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1.
采用硝酸铜溶液和NaY分子筛溶液离子交换制备了CuY催化剂,通过加入氨水提高交换溶液的pH值以及高温焙烧活化,显著提高了甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性,与固相离子交换、沉积和浸渍法制备的催化剂相比,虽负载的铜量较低,但催化活性较高. 通过元素分析、XRD、H2-TPR、XPS和AES等对CuY催化剂微观结构的表征表明,在Cu(NO3)2离子交换溶液中加入氨水,促进了Cu2+离子交换的进行,提高了CuY催化剂的Cu交换量,并且交换的Cu2+主要落位于分子筛的超笼中. 在惰性气氛中焙烧活化CuY催化剂,Cu2+自还原为Cu+,氨促进了自还原过程的进行,显著提高了催化剂的活性. 焙烧活化温度越高,越有利于超笼中Cu2+→Cu+的自还原过程,使超笼中Cu+的含量增加, CuY催化活性增加. 进一步研究表明Y分子筛超笼中的Cu+是主要的催化活性中心.  相似文献
2.
Ce,La和Cs离子对CuY催化甲醇氧化羰基化活性中心的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
将NaY分子筛在Ce,La和Cs的硝酸溶液中进行离子交换制得CeY,LaY和CsY分子筛,然后在pH=9.5的硝酸铜氨溶液中进行二次离子交换,并在惰性气氛下于600℃高温活化得到CuCeY,CuLaY和CuCsY催化剂.与CuY催化剂相比,加入Ce,La和Cs催化剂的甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性均显著提高.采用元素分析,XRD,H2-TPR,CO-TPD,CH3OH-TPD,XPS等对催化剂微观结构进行了表征分析.结果表明,阳离子Ce和La促进了Cu2+在分子筛超笼内的落位,在高温活化中有利于转化为更多的活性物质Cu+,从而提高了催化剂的活性;阳离子Cs阻碍了Cu2+在分子筛超笼内的落位,不利于催化活性的提高.但阳离子的引入,减弱了催化剂对CO的吸附,加强了对CH3OH的吸附(CuCeY除外),而CuCsY催化剂对CO的吸附最弱,对CH3OH的吸附最强,使其催化活性最佳.另外,阳离子的引入加大了催化剂Cu2+的自还原难度,但相比CuCeY,CuLaY催化剂,CuCsY催化剂中Cu2+自还原难度最小,高温活化中更容易转化为活性物质Cu+,利于其活性的提高.  相似文献
3.
通过对活性炭表面改性,研究了醋酸铜溶液浸渍后热分解制备的Cu/AC无氯催化剂对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化性能的影响。通过低温氮吸附-脱附、FTIR等表征对改性前后活性炭的比表面积及表面官能团变化进行了分析,发现氨水改性的活性炭比表面积略有增大,表面不饱和还原性官能团(C≡N、C≡C)增加,而KMnO4改性的活性炭比表面积减小7%,表面C=O、-COOH显著增加。进一步通过XRD、H2-TPR、XPS等表征分析了催化剂表面铜物种(Cu0/CuI/Cu)的形态,发现表面铜物种的价态和配比与活性炭表面性质密切相关,影响催化剂活性。活性炭改性后,表面微观结构和表面化学性质的变化对浸渍醋酸铜的表面分布和热分解过程产生明显影响,导致催化剂表面活性Cu物种发生变化。和其它表面改性方法相比,氨水改性的活性炭更有利于催化剂活性的提高,碳酸二甲酯的时空收率及甲醇转化率分别达到了152.8 mg·g-1·h-1和7.4%。  相似文献
4.
在80℃水浴条件下,对ZSM-5分子筛进行酸碱处理改性;重点考察了碱处理溶液浓度对酸预处理脱铝后ZSM-5分子筛微观结构及其催化甲醇制汽油(MTG)性能的影响。通过BET、XRD、FT-IR、NH3-TPD和TEM等手段对样品进行表征。结果表明,单独酸处理没有改变分子筛孔结构,单独碱处理产生了并不明显的介孔。酸预处理后再碱处理可促进介孔的产生,产生更为显著的介孔结构;而且随着碱处理强度的增加,分子筛样品的介孔比表面积比例和孔体积均先增大后降低。酸浓度2 mol·L-1,碱浓度0.4 mol·L-1条件处理得到的分子筛,介孔比表面积比例和孔容均达到最大,酸量和酸强度最低。在400℃,0.1 MPa,WHSV=2.1 h-1条件下,甲醇制汽油反应性能最佳:汽油收率由未改性时的30wt%提高到34wt%,寿命更是由16 h延长到135 h,芳烃含量由原来的73wt%降至20wt%。  相似文献
5.
在80℃水浴条件下,对ZSM-5分子筛进行酸碱处理改性;重点考察了碱处理溶液浓度对酸预处理脱铝后ZSM-5分子筛微观结构及其催化甲醇制汽油(MTG)性能的影响。通过BET、XRD、FT-IR、NH3-TPD和TEM等手段对样品进行表征。结果表明,单独酸处理没有改变分子筛孔结构,单独碱处理产生了并不明显的介孔。酸预处理后再碱处理可促进介孔的产生,产生更为显著的介孔结构;而且随着碱处理强度的增加,分子筛样品的介孔/微孔比表面积比例和孔体积均先增大后降低。酸浓度2mol·L-1,碱浓度0.4mol·L-1条件处理得到的分子筛,介孔比表面积比例和孔容均达到最大,酸量和酸强度最低。在400℃,0.1MPa,WHSV=2.1h-1条件下,甲醇制汽油反应性能最佳:汽油收率由未改性时的30wt%提高到34wt%,寿命更是由16h延长到135h,芳烃含量由原来的73wt%降至20wt%。  相似文献
6.
通过过量浸渍Cu(NO32溶液于Y分子筛载体上,制备出Cu负载量为6.4%的CuY催化剂,考察了甲醇氧化羰基化反应的催化性能,并采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对催化剂表面微观结构进行了表征。研究表明,随Y分子筛载体H+含量的增加,可使更多Cu物种落位于分子筛微孔笼结构中,且高度分散,而笼内未交换的Na+能进一步促进铜物种更多落位于载体超笼结构中,形成更多甲醇氧化羰基化反应的Cu+活性中心。同时随铜物种引入,催化剂中产生了明显的中强酸,酸量随落位于载体笼结构中的Cu物种的增加而增加,催化剂总酸量随之增加,导致甲醇氧化羰基化产物分布发生改变,碳酸二甲酯(DMC)选择性明显降低。对比等体积浸渍法制备的92.3%的高DMC选择性CuY催化剂,以不含H+的NaY分子筛为载体,过量浸渍法制备的CuY催化剂酸量少、Cu物种活性中心多,在保持82.4%的高DMC选择性时,其DMC的时空收率(STY)也高达109.1 mg·g-1·h-1。  相似文献
7.
以Cu(NO3)2为铜源,以NaY和HY分子筛为载体,通过溶液离子交换法和等体积浸渍法制备了不同的无氯CuY催化剂,并进行了气相甲醇氧化羰基化催化活性研究。通过浸渍法制备的催化剂Cu含量为10%,而以NaY和铜氨溶液离子交换制备的催化剂Cu含量只有6.3%,但其催化活性和选择性均较好。通过催化剂的Cu元素分析、低温氮吸附-脱附、XRD、H2-TPR、XPS和TPD等表征表明,溶液离子交换法制备的催化剂,Cu物种以离子的形式高度分散于分子筛骨架结构中,较好地保持了分子筛晶体结构,并对甲醇有较强的吸附能力,催化活性较高,而将等体积浸渍Cu(NO3)2溶液后的HY或NaY分子筛,在400 ℃焙烧过程中,发生了固体离子交换反应,形成了连接于分子筛骨架的Cu2+,但以HY为载体更容易进行固体离子交换,未交换的铜物种以CuO的形式分散到分子筛表面。在600 ℃高温活化中,催化剂中Cu2+可部分还原为活性物质Cu+,但以NaY和铜氨溶液离子交换制备的催化剂Cu2+自还原能力最大。  相似文献
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