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1.
混合醇合成要求催化剂具备至少两类活性中心, 一类用于解离吸附CO以生成烷基链, 另一类用于非解离吸附CO以使烷基链含氧化生成醇. 两类中心通过协同作用共同构成混合醇合成所需的双活性中心. 简要综述了近年来合成气制混合醇过程中涉及的双功能催化研究进展, 并以几类典型的催化剂体系为例, 从双活性中心的构筑、典型的双活性中心结构、反应过程中双活中心结构的演变等方面进行了阐述. 混合醇催化剂的研发应从纳米尺度上对催化剂进行设计, 使催化剂表面具有足够多的双活性中心, 并设法稳定催化剂的双活性中心结构.  相似文献
2.
采用共沉淀-浸渍法制备了不同Ni含量的Ni/Mg(Al)O催化剂并用于液化石油气(LPG)的低温水蒸气重整反应.X射线衍射和程序升温还原结果表明,在800℃焙烧的Ni/Mg(Al)O催化剂中,NiO与MgO反应生成Mg-Ni-O固溶体,还原后形成金属Ni纳米颗粒.详细研究了Ni含量(质量分数)、反应温度和水/碳摩尔比(nH2O/nC)等对催化剂性能的影响.实验结果表明,15%Ni/Mg(Al)O催化剂对LPG低温重整反应具有最佳的催化性能.提高反应温度能显著提高Ni/Mg(Al)O催化剂的催化性能.当nH2O/nC=2时,在400~500℃的温度范围使LPG完全转化的最大反应空速从28900 mL.h-1.g-1 Cat提高到86800 mL.h-1.g-1Cat.适当增大水/碳摩尔比有利于LPG转化为小分子气体,但在LPG摩尔流量不变的情况下,反应气中水含量过高会导致LPG转化率降低.反应后催化剂的X射线衍射谱(XRD)和热重分析(TG)结果表明,Ni/Mg(Al)O催化剂优良的催化活性和反应稳定性可归因于催化剂表面Ni晶粒较高的稳定性和抗积炭性能.  相似文献
3.
采用共沉淀-浸渍法并在较低温度(400~700°C)下焙烧制备了镁铝混合氧化物(MgmAl)负载的Ni催化剂.X射线衍射和程序升温还原结果表明,Ni物种高度分散于催化剂表面,没有形成尖晶石NiAl2O4.在650°C可被还原成金属Ni纳米晶粒,在400°C和较低水/碳摩尔比(S/C=2)条件下表现出较好的催化液化石油气(LPG)重整反应性能.详细考察了Mg/Al摩尔比、Ni负载量、载体和催化剂的焙烧温度对催化剂活性和稳定性的影响.结果表明,由500°C焙烧的Mg1.25Al载体负载的15%Ni催化剂,并于500°C焙烧时,在LPG重整反应中表现出最优的性能,尽管它比高温(≥800°C)焙烧制备的Ni/MgmAl催化剂更易积炭,催化活性和稳定性有所下降,但由于还原温度较低,在交通和小规模供电的燃料电池领域更具实际应用意义.  相似文献
4.
烯烃是重要的化工原料,一般采用石油热裂解和催化裂解制备.随着石油资源的枯竭,以煤、天然气和生物质等含碳资源经合成气制取烯烃的工艺路线备受关注.其中,合成气经由甲醇或二甲醚间接制取烯烃技术(MTO)已实现工业化应用.与之相比,费托合成直接生产烯烃(FTO)工艺具有流程短、投资和运行费用低等优势,具有良好的工业发展前景.最近我们发现,暴露特定晶面的棱柱状碳化钴表现出很好的合成气制烯烃催化性能,但载体对催化剂结构和催化性能的影响尚不清晰.本文采用浸渍法制备了一系列负载型钴锰催化剂,系统考察了Si O_2,γ-Al_2O_3和碳纳米管(CNT)对催化剂结构及合成气直接制烯烃催化性能的影响.结果表明, Si O_2及γ-Al_2O_3负载的催化剂较强的钴-载体相互作用抑制了钴锰复合氧化物的形成,而相对惰性的CNT载体则有利于钴锰复合氧化物的生成.通过对反应后催化剂的结构表征,发现Si O_2和γ-Al_2O_3负载的催化剂中出现大量球状的碳化钴颗粒,而CNT负载催化剂中的碳化钴则呈现出具有(101)和(020)暴露晶面的纳米棱柱状结构.将所制备的催化剂用于FTO反应,在265°C, 5 bar,空速2000 mLh~(–1) g~(–1)cat和H_2/CO=0.5的反应条件下, CNT负载的催化剂表现出最佳的催化性能,烯烃和含氧化合物的选择性分别为66.7C%和25.4C%,甲烷的选择性仅为2.4C%,总的烯烃/烷烃比达到8.4,同时烃类产物分布极大地偏离传统ASF线性分布.而对于Si O_2和γ-Al_2O_3负载的催化剂,虽然烯烃的选择性也分别达到68.5 C%和64.7 C%,但甲烷的选择性却升至12.0 C%和5.8 C%,总的烯烃/烷烃比仅为3.5和5.1,烃类产物分布基本符合传统的ASF分布.在150h的催化剂测试中, CNT负载催化剂表现出很好的催化性能稳定性,甲烷的选择性稳定在2.2C%, C_2–C_4烯烃的选择性约为30 C%, C_2, C_3和C_4烯烃烷烃比分别稳定在15, 19和13.本研究表明,钴-载体相互作用对碳化钴活性相结构及催化性能具有很大影响,惰性的催化剂载体有利于钴锰复合氧化物的生成,进而促进碳化钴纳米棱柱状结构的形成,从而表现出优异的合成气直接制烯烃催化性能.  相似文献
5.
研究了以水滑石为载体原位负载贵金属纳米颗粒(Pd、Ag、Ru、Au)的方法,通过共沉淀合成甲酸根水滑石,以层间甲酸根为还原剂原位还原贵金属前驱体制得高分散水滑石(LDH)负载纳米颗粒。本方法无需载体预处理,操作方便、适用性强,阴离子前驱体(Au)和阳离子前驱体(Pd、Ag、Ru)均可顺利得到纳米颗粒。所得水滑石负载纳米颗粒系一种潜在的纳米催化剂,作为示例,Pd/LDH在Suzuki偶联反应中显示出较高催化活性。  相似文献
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