氨合成催化剂A110-3的研究

利用福建铁砂研制成功的A110-3型氨合成催化剂,不仅具有低温高活性、易还原的特点,同时具有良好的耐热性和抗毒性。研制结果表明,成分不同的磁铁矿砂对制备催化剂的配方和催化剂的性能有较大影响。Al_2O_3助剂含量对催化剂的常压和高压活性的影响显著不同。K_2O和CaO含量对常压和高压活性的影响基本一致。利用福建铁砂熔制催化剂时加入少量BaO将降低活性和耐热性。催化剂中TiO_2含量越多越难还原,而且还原后孔径较小。A110-3催化剂最可几孔径分布为170埃,比国内同类产品大50埃。     

火焰原子吸收光谱法测定汽车尾气催化剂中Pd的研究

研究了火焰原子吸收光谱法测定汽车尾气净化催化剂中的贵金属Pd。对测试条件和共存元素的干扰进行了研究。采用H₂O₂+HCl溶解催化剂,在基体元素共存的条件下,直接测定催化剂中的Pd。方法线性范围为0.1～15 μg·mL-1,检测限为0.029 μg·mL-1,相对标准偏差(RSD)在0.8%～2.5%之间,加标回收率为99.6%～101.2%。方法简便,快速,准确,满足催化剂测试要求。     

SO2-4/TiO2固体酸催化剂的酸强度及光催化性能

SO2-4/TiO2固体酸可用于光催化降解溴代甲烷,其光催化性能明显优于TiO2光催化剂.在相同反应条件下,SO2-4/TiO2的光催化活性比TiO2提高2～10倍.当H2SO4浸渍液浓度为1mol/L时,制得的SO2-4/TiO2酸性最强(H0＜-12.14),具有超强酸性和最高的光催化活性.     

表面金属有机化学:SnMe4在HY沸石超笼表面的接枝反应

研究了高真空条件下SnMe4在HY沸石超笼的接枝反应,并用元素分析,ICP, GC, XRD, FTIR, DTG, DTA, UV-vis, DRS, N2吸附等方法对产物的组成、结构和性质进行了详细表征.研究结果表明,两者可以定量地、有选择性地进行化学反应,将确定数目的三甲基锡基团接枝在沸石的超笼中.反应可以在非常低的温度下快速进行,表观活化能为10.4 kJ·mol-1.经SnMe4改性后的HY沸石分子筛BET比表面积降低,孔体积变小,对不同尺寸的烃分子表现出明显的吸附择形性.     

沉淀方式对氧化还原共沉淀制备Ru/CeO2氨合成催化剂结构与性能的影响

采用氧化还原共沉淀法制备了Ru/CeO2氨合成催化剂,并运用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、CO吸附和H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对其进行了表征,考察了沉淀时反应液的并流、反加、正加对所制备的Ru/CeO2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,不同沉淀方式所得到的催化剂,催化剂的表面织构和金属钌的分散度都存在明显的差别,最终影响了催化剂的氨合成活性,其中采用反加法制备的催化剂上钌的分散度(45.6%)和还原性最好,比表面积最大(120 m2/g),因而催化活性最高,在10 MPa,10000 h?1,425℃反应时,出口NH3浓度达到12.6%.     

助剂对Ru/CeO2催化剂的表面性质及氨合成性能的影响

以KF、KNO₃、Ba(NO₃)₂、CsNO₃为助剂前驱体,CeO₂为载体采用氧化还原共沉淀法制备了一系列无氯负载型钌催化剂,考察了助剂种类和助剂含量及单双助剂对Ru/CeO₂氨合成活性的影响,并采用N₂物理吸附、CO脉冲吸附、XRD、XRF等表征手段,考察了助剂对Ru/CeO₂催化剂比表面积、孔分布、钌分散度的影响。结果表明,F与碱金属、碱土金属一样可以促进Ru/CeO₂催化剂的氨合成活性,四种单助剂中以CsNO₃前驱体为助剂的促进效果最好,而对于双助剂Ba+Cs的促进效果最明显,在400℃,10 MPa,10 000 h^-1反应条件下,出口氨浓度达到了13.3%。加入助剂后使各Ru/CeO₂催化剂表面结构发生改变,但是催化剂的结构因素对氨合成活性的影响不明显,电子效应才是影响催化剂氨合成活性的主要因素。     

Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂活性及抗硫性能

采用两种方法制备了三种Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂,并用X射线衍射、N2物理吸附、程序升温还原、程序升温脱附、X射线荧光光谱和红外光谱等方法对其进行了表征.结果发现,制备方法对催化剂的结构、织构、抗硫性能及催化性能的影响非常大.对其进行硫中毒,导致起燃温度明显升高.将ZrO2和La2O3沉积...     

Ru/Ba-ZrO2催化剂的制备及其氨合成性能研究

分别采用柠檬酸络合法、改性共沉淀法和湿浸渍法制备了掺Ba纳米ZrO2材料,负载Ru后用于催化氨合成反应.采用X射线衍射、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、N2物理低温吸附、H2程序升温还原技术(H2-TPR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和CO化学吸附对载体材料和催化剂进行了表征.结果表明,不同方法制备载体的物相结构和织构性能均有明显差别,负载Ru后催化剂的氨合成性能差别也较大.其中,以柠檬酸络合法制备的载体材料中Ba以BaZrO3的形式存在,钙钛矿型BaZrO3具有较强的供电子能力,电子可以通过Ru与载体间强相互作用传递到Ru表面,有效地促进N≡N的断裂,使催化剂的低温活性显著提高.在425℃,3 MPa,空速为10000 h-1条件下,出口氨浓度为5.72%.其氨合成活性分别是改性共沉淀法和湿浸渍法制备催化剂的3.8倍和14.3倍.     

Fe2O3含量对Cu-Fe/铝土矿水煤气变换催化剂结构和性能的影响

利用具有高比表面积和介孔结构的改性铝土矿为载体,采用并流共沉淀法制备不同Fe2O3含量的Cu-Fe/铝土矿催化剂。以水煤气变换反应为探针反应,考察了催化剂性能。利用X射线荧光元素分析(XRF)、X射线粉末衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO程序升温脱附(CO-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征。结果表明:负载的Fe2O3能显著提高CuO/改性铝土矿催化剂的水煤气变换活性特别是热稳定性能,且随负载的Fe2O3含量增加而提高,当负载量为20%时达到最佳。其原因是负载的Fe2O3和CuO之间发生了相互作用,形成了类似于CuFe2O4复合氧化物,且随负载的Fe2O3含量的增加而增强,这种相互作用同时促进了CuO和Fe2O3的还原,抑制了CuO的烧结,进而提高了催化剂的性能。     

二氧化锆相结构的漫反射光谱表征

利用紫外漫反射光谱考察了二氧化锆基催化剂的表面相组成 ,结合X射线粉末衍射、差热分析和X射线光电子能谱研究了铂化以及Al2 O3 的引入对样品中ZrO2 体相和表面相结构的影响。结果表明 :通氢还原铂化过程使部分的ZrO2 由四方相向单斜相转化 ,而且在催化剂表面这一效应更为显著。随着基体中引入Al2 O3 量的增加 ,二氧化锆的相变温度不同程度地向高温转移 ,添加Al2 O3 使ZrO2 得到较好的分散并抑制单斜相二氧化锆的生成。