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1.
P-HZSM-5分子筛的一步法直接合成及其MTP催化性能的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
以正硅酸乙酯、偏铝酸钠、磷酸、四丙基氢氧化铵为原料,采用水热法,一步直接合成了P-HZSM-5分子筛,着重考察了磷酸对其结构、酸性、粒径和甲醇转化制烯烃(MTO)催化性能的影响.结果表明,随着磷酸用量的增加,其晶体对称性由正交晶系转变为单斜晶系,合成的P-HZSM-5分子筛的结晶度降低;同时,进入分子筛骨架的铝含量减小,分子筛酸性降低,粒径逐渐变大,形貌由球形变为长条形.这些变化显著影响甲醇转化制烯烃反应的选择性.n (H 3PO 4)/n (Al 2O 3)投料比分别为2和4时,乙烯与丙烯总的收率相近(分别为52.30%和52.63%);然而产物的丙烯/乙烯比(P/E)有明显差异(分别为7.02和 4.12 );通过调节磷酸用量,可以调控丙烯(或乙烯)的选择性.  相似文献
2.
采用沉积沉淀法制备了Au/CeO2催化剂,通过N2物理吸附、XRD、H2-TPR和HRTEM等手段研究了焙烧温度对催化剂的织构、物相、还原性能以及WGS反应活性的影响。结果表明,焙烧温度对催化剂活性影响显著,低温焙烧有利于金粒子在载体表面的良好分散,高温焙烧则会使金粒子在载体表面聚集长大。选择适中的焙烧温度不仅可以使表面纳米金粒子获得较好的分散,而且可使Au与载体间具有适宜的相互作用,从而拥有较佳的WGS性能。在本文考察范围内,300℃焙烧4 h制得的样品在各个反应温度点上均表现了最高的WGS活性。  相似文献
3.
考察了稀释蒸汽中Na+及积炭对甲醇制丙烯(MTP)催化剂物理化学性质和催化性能影响, 及离子交换后催化性能. 采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线荧光(XRF)光谱、N2吸附-脱附、程序升温氨脱附(NH3-TPD)和热重(TG)分析等方法对失活和再生催化剂进行了表征, 并在101325 Pa、470℃ 和甲醇空速(WHSV)为1.0-3.0 h-1的反应条件下, 采用连续流动固定床微型反应器考察其催化甲醇制丙烯性能. 结果表明: MTP反应970 h后的催化剂晶体结构和形貌没有受到明显破坏, 但稀释蒸汽中Na+极易扩散至催化剂表面,部分取代H质子的位置, 从而使催化剂酸性逐渐下降而中毒失活; 另外, MTP催化剂表面的积炭导致分子筛微孔堵塞是造成其失活的主要原因, 可通过烧炭再生过程消除, 而水蒸汽脱铝对催化剂性能的影响缓慢但更严重. 用再生和离子交换处理后, Na+中毒催化剂MTP反应性能基本完全恢复. 在470 h反应过程中, 甲醇转化率保持在99%以上, 丙烯选择性大于46%, 且随着反应时间的延长, 丙烯选择性逐渐升高、乙烯选择性逐渐下降.  相似文献
4.
胡思  张卿  夏至  巩雁军  徐君  邓风  窦涛 《物理化学学报》2012,28(11):2705-2712
在静态条件下, 采用不同浓度的氟硅酸铵溶液对纳米ZSM-5分子筛进行了改性处理. 利用粉末X射线衍射(XRD)、27Al 魔角旋转固体核磁共振(27Al MAS NMR)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子能谱(XPS)、N2 吸附、透射电镜(TEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等技术对改性前后纳米ZSM-5分子筛的骨架结构、织构性质、酸性质进行了表征. 并在常压、反应温度为450℃、甲醇质量空速(WHSV)为1 h-1的条件下, 研究了改性前后纳米HZSM- 的甲醇制丙烯(MTP)催化性能. 结果表明, 合适浓度的氟硅酸铵处 理能够选择性地脱除纳米ZSM-5 分子筛的外表面铝, 从而使得HZSM-5 的酸密度降低, 比表面积和孔容增大, MTP催化性能显著提高. 氟硅酸铵改性后纳米HZSM-5 的丙烯选择性和丙烯/乙烯(P/E)质量比分别由原来的 28.8%和2.6提高到45.1%和8.0, 催化剂寿命增加了近2倍.  相似文献
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