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1.
含氮合成气直接制二甲醚的Cu基催化剂研究   总被引:14,自引:0,他引:14  
研究了CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5系列双功能催化剂催化含N2合成气直接制二甲醚的性能,考察了助剂和催化剂制备方法对反应性能的影响,结果表明,在CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂中加入ZrO2,有利于提高催化活性;用胶体沉积法制备的CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5双功能催化剂,其CuO晶粒小,分散好、易于还原,同时增强了各组分间的协同作用,表现出良好的催化性能。  相似文献
2.
二甲醚合成催化剂失活原因的研究   总被引:6,自引:1,他引:5  
采用胶体沉积法制备了Cu-ZnO-ZrO2/HZSM-5二甲醚合成催化剂.对二甲醚合成过程中催化剂的失活原因进行了初步研究.采用BET,NH3TPD,TPD,TP0和N2O脉冲实验对催化剂使用前后比表面积,表面酸性,表面吸附物种,表面积碳和活性组分Cu比表面积的变化进行了研究.发现,在二甲醚合成过程中,催化剂表面酸性,催化剂表面吸附物种和表面积碳变化较小,不是导致催化剂失活的主要原因.而催化剂在使用过程中活性组分Cu烧结使Cu比表面积降低是催化剂失活的主要原因.  相似文献
3.
CH4-CO2-O2反应体系中失活CN-16催化剂的再生   总被引:4,自引:0,他引:4       下载免费PDF全文
以CH4-CO2-O2反应为探针,对从天然气水蒸气转化工业装置上卸下的失活CN-16催化剂进行了再生研究。结果表明,当失活CN-16催化剂先经氢气还原,再在不同温度下通入再生剂,然后升温至900℃时,起始再生温度对催化剂的活性影响很小;而当失活CN-16催化剂不经氢气还原,在不同温度下通入再生剂,然后升温至900℃时。随起始再生温度的升高,再生催化剂的活性增大。XRD和分散度测试结果表明,失活催化  相似文献
4.
 通过非稳态脉冲动力学方法,考察了载体MgAl2O4和α-Al2O3以及助剂La2O3对Ni催化剂催化解离CH4性能的影响. 在以前的积炭方法中, CH4的解离在很大程度上受积炭的影响. 这里采用非稳态脉冲方法可以得到在新鲜的Ni活性位上CH4解离的本征动力学信息. 在排除了传质和传热的影响之后考察了在Ni/α-Al2O3, Ni/La2O3/α-Al2O3, Ni/MgAl2O4和Ni/La2O3/MgAl2O4催化剂上的CH4解离动力学,求得催化剂表面上平均每个Ni活性位上CH4解离的活化能分别为90.9, 111.8, 79.5和85.9 kJ/mol. 可以看出,载体MgAl2O4比α-Al2O3更能降低Ni上CH4解离的活化能,而La2O3的加入会提高CH4在Ni上的解离活化能. 通过动力学方法,定量地描述了载体和助剂对Ni活性位上CH4解离能力的影响. 同时CH4解离的活化能和指前因子之间存在着补偿效应,这在一定程度上削弱了助剂和载体对Ni上CH4解离的影响.  相似文献
5.
 通过H2程序升温脱附实验,在H2还原的Ni/La2O3/α-Al2O3催化剂上可以明显观察到高温脱附氢(高温氢). 动力学实验结果表明,随催化剂上高温氢含量的增加, CH4/CO2重整反应的初始活性升高,同时高温氢也可在重整反应过程中原位生成,并使重整反应的活性最终达到稳定. 脉冲实验结果表明,随催化剂上高温氢含量的增加, CH4解离后生成的活性中间体CHx物种的x值也增大,进而降低了CHx与CO2反应的活化能,提高了CHx与CO2反应的速率. La2O3助剂的添加提高了Ni/La2O3/α-Al2O3催化剂上逆水气变换反应的速率,并且对CO2的活化也有促进作用. La2O3助剂的加入对于CH4/CO2重整反应的重要作用是使高温氢的数量增多且稳定性提高,有利于保持CHx物种中较高的x值,促进重整反应.  相似文献
6.
一步合成二甲醚催化剂烧结失活和原位再生的研究   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
采用共沉淀沉积法制备了CuOZnOAl2O3/γ-Al2O3-HZSM-5复合催化剂,考察了其对CO加氢直接合成二甲醚的催化性能,研究了催化剂的失活和再生,并用H2-TPR、XRD、TPO、N2O化学吸附等表征方法对反应前后和再生后催化剂的物化性质进行了表征.结果表明,一步合成二甲醚催化剂的失活主要是由于活性位Cu晶粒的烧结长大;反应温度和原料气的组成是影响催化剂失活的因素,在低于220℃下,以N2/H2/CO/CO2为原料气会显著降低催化剂的失活速率.研究使用的氧化还原循环的再生方法能够使Cu晶粒发生再分散,并使失活的催化剂恢复了75%以上的活性.  相似文献
7.
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