伏再辉尹笃林(湖南师范大学精细催化合成研究所,长沙410081)关键词TS-2分子筛1,2-丙二醇氧化催化氧化自1983年Taramasso[1]首次合成具有ZSM-5结构...  相似文献   
6.
研究了乙醇在双功能Pd-Cu/分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应,发现Pd是氧化活性中心的主组分,CU主要对Pd的氧化功能起调变作用,以减少乙醇深度氧化副反应,提高酯化选择性.分子筛的酸性强弱对活性,特别是对酯化选择性有明显的影响,酯化要求在较强的酸中心上进行.探讨了氧化活性中心和酸中心的匹配关系以及CU对Pd的调变作用,提出了乙醇氧化酯化机理.  相似文献   
7.
伏再辉  奚红霞  龚健 《催化学报》1994,15(4):262-267
研究了乙醇在双功能在Pd-Cu/分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应,发现Pd是氧化活性中心的主组分,Cu主要对Pd的氧化功能起调变作用,以减少乙醇浓度氧化副反应,提高酯化选择性,分子筛和酸性强弱对活性,特别是对酯化选择性有明显的影响,酯化要求在较强的酸中心上进行,探讨了氧化活性中心和酸中心的匹配关系以及Cu对Pd-的调变作用,提出了乙醇氧化酯化机理。  相似文献   
8.
 考察了微波固相法制备的ZnCl2/Y分子筛催化剂在α-蒎烯环氧化物重排反应中的催化性能.催化剂活性及产物选择性与分子筛表面的酸性有关.在微波作用下,ZnCl2可分散于分子筛表面且可与分子筛中的阳离子发生固态离子交换反应.分散的ZnCl2(中强L酸)有利于生成龙脑烯醛,固态离子交换生成的ZnY(弱L酸)有利于α-蒎烯环氧化物重排生成松蒎酮;不同Na+交换度的HY分子筛表面具有不同的B酸中心,B酸的存在可使重排反应产物松香芹醇和香芹醇发生分子内脱水二次反应生成单萜烯.用微波固相法制备催化剂时,随着ZnCl2负载量的增加,产物香芹醇的选择性升高,分散于分子筛孔道内的ZnCl2有利于生成香芹醇.比较了不同溶剂对α-蒎烯环氧化物重排反应产物分布的影响,以环己烷作溶剂时,松蒎酮选择性可达24%.通过对分子筛表面酸性的调变可实现选择合成.  相似文献   
9.
考察了微波固相法制备的ZnCl2 /Y分子筛催化剂在α 蒎烯环氧化物重排反应中的催化性能 .催化剂活性及产物选择性与分子筛表面的酸性有关 .在微波作用下 ,ZnCl2 可分散于分子筛表面且可与分子筛中的阳离子发生固态离子交换反应 .分散的ZnCl2 (中强L酸 )有利于生成龙脑烯醛 ,固态离子交换生成的ZnY(弱L酸 )有利于α 蒎烯环氧化物重排生成松蒎酮 ;不同Na+ 交换度的HY分子筛表面具有不同的B酸中心 ,B酸的存在可使重排反应产物松香芹醇和香芹醇发生分子内脱水二次反应生成单萜烯 .用微波固相法制备催化剂时 ,随着ZnCl2 负载量的增加 ,产物香芹醇的选择性升高 ,分散于分子筛孔道内的ZnCl2 有利于生成香芹醇 .比较了不同溶剂对α 蒎烯环氧化物重排反应产物分布的影响 ,以环己烷作溶剂时 ,松蒎酮选择性可达 2 4% .通过对分子筛表面酸性的调变可实现选择合成 .  相似文献   
10.
首次研究了含羟基的HMS(c)和含十四胺模板剂的HMS(u)以及用3-氨丙基三乙氧基硅烷改性的HMS(m)三种中孔载体与Ti(OiPr)4的交换反应规律,发现载体表面官能团对交换反应有明显影响.对HMS(c), 在低温交换下可获得更高的钛交换量,提高交换温度钛交换量反而下降; 对HMS(u)和HMS(m), 则是随交换温度的升高,钛交换量增加.这表明含羟基的载体比含氨基的载体更易与Ti(OiPr)4交换,交换温度会影响Ti(OiPr)4与HMS(c)表面羟基作用的数目,对含氨基载体则无此影响.苯乙烯环氧化结果表明,用HMS(c)组装的钛催化剂氧化活性最高,以HMS(u)组装的钛催化剂环氧化选择性最好.氨基和酒石酸二乙酯(DET)配体对钛活性中心的调变作用会造成其活性下降,而选择性上升.  相似文献   
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