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1.
担载于ZrO2上的Ru3(CO)12-Fe2(CO)9混合簇的红外光谱表明,Ru3(CO)12以Ru-(CO)2O2表面络合物存在。混合簇在真空中随温度升高而发生脱羰基作用,500℃左右羰基完全脱掉;以Al2O3为载体者其羰基不易脱除,升高温度出现多种羰基带。混合簇中的Fe2-(CO)9极易脱羰基。  相似文献
2.
CO在担载Ru催化剂上的吸脱附作用及其表面加氢反应   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
研究了担载于Al_2O_3和ZrO_2上的以Ru_3(CO)_(12)为前体的[Ru]和以RuCl_3为前体的Ru催化剂的TPR特性、CO吸脱附行为及其表面加H_2反应。担载于Al_2O_3上的[Ru]和Ru催化剂上部分物相较担载于ZrO_2上者难于还原。CO在氧化[Ru]催化剂上主要以Ru(CO)yO_2表面络合物形式存在,在还原[Ru]和Ru、以及氧化Ru催化剂上CO以吸附物种形式存在。在Ru离子上的CO比在Ru原子上者难于脱附。以ZrO_2为载体的[Ru]和Ru催化剂上的CO加H_2生成CH_4的性能显著优于以Al_2O_3为载体者,担载[Ru]催化剂上的CO加H_2性能略优于担载Ru催化剂。  相似文献
3.
4.
担载Ru3(CO)12络合物脱羰基过程的研究   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
5.
担载于ZrO2上的Ru3(CO)12-Fe(CO)9混合簇的红外光谱表明,Ru3(CO)12以Ru(CO)2O2表面络合物存在.混合族在真空中随温度升高而发生脱羰基作用,500℃左右羰基完全脱掉;以Al2O3为载体者其羰基不易脱除,升高温度出现多种羰基带.混合簇中的Fe2-(CO)9极易脱羰基.担载混合簇在Ar气中进行TPDE时,低温时以脱羰基为主,高于150℃时发生表面歧化反应而生成CO2;在H2气中,低温时仍以脱羰基为主,高于150℃时发生表面加氢反应而生成CH4.混合簇的脱羰基和表面反应能力与Ru/Fe比及载体有关.担载混合簇在CO加氢反应中以Ru(CO)2O2和分散Fe存在,还出现-CHx多种表面物种.  相似文献
6.
担载于Al_2O_3和ZrO_2上的三种金属羰基络合物在He气中进行程序升温分解(TPDE)时,其羰基发生表面歧化反应生成CO_2能力的次序为NaRuCo_3(CO)_(12)>>Ru_3(CO)_(12)>>C_3H_7CCo_3(CO)_9。吸附于担载Ru_3和Co_3上的CO在He气中进行程序升温脱附(TPD)时发生表面歧化反应生成CO_2。在H_2气中,吸附于担载Ru_3上的CO力H_2生成CH_4,吸附于担载Co_3上的CO却生成Co_2,在担载RuCo_3上的CO几乎完全力H_2生成CH_4。以ZrO_2为载体的Ru_3、Co_3和RuCo_3催化剂上的CO吸附和反应能力均大于以Al_2O_3为载体者。吸附于以ZrO_2为载体的RuCo_3催化剂上的CO在TPD和IR谱上并不显示CO物种的存在,分析了C_(ads)和O_(ads)物种存在的原因。根据实验结果还讨论了金属、载体对催化性能的影响和表面反应机理。  相似文献
7.
担载于Al2O3和ZrO2上的三种金属羰基络合物在He气中进行程序升温分解(TPDE)时,其羰基发生表面岐化反应生成CO2能力的次序为NaRuCo3(CO)12>>Ru3(CO)12>>CCo3(CO)9。吸附于担载Ru3和Co3上的CO在He气中进行程序升温脱附(TPD)时发生表面岐化反应生成CO2。在H2气中,吸附于担载Ru3上的CO加H2生成CH4,吸附于担载Co3上的CO却生成CO2,在担  相似文献
8.
担载于Al_2O_3上的NaRuCO_3(CO)_(12)络合物在IR光谱上出现类似于Ru(CO)_2O_2络合物特征带的羰基带,在300~400℃左右变强,在CO中尤为明显。在以ZrO_2为载体时出现与原来络合物相近的弱羰基带。当CO吸附于以Al_2O_3为载体的脱羰基催化剂上时,发现在氧化态催化剂上也出现了与担载络合物相似的吸收带,在还原态催化剂上只出现线式带。吸附于以ZrO_2为载体的脱羰基催化剂上的CO不出现CO的IR吸收带,在He中亦无TPD脱附物,在H_2中却可发生加氢反应生成CH_4。从Na~+和ZrO_2协同效应角度,探讨了CO在上述两种分散型催化剂上吸脱附行为不同的原因。  相似文献
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