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1.
分别用机械研磨无溶剂法、添加柠檬酸无溶剂法制备了Ni/MCM-41催化剂,对所制催化剂进行了分析表征,探究其萘加氢反应性能并与常规浸渍法进行了对比。与常规浸渍法相比,机械研磨无溶剂法所制催化剂的物理性质相近,金属镍分散度和萘加氢性能略有提高;添加柠檬酸无溶剂法则显著提升了催化剂的分散度和萘加氢性能,金属镍分散度由6.9%大幅提高至67.9%,萘加氢性能提高了近1倍。通过红外光谱、紫外光谱和热重分析,提出了添加柠檬酸对无溶剂法制备催化剂性能的促进作用机制。  相似文献   
2.
以天然层状黏土蒙脱石(MMT)为前体,通过液相沉积-沉淀将镍物种引入水溶液中剥离为MMT纳米片表面的简易方法制得Ni/MMT纳米片。该Ni/MMT纳米片由于是二维(2D)结构,利于芳烃及其加氢产物的传质扩散,相比Ni/SBA-15和Ni/γ-Al2O3催化剂,具有更为高效的芳烃加氢性能,且在镍负载量高达18.5%时,其四氢萘加氢的转化频率(TOF)达到最高值。  相似文献   
3.
以硝酸镍和乙酸镍为镍前体,用浸渍法分别在空气和氢气氛围活化制得系列Ni/SBA-15催化剂,通过XRD、H2-TPD、N2物理吸附和在线质谱等物理化学手段对催化剂进行了表征,并结合微型高压反应釜萘加氢反应,评价了催化剂的加氢性能。结果表明,氢气氛围活化对硝酸镍为镍前体所制Ni/SBA-15催化剂的镍分散度和活性有显著促进作用,而空气氛围活化对乙酸镍为镍前体所制催化剂有明显促进作用。根据催化剂前体在不同氛围活化时的热分解产物,提出了活化氛围对不同镍前体制得Ni/SBA-15催化剂所产生的作用机理。  相似文献   
4.
用X-射线衍射(XRD)、紫外-可见漫散射光谱(UV-Vis DRS)、程序升温还原(TPR)、CO化学吸附和微反测试等方法研究了Ni2+在γ-Al2O3上的分散状态和负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的α-蒎烯加氢催化活性。结果表明,当Ni2+负载量远低于其在γ-Al2O3载体表面分散容量时,Ni2+优先嵌入载体表面四面体空位,随着Ni2+负载量的增加,嵌入载体表面八面体空位Ni2+的比例增大。由于八面体Ni2+易被还原为金属态Ni0,NiO/γ-Al2O3样品的还原度随Ni2+负载量的增加而大幅度地增加,经氢还原所得Ni/γ-Al2O3催化剂的CO吸附量和α-蒎烯加氢催化活性大幅度增加。对La2O3助剂的作用进行了研究,结果表明分散在γ-Al2O3上的La3+物种可阻止Ni2+嵌入γ-Al2O3表面四面体空位,增大了八面体Ni2+物种所占比例,提高了催化剂的还原度,故Ni-La2O3/γ-Al2O3催化剂催化活性高于Ni/γ-Al2O3催化剂。  相似文献   
5.
镍盐前体对Ni/γ-Al2O3催化剂催化加氢活性的影响   总被引:2,自引:0,他引:2  
用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、程序升温还原、CO化学吸附和微反应测试等方法研究了不同镍盐前体制备的负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的结构和催化α-蒎烯加氢活性.结果表明,用醋酸镍前体制备的催化剂的催化加氢活性远高于用硝酸镍前体制备的催化剂,并且这种催化加氢活性的差异与不同前体制备的Ni O/γ-Al2O3样品表面Ni2 的分散状态及还原度密切相关.当Ni2 负载量远低于其在γ-Al2O3载体表面上的分散容量时,Ni2 优先嵌入载体表面四面体空位,随着Ni2 负载量的增加,嵌入载体表面八面体空位的Ni2 的比例增大.由于醋酸根阴离子对γ-Al2O3载体表面四面体空位的屏蔽效应大于硝酸根阴离子,在醋酸镍前体制备的Ni O/γ-Al2O3样品表面,Ni2 倾向于嵌入载体表面八面体空位且易被还原为金属态Ni0,故用醋酸镍前体制备的Ni/γ-Al2O3催化剂的催化α-蒎烯加氢活性高于用硝酸镍前体制备的催化剂.  相似文献   
6.
对神府次烟煤与木质素共热溶得到的四种具有不同热溶产率的热溶物进行元素分析、红外光谱、同步荧光光谱等表征,对四种热溶物和神府原煤的加氢液化性能进行比较,并进行了催化剂在热溶物液化过程的循环利用性能研究。结果表明,神府煤热溶物较同一温度得到的神府煤与木质素共热溶物具有更多的芳香组分和四环及其以上的多环芳烃。热溶物较神府原煤在液化时具有更高的转化率和油收率。在催化剂Ni-Mo-S/Al2O3作用下,热溶物在液化过程中几乎全部转化,并具有很高的油收率,且神府煤与木质素共热溶物较神府煤热溶物具有更高的油收率。在神府煤与木质素共热溶物的液化过程中,催化剂Ni-Mo-S/Al2O3表现出优异的可循环利用性能,经过四次循环利用后没有观察到催化剂表面的炭沉积现象。  相似文献   
7.
先锋褐煤在离子液体中温和加氢转化研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
对先锋褐煤在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim]BF4)中于温和条件下(350 ℃)的加氢液化行为进行了研究.主要考察了催化剂FeS、ZnCl2、AlCl3和FeCl3对先锋褐煤在离子液体[Bmim]BF4中液化性能的影响规律,并对液化产物进行了红外光谱分析.研究发现,先锋褐煤在离子液[Bmim]BF4、催化剂和四氢萘(THN)作用下具有较好的液化性能.在350 ℃、[Bmim]BF4和ZnCl2作用下,先锋褐煤的液化产物产率为66.2%,主要的液化产物为四氢呋喃可溶物(THFS)、四氢呋喃不溶而N-甲基吡咯烷酮可溶的产物(NS).液化产物的红外光谱分析结果表明,催化剂的种类显著影响液化产物的分布和结构.  相似文献   
8.
研究了小龙潭(XLT)褐煤直接加氢液化性能,并利用元素分析、红外光谱和荧光光谱法对液化重质产物沥青烯(AS)和前沥青烯(PA)结构进行了分析表征。结果表明,XLT褐煤液化活性高,FeS催化415 ℃时液化转化率最高达到89.6%,其液化过程主要是煤大分子结构热解并脱氧。所得AS和PA的芳环结构单元类似于原煤,氧主要以羟基和芳香酮羰基形式存在。PA具有"列岛"(archipelago)式大分子结构特征,芳香结构含量明显大于AS。THF溶液中,PA缔合作用显著强于AS,尤其在稀溶液中PA存在一定的分子内缔合。较高温度下所得PA和AS中芳香结构含量高,缔合作用强。  相似文献   
9.
基于离子液体对煤的高效解聚性能,对先锋褐煤(XL)、锡林郭勒褐煤(XLGL)和胜利褐煤(SL)在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)中的热溶性能进行了研究.同时,对XL在离子液体[Bmim]Cl中的热溶产物进行了分离,并对分离所得各组分进行了分析表征来研究褐煤的结构信息.研究发现,在相同条件下离子液体[Bmim]Cl对不同褐煤的萃取性能显著不同,其顺序为XL>SL>XLGL.先锋褐煤离子液体热溶物可分离为丙酮可溶物、吡啶可溶物和吡啶不溶物,其中,丙酮可溶物(AS)为15.9%、吡啶可溶物(PS)为56.0%、吡啶不溶物(PI) 为28.1%.分析表明,丙酮可溶物中含有长链的脂肪化合物及部分三环、四环等芳香化合物,吡啶可溶物和吡啶不溶物中大多以三环及五环芳香化合物的形式存在.  相似文献   
10.
以有机改性后的十六烷基三甲基溴化铵柱撑蒙脱石(CTAB-MMT)为载体,采用浸渍法制备了Ni/MMT催化剂. 通过傅里叶红外光谱、X射线衍射、H2程序升温脱附、N2物理吸附以及紫外漫散射等物理化学手段对催化剂进行了表征;并结合微型高压反应釜萘加氢反应,评价了催化剂的加氢性能. 结果表明,有机改性显著改善了Ni/MMT催化剂的金属Ni分散度和织构性质,且所制催化剂表现出优异的萘加氢性能,Ni萘转化率达到88.2%,不仅远高于未处理催化剂(13.1%)和Al2O3柱撑处理催化剂(24.2%),而且高于Ni/SBA-15催化剂(68.2%). 鉴于CTAB有机柱撑体在催化剂还原过程因热解而消除,其对催化剂所起的作用主要发生于浸渍过程,提出了有机改性在浸渍过程对Ni/MMT催化剂的促进作用机制.  相似文献   
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