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1.
钙钛矿结构在CO还原SO2催化脱硫中的作用   总被引:21,自引:0,他引:21       下载免费PDF全文
通过对钴和镧的单一氧化物、混合氧化物及具有钙钛矿结构的复合氧化物(LaCoO3等)上CO还原SO2脱硫反应的活性以及钴镧氧化物在反应条件下活化过程的考察,指出钙钛矿结构促进了活性晶相LaO2S和CoS2的生成,增强了钴和镧在活化硫化及脱硫反应中的协同效应。  相似文献
2.
高骨架铝含量Al-MCM-41的合成   总被引:10,自引:1,他引:9       下载免费PDF全文
制备了不同Al含量的Al-MCM-41试样,其中Si/Al比值最小为3,即最高含铝量x~A~l=0.303。X射线粉末衍射(XRD)分析表明样品具有MCM-41的特征结构,氮气吸附研究表明,样品呈现Ⅳ型吸附等温线,具有孔径分布均一的中孔结构。文中还利用^2^7AlMASNMR研究了试样中Al的化学环境,结果表明,即使在高铝含量的情况下,样品中的铝原子仍以四配位结合在MCM-41的硅骨架上,未能检测出骨架外六配位铝的存在。文中还就Al含量对孔结构的影响以及Al-MCM-41形成机理作了讨论。  相似文献
3.
王磊  马建新  路小峰  宗方 《催化学报》2000,21(6):542-546
以稀土系列氧化物作为CO还原SO2和NO的催化剂,考察了催化剂的活化过程以及催化剂体相结构的变化,发现稀土系列的活化与其水合性能密切相关,而活化之后活性相为相应的稀土氧硫化物,探讨了稀土系列氧化物的活性机理。  相似文献
4.
富氢气氛下CO选择性氧化催化剂Pt/γ-Al2O3中添加钴的作用   总被引:8,自引:0,他引:8  
严菁  马建新  周伟 《化学学报》2004,62(21):2143-2149
研究了Pt/γ-Al2O3催化剂上添加Co对降低Pt负载量的效应,同时通过XRD,CO-TPD,H2-IPR和FTIR等手段对Co助催的Pt/γ-Al2O3催化剂进行了表征,藉此探讨了Co的改性作用.实验结果表明,在Pt/γ-Al2O3催化剂中添加Co可显著降低Pt的用量和改善低温活性.在Pt负载量为wR=0.01,Co添加量为wCo:0.015~0.03时,在φα2/φco=1.0和120℃的较低温度下,CO转化率和O2选择性分别高达99%和47%以上.在Pt/γ-Al2O3催化剂中添加的Co以不完全还原的CoOx形态存在,不仅可以提供活泼氧与CO反应生成CO2,而且影响Pt的电子性能,使之较难还原.Co的引入还削弱了CO在Pt上的吸附,使CO线式吸附物种消失,同时使碳酸氢盐和甲酸盐吸附物种增加.随温度升高,Co/Pt/γ-Al2O3催化剂上碳酸氢盐物种消失并转化成CO2.  相似文献
5.
采用连续流动固定床石英反应器,在反应气体为1%SO2和2%CO,流量为180ml/min,以及催化剂用量为0.5g的条件下,考察了经活化处理的稀土系列氧化物对CO还原SO2的催化活性,探讨了空速、温度和水蒸气等因素对反应的影响,所研究的样品依据对SO2的转化能力可分为三组:高活性的镧、镨、钕、钐、铕和钆氧化物;低活性的铈、狄和铒氧化物;无活性的铽和氧化物,在活性最高的钕和钐氧化物样品上,450℃时SO2的转化率〉98%,反应过程中,活性相为稀土氧硫化物,反应遵从COS中间物机理。  相似文献
6.
考察了稀土系列氧化物作为CO同步还原SO2和NO催化剂的活性,结果表明,氧化钐和氧化钕表现了最高的活性,在475℃,SO2和NO的转化率同时超过95%,实验发现稀土氧化物是活性相,通常脱硫活性高的样品同样具有高的脱氮活性,但CeO2表现了不同的行为,其脱硫性虽低,但脱氮活性却较高,文中还对同步反应的机理作了探讨,发现COS不仅是还原SO2的中间物,同时也是还原NO的中间物。结合活性相和反应机理对不同稀土氧化物的活性差异作了讨论。  相似文献
7.
余立挺  马建新 《催化学报》2004,25(7):523-528
采用共沉淀法制备了不同配比的CuZnAlZr复合氧化物催化剂,并通过XRD和TPR等表征技术及活性评价,考察了催化剂各组分配比对活性的影响,从而对各组分配比进行了优化.结果表明,组成为(Cu7Zn3)7(Al6Zr4)3的催化剂具有最高的催化活性,反应温度为200℃时,甲醇转化率可高达91%,而重整气体中CO的体积分数仅为0.12%.具有较高分散性及高还原性能的表相Cu组分的增加有利于提高催化剂的活性,Zn可以起到隔离和分散Cu的作用,而Al和Zr的存在可以稳定表相Cu^2 的存在形式.  相似文献
8.
以CTMABr和CTMAOH为共模板剂合成MCM-41   总被引:5,自引:0,他引:5  
采用共模板剂水热合成了MCM-41。分别用X射线粉末衍射(XRD)、固体核磁共振(^27Al MAS NMR)和N2吸附等温线技术考察了用该方法和传统方法所制备的Si-MCM-41和Al-MCM-41样品的晶相结构、孔结构以及Al在分子筛中的化学环境。结果表明,用共模板剂方法合成的MCM-41样品,其纯度和孔径均一性显著提高,特别是当样品中Al含量较高时,仍可保证Al原子以四配位结合在MCM-41的硅骨架上。还就采用共模板剂的理论依据进行了讨论。  相似文献
9.
稀土氧化物上COS还原SO_2脱硫反应及机理   总被引:4,自引:0,他引:4  
设计了两级干法脱硫系统,在第一级脱硫器中用CO还原烟道气中的SO2,在第二级脱硫器中,让在第一级脱硫器中产生的副产物COS与未完全脱除的SO2进一步进行二级脱硫反应。考察了稀土氧化物对COS还原SO2脱硫反应的催化活性,发现氧化铈具有最高的脱硫活性,并且具有较大的反应物配比适用范围。对氧化铈催化COS还原SO2反应提出了redox还原氧化机理。  相似文献
10.
钴和钾对Pt/γ-Al2O3上CO选择性氧化的助催化作用   总被引:4,自引:0,他引:4       下载免费PDF全文
严菁  马建新  周伟  邬敏忠 《催化学报》2005,26(6):489-496
 添加Co或/和K助催化剂可在不同程度上改善Pt/γ-Al2O3催化剂对富氢气氛下CO选择性氧化的性能. 利用H2-TPR,CO-TPD和FT-IR等表征手段,探讨了不同助催化剂的作用机理. 结果表明,Co/Pt/γ-Al2O3能显著降低富氢气氛下CO选择性氧化的温度,主要原因是Co与Pt的相互作用使Pt的电子性能发生了改变,从而削弱了Pt对CO的吸附,使催化剂表面CO的线式吸附消失; Co的添加还促进了易分解的碳酸氢盐物种的生成,同时未完全还原的CoOx物种可提供活性氧促进CO的转化. 助催化剂K一方面促进了Pt向CO反馈电子,从而活化吸附的CO,提高了催化剂的低温活性;另一方面促进了难分解的甲酸盐物种的生成,从而抑制了部分活性位,需要更高的反应温度,而较高温度下会发生氢气氧化反应的竞争,使CO选择性氧化反应的活性和选择性受到影响. 同时添加K和Co的催化剂中,K可促进CoOx的还原,使Co与Pt的相互作用变弱,即减弱了Co对Pt的助催化作用, 因此虽然其选择性有所改善,但活性介于单独添加Co或K的催化剂之间.  相似文献
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