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1.
流化床甲烷部分氧化制合成气Ni催化剂及助剂La的作用   总被引:11,自引:0,他引:11  
在流化床中,考察了不同Ni担载量的Ni/γ-Al2O3催化剂对POM反应的催化性能,以8%Ni最佳,TPR结果表明。催化剂表面主要有两种化学状态的NiO。当镍担载量≤2%时,催化剂表面 仅存在一种高温下才能被还原的NiO,在Ni催化剂中添加La,可削弱NiO与载体间的相互作用,并且可减缓在CH4+O2气氛下升温过程中NiO与载体发生强相互作用 生成NiAl2O4,因此添加La的Ni催化剂在750℃就能引发甲烷部分氧化(POM)反应,且反应引发后可获得与经700℃H2还原后的Ni^0催化剂相同的反应性能。  相似文献
2.
甲烷部分氧化Ni催化剂及助剂的研究   总被引:11,自引:1,他引:10       下载免费PDF全文
考察了不同Ni担载量的Ni/a-Al_2O_3催化剂的催化性能,以8%Ni(质量分数)最佳.XRD分析表明,8%Ni催化剂表面NiO颗粒最小.TPR分析表明,催化剂表面主要有两种不同化学环境的NiO,当Ni担载量超过12%时,表面开始出现“游离态”NiO,这部分NiO易使催化剂积碳.添加稀土Ce有利于提高Ni催化剂的活性、选择性和稳定性,并对Ce的助剂效应作了研究.  相似文献
3.
 为了更好地认识加氢脱硫和催化加氢反应中的载体影响和助剂效应,在同样的催化剂制备方法及反应条件下,研究了噻吩加氢脱硫(HDS)和四氢萘催化加氢(HYD)反应.结果表明,对于无助剂的Mo和W催化剂,载体对催化活性的影响顺序为TiO2-Al2O3>ZrO2>Al2O3.助剂的添加改变了催化剂活性顺序.Ni助剂催化剂的活性明显高于Co助剂催化剂.ZrO2担载的添加Ni的Mo和W催化剂分别获得了最佳的HDS和HYD活性.然而,添加Pt的Mo和W催化剂其HDS和HYD活性仅是Pt与Mo(W)二者的加和,Pt与Mo(W)之间没有协同效应.先将担载的Mo和W预硫化再将助剂引入体系的催化剂制备方法可以避免Ni和Co过早硫化形成类硫化镍(或硫化钴)物相,与采用螯合物分子方法制备的催化剂间有一定的相似性.  相似文献
4.
考察了由硝酸镍,醋酸镍和氯化镍为前驱物制备的催化剂(分别记为Ni-N,Ni-Ac和Ni-Cl)对催化甲烷部分氧化反应的影响,并结合和TG等手段对催化剂进行了表征,结果表明,Ni-Ac催化剂在625℃就能自引发甲烷部分氧化反应,而在Ni-N和Ni-Cl催化剂上,直到750℃甲烷部分氧化反应仍未能引发,三种催化剂上的反应结果表明,Ni-N和Ni-Cl的催化活性较低。900℃下的高温反应结果表明,Ni-  相似文献
5.
催化甲烷部分氧化(POM)制合成气已成为替代水蒸气重整最有希望的工艺过程之一[1]. 该过程是个温和的放热反应,反应速度非常快,在高空速下可实现高甲烷转化,并且制得的合成气V(H2)/V(CO)=2, 可直接用于合成甲醇及F-T合成烃类、合成二甲醚等后续工业过程. 到目前为止,大部分POM的研究工作在固定床反应器中进行[2~4]. 由于反应速度极快,导致催化剂表面存在热点[2,5], 不仅影响实验的准确性[6,7], 而且工业应用困难. 热点的存在还会导致活性组分Ni的烧结和流失. 在固定床反应器中,催化剂积炭也是导致其活性下降的重要原因[8,9]. Bharadwaj等[10]发现,流化床反应器Rh和Ni催化剂上甲烷转化率高达90%, 反应后催化剂未发现积炭. Santos等[11]曾报道采用流化床催化剂床层几乎可以实现等温分布,而且甲烷转化率接近热力学平衡值, 反应10 h后催化剂表面积炭量仅为0.6%. 本文采用流化床反应器考察了不同反应条件下Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化的反应性能,同时对催化剂积炭及稳定性作了初步研究.  相似文献
6.
研究了掺杂钛酸盐催化剂用于乙烷氧化脱氢的催化行为,发现适量的Li^+取代Ti^4+后可明显改善催化剂对乙烯的选择性。催化剂CaTi0.9Li0.1O3-δ在850℃时乙烷转化率和乙烯选择性分别为87.8%和71.7%,乙类的单程收经为63.0%.催化剂Sr0.9Ca0.1Ti0.9Li0.1O3-δ可在极宽的温度范围内保持很高的乙烯选择性。  相似文献
7.
流化床反应器中甲烷部分氧化制合成气   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
Most previous studies on the partial oxidation of methane (POM) have used either fixed beds or monolith catalysts[1].  相似文献
8.
在固定床反应器中考察了Ni基催化剂上甲烷氧化与空气或O2/水蒸气部分氧化制合成气的反应。用空气取代纯氧同样能获得高甲烷转化率和产物选择性。水的添加主要发生水气变换反应,同时也能降低催化剂上积炭。在甲烷与纯氧500小时反应的稳定性考察中,甲烷转化率、CO及H2选择性分别保持在90%、95%和95%以上;反应后上层催化剂的Ni含量从新鲜催化剂的7.2%下降到5.2%,在反应后的催化剂上没有发现积炭和相变。  相似文献
9.
借助质谱 程序升温表面反应(MS TPSR)技术研究了NiO/悛睞l2O3、700 ℃ H2还原 后的Ni0/悛睞l2O3和添加Pt的NiO/悛睞l2O3催化剂(分别记为NiO、Ni0和Pt NiO)上甲烷 部分氧化反应(POM)的引发行为.结果表明,在CH4+O2气氛下NiO和Ni0具有相同的引发行为 , Ni0在反应气氛下首先被氧化为NiO.在低于760 ℃时, CH4和O2在NiO上发生深度氧化反 应生成H2O和CO2,在770 ℃开始逐渐引发POM反应. Pt NiO在520 ℃左右就能引发POM反应 .在流化床反应器中Pt NiO催化剂500 ℃左右引发POM反应,并且具有与Ni0基本相同的反应 性能,因此添加Pt有利于氧化镍还原为Ni0,从而降低了POM反应的引发温度.  相似文献
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