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1.
史蕾  曾高峰  徐恒泳 《催化学报》2010,31(6):711-715
 采用化学镀方法在非对称氧化铝管状载体上制备出高性能 PdAu 合金膜. 采用阶段性热处理方法通过 X 射线衍射技术监测 PdAu 膜层合金化进程, 发现在 823 K 下 H2 气氛中厚度为 2 μm, Au 含量为 17.37% 的 PdAu 双金属膜层需要 200 h 达到完全合金化; N2/H2 气氛对 PdAu 合金化速率无显著影响, 但 N2 气氛中合金化后的 PdAu 合金膜表面粒子烧结更为严重. 在 623~823 K 下, 与未进行化学镀 Au 时的纯 Pd 膜相比, PdAu 合金膜的 H2 渗透速率平均增加 1.68 倍, 透氢活化能 (Ea) 降低 38.51%; 当温度低于 573 K 时, PdAu 合金膜的 Ea 由高温时的 8.83 kJ/mol 增加到 15.75 kJ/mol, 此时 PdAu 合金膜的 H2 渗透控速步骤由体相扩散为主的 H2 传质步骤过渡到由表面扩散为主的传质步骤. 通过扫描电镜和能谱联用仪对 PdAu 合金膜的膜厚度和截面组成进行了表征. 关键词  相似文献   
2.
采用CO和H2脉冲吸附、程序升温还原、NH3程序升温脱附及X射线衍射等手段对各金属氧化物改性的Pt/Al2O3催化剂进行了表征,研究了助剂形态对Pt/Al2O3催化剂在非临氢条件下催化环己烷脱氢反应性能的影响.结果表明,催化剂稳定性从高到低依次为Zr-Pt/Al2O3> Ca-Pt/Al2O3> Ce-Pt/Al2O3...  相似文献   
3.
组合催化剂上丙烷选择氧化制丙烯酸   总被引:1,自引:0,他引:1  
方雯  葛庆杰  俞佳枫  徐恒泳 《催化学报》2011,32(6):1022-1026
考察了在C3H8氧化脱氢的NiZrO催化剂和C3H6选择氧化的Mo基催化剂组成的组合催化剂上C3H8选择氧化制取丙烯酸的反应性能.结果表明,两个催化剂比例适当时,反应的丙烯酸收率可达最大.优化温度、烷氧比、空速以及N2含量等反应条件的结果发现,反应体系中O2的匮乏会严重影响反应性能.在有氧分布器的反应装置中对所选组合催化剂在优化的反应条件下进行了30h稳定性测试,结果表明,在340oC,反应性能基本稳定,C3H8转化率和丙烯酸选择性可分别维持在~20%和~74%.  相似文献   
4.
刘冰  李文钊  徐恒泳 《催化学报》2010,31(10):1247-1252
 采用浸渍法制备了 Pt/CexZr1-xO2 催化剂, 通过 X 射线衍射和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征, 并在固定床反应器中评价了催化剂在合成气和含硫合成气中的水煤气变换活性. 结果表明, 铈锆固溶体的氧化还原能力强于 CeO2, Zr 的掺杂明显改善了 CeO2 的孔道结构, 其担载的 Pt 催化剂具有更高的金属分散度, 因而活性更高. 两种催化剂在含硫合成气中的催化活性较无硫合成气中的均有所降低, 且 H2S 浓度越大, 催化剂活性下降越多, 但这种因吸附硫而引起的失活是可逆的, 即催化剂重新暴露在无 H2S 重整气的还原性气氛下活性能基本恢复.  相似文献   
5.
采用分步浸渍法制备了NiO/α-Al2O3、NiO-CuO/α-Al2O3和NiO-La2O3/α-Al2O3三种催化剂,运用程序升温表面反应(TPSR)技术考察了助剂CuO和La2O3对NiO/α-Al2O3甲烷催化部分氧化(CPOM)反应引发过程的影响。结果表明,无论是否经过预还原处理,NiO/α-Al2O3催化剂在CH4/O2混合气氛下进行程序升温表面反应(CH4/O2-TPSR)时,即使升高到910℃也不能引发CPOM反应。添加助剂CuO或La2O3后,NiO-CuO/α-Al2O3和NiO-La2O3/α-Al2O3催化剂在CH4/O2-TPSR过程中均可以引发CPOM反应。原因分别是CuO促进了CH4对NiO的还原以及抑制了O2对Ni0的再氧化,La2O3减小了Ni晶粒粒径和还原时扩散阻力促进NiO的还原。  相似文献   
6.
研究了共沉淀法制备的系列金属负载型催化剂合成气制甲醇反应性能,重点考察了催化剂上合成甲醇反应体系的耐硫性能。结果表明,Cu/ZnO催化剂显示了较好的甲醇合成反应性能,但该反应在含硫气氛下迅速失活;Pd/CeO2催化剂体现了良好的甲醇合成反应性能和该反应体系的高耐硫性能。结合多种物理化学表征手段分析得出, Cu/ZnO催化剂在含硫气氛下因活性组分形成金属硫化物而失活;Pd/CeO2催化剂中的载体CeO2可优先与硫作用而保护金属活性组分,进而保持了Pd/CeO2反应体系的高抗硫性能。  相似文献   
7.
Ni/CeO2-Al2O3催化剂上CH4-CO2转化积炭性能的研究   总被引:12,自引:0,他引:12  
采用脉冲微量反应技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2对Ni基催化剂上CH4积炭/CO2消炭性能的影响,用TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征。结果表明,活性金属原子Ni与半导体氧化物CeO2之间存在金属-半导体相互作用(MScI),CeO2的添加提高了活性原子Ni^0的d电子密度,在一定程度上抑制了CH4分子中C-Hσ电子向d轨道的迁移,降低了CH4裂解积炭活性;可加强Ni^0原子d轨道向CO2空反馈π轨道的电子迁移,促进CO2分子的活化,提高CO2的消炭活性,使Ni/CeO2-Al2O3催化剂具有较强的抗积炭性能。  相似文献   
8.
一步合成二甲醚催化剂烧结失活和原位再生的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用共沉淀沉积法制备了CuOZnOAl2O3/γ Al2O3 HZSM 5复合催化剂,考察了其对CO加氢直接合成二甲醚的催化性能,研究了催化剂的失活和再生,并用H2-TPR、XRD、TPO、N2O化学吸附等表征方法对反应前后和再生后催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,一步合成二甲醚催化剂的失活主要是由于活性位Cu晶粒的烧结长大;反应温度和原料气的组成是影响催化剂失活的因素,在低于220℃下,以N2/H2/CO/CO2为原料气会显著降低催化剂的失活速率。研究使用的氧化还原循环的再生方法能够使Cu晶粒发生再分散,并使失活的催化剂恢复了75%以上的活性。  相似文献   
9.
 分别以SBA-15和MCM-41介孔分子筛作模板剂,采用浸渍还原法制备了纵横比及合金度不同的双组元PtRu纳米线和纳米棒电催化剂. 透射电镜、 X射线衍射表征和电化学测试结果表明, PtRu纳米线具有较高的合金度和较大的纵横比,在甲醇硫酸溶液中表现出更好的电催化活性. 初步探讨了PtRu纳米线催化剂的合金度和纵横比对其电催化活性和电极性能的影响.  相似文献   
10.
 为了更好地认识加氢脱硫和催化加氢反应中的载体影响和助剂效应,在同样的催化剂制备方法及反应条件下,研究了噻吩加氢脱硫(HDS)和四氢萘催化加氢(HYD)反应.结果表明,对于无助剂的Mo和W催化剂,载体对催化活性的影响顺序为TiO2-Al2O3>ZrO2>Al2O3.助剂的添加改变了催化剂活性顺序.Ni助剂催化剂的活性明显高于Co助剂催化剂.ZrO2担载的添加Ni的Mo和W催化剂分别获得了最佳的HDS和HYD活性.然而,添加Pt的Mo和W催化剂其HDS和HYD活性仅是Pt与Mo(W)二者的加和,Pt与Mo(W)之间没有协同效应.先将担载的Mo和W预硫化再将助剂引入体系的催化剂制备方法可以避免Ni和Co过早硫化形成类硫化镍(或硫化钴)物相,与采用螯合物分子方法制备的催化剂间有一定的相似性.  相似文献   
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