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载体类型对Ni基催化剂甲烷干重整反应性能的影响 《燃料化学学报》2015,43(11):1359-1365
以不同载体负载NiO制备了甲烷干重整催化剂并对所制备的催化剂采用等温氮气吸附、XRD、H2-TPR、H2化学吸附等进行了表征。结果表明,载体性质对NiO的存在状态影响较大。SiO2、TiO2以及ZrO2与NiO的相互作用较弱,催化剂易于被还原活化,而正是由于其与NiO的弱相互作用,导致活性金属在反应过程中易迁移聚集而失活。Al2O3和MgO均与NiO有强相互作用,易分别生成NiAl2O4尖晶石和NiO-MgO固溶体,导致其难以被还原活化。经MgO改性的Al2O3载体不仅具有较大的比表面积,而且与NiO的相互作用强度适中,这有利于NiO的分散和稳定,以其为载体制备的催化剂在较高空速下表现出优异的催化反应活性和稳定性,催化剂连续稳定运行100h不失活。 相似文献
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从理论和实验上研究了CVD Nb_3Sn超导带的动态稳定性.基于二维平板模型,给出了稳定性判据,式中η为超导体所占的体积分数,ω为表征超导带几何尺寸和所处冷却条件的传热参量.应用上述判据,可证明存在一个使超导带具有最大全电流密度的最佳敷铜厚度.最佳敷铜厚度由公式所确定,其中ξ为基体与Nb_3Sn层厚度之比.讨论了导体尺寸、敷铜厚度、冷却条件以及外磁场和传输电流的大小等因素对稳定性的影响.并且得出当敷铜厚度达到某一确定值时,就由动态稳定过渡到全稳定.采用模拟线圈所作的实验研究表明,理论和实验结果符合较好. 相似文献
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SiO和AlO负载的Ni基催化剂在甲烷干重整中的催化性能差异 《燃料化学学报》2019,47(2):199-208
CH4与CO2干重整反应对于环境保护和天然气资源的合理利用具有重要意义。SiO2和Al2O3是适用于甲烷干重整反应的两种典型的催化剂载体。为了阐明这两种载体对催化剂性能的影响,本研究采用等体积浸渍法制备了Ni/Al2O3和Ni/SiO2催化剂,并利用BET、TEM、H2-TPR、XRD、TG和Raman等技术对还原和反应后的催化剂进行了表征。结果表明,由于载体的性质不同,Ni基催化剂在甲烷干重整中的催化性能也不同。Ni/SiO2催化剂的初始活性较高,但由于其金属-载体相互作用较弱,催化稳定性较差,在800℃下反应15h其催化活性急剧下降;较弱的金属-载体相互作用使得Ni/SiO2催化剂上的Ni颗粒较大,有利于积炭前驱物种的生成,导致催化剂快速失活。而对于Ni/Al2O3催化剂,金属-载体相互作用较强,Ni颗粒较小,但由于Ni与Al2O3生成了NiAlxOy物种,有效活性位减少,其催化活性相对较低,但催化稳定性较好,干重整反应进行50h其活性保持稳定;Ni与Al2O3之间较强的相互作用有利于形成小且稳定的Ni粒子,能减少积炭,因而具有优异的催化稳定性。 相似文献
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Pd/MWCNTs贫燃甲烷催化燃烧性能研究 《燃料化学学报》2016,44(8):928-936
以MWCNTs为载体,用HNO_3做氧化剂对MWCNTs进行处理,通过XPS研究了处理前后MWCNTs表面官能团的变化,并采用超声浸渍法制得Pd/MWCNTs催化剂,借助TEM,揭示了Pd粒子在催化剂表面分散度和粒径与MWCNTs表面含氧量、羟基和羰基间的关系。并考察了Pd/MWCNTs催化剂预处理方法对低浓甲烷催化燃烧活性和稳定性的影响,研究表明,Pd的价态以及Pd粒子的粒径,都与催化剂的甲烷燃烧活性直接关联。单质Pd的氧化和Pd粒径的长大是导致催化剂性能衰减的原因。通过原位FT-IR技术对反应气氛下中间物种的监测,提出了Pd/MWCNTs催化剂上的低浓度甲烷催化氧化反应机理。 相似文献
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不同方法制备的介孔Ni/MgO催化剂上水蒸气重整苯酚制氢 总被引:1,自引:0,他引:1
不同方法制备的介孔Ni/MgO催化剂上水蒸气重整苯酚制氢 《燃料化学学报》2016,44(9):1131-1137
利用浸渍法和水热共沉淀法两种方法,制备了介孔Ni/MgO催化剂,用于水蒸气重整生物质油模型物苯酚制取氢气;利用XRD、N2吸附/脱附、H2-TPR、TEM以及TG等手段对催化剂进行了表征。结果表明,以介孔MgO为载体,采用浸渍法制备的介孔NiO/MgO固溶体,具有较高的比表面积(60.6m2/g)以及较大的孔径(10.1nm)。与水热共沉淀法制备的催化剂相比,浸渍法制备的NiO/MgO前驱体经还原后的所得到介孔Ni/MgO催化剂Ni颗粒较小(5.0-6.0nm),分布均匀,具有较高的分散度(19.44%)。较大的比表面积能有效地促进活性金属颗粒的分散,而介孔有利于反应物和产物在催化剂孔道中的扩散。因此,该Ni/MgO催化剂在水蒸气重整苯酚制氢反应中具有较高的催化活性、稳定性和优异的抗积炭能力。 相似文献
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NiO@SiO核壳催化剂在浆态床中低温甲烷化研究 《燃料化学学报》2016,44(5):548-556
采用改进的Stber方法,可控制备出具有不同形貌的NiO@SiO_2核壳结构催化剂,并在浆态床反应器(320℃)上,对其合成气低温甲烷化性能进行评价;同时借助XRD、TEM、XPS和N_2物理吸附等方法对反应前后催化剂的物化性质进行了表征。研究表明,实验制备的催化剂形貌规整、粒径均匀,且具有较好的热稳定性。在相同的制备条件下,核颗粒粒径增大,其SiO_2壳层的厚度随之增加。在反应过程中,部分催化剂的核壳结构遭到破坏并出现SiO_2空壳,是CO与壳层内的Ni作用生成易迁移的Ni羰基化物种(Ni(CO)_x)所致。催化剂的甲烷化活性随着核颗粒粒径的增加呈现下降趋势;在不同的反应阶段,催化剂的失活速率存在明显差异,在反应的前20 h内,催化剂出现快速失活,20 h后失活缓慢,但是催化剂的甲烷选择性都保持在80%左右。催化剂的失活,一方面,是因为反应过程中,Ni核颗粒发生了长大;另一方面,是由于壳层中3-5 nm的介孔的减少以及催化剂比表面积、孔容的下降。 相似文献
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以有机溶剂均匀沉淀法制备了镓的氧化物,借助XRD、NH3-TPD、TEM和BET等手段对物相结构、表面性质等进行了表征。结果表明,制备过程中得到的前驱体为GaOOH,前驱体经500 ℃热处理后得到γ-Ga2O3。γ-Ga2O3的晶格类型与γ-Al2O3相似,为有阳离子缺陷的立方尖晶石结构。表面具有酸量较大的中强酸中心,而弱酸中心含量相对较少。微观上大多为厚10 nm、直径100 nm左右的二维纳米片,大部分纳米片分布于一个方向,一些组成花瓣形。将制得的γ-Ga2O3用于DME水解反应,结果表明,270 ℃下DME的转化率可达24%,接近平衡转化率,反应后催化剂的织构性质没有显著变化,比表面积仍可达到130 m2/g。将γ-Ga2O3与Cu基催化剂复合后用于270 ℃下的低温浆态床DME水蒸气重整反应,DME转化率和H2选择性高达99%和68%,经200 h反应后催化剂仍能保持95%以上的活性,表现出良好的工业化应用前景。 相似文献