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41.
近年来,金属氧化物的晶面效应及其独特的催化性能引起研究者的广泛关注.其中,二氧化铈(CeO2)因具有储放氧性质、易于形成氧空位等特点,在诸多领域得到应用,尤其是作为催化剂,可用作活性相、载体、复合催化材料等. CeO2的晶面效应主要由于晶面上氧空位的性质引起的.目前,这方面的研究主要集中在高温条件下氧空位的动态转化过程,如水汽变换反应、有机物脱除等.但是高温下CeO2中氧空位的活泼性,增加了晶面效应的复杂性.因此,利用低温液相有机反应作为探针,研究晶面效应是一种可靠的解决方案.我们近些年的工作研究了CeO2不同晶面上的酸性及催化水解性能,在本研究中,我们提出在温和条件下, ;采用有机探针反应,研究不同晶面的氧化还原性质.亚胺类化合物作为一类重要的含氮有机中间体,在生物、农药、医药等领域中具有重要应用.传统的亚胺合成方法是将醛类化合物或酮类化合物与胺类在酸催化剂的作用下直接缩合.近年来出现了新的亚胺合成方法,例如通过胺类氧化脱氢、炔烃的氢胺化、醇胺脱氢/氧化偶联等,其中醇胺脱氢/氧化偶联的方法因具有原料廉价易得、过程清洁等优点,而成为研究热点.最近, Masazumi Tamura等研究发现CeO2能够在温和条件下高效催化醇胺氧化偶联制亚胺,通过一系列表征发现CeO2的高活性主要由于其氧空位中存在丰富的活性氧物种.然而, CeO2的晶面效应及其在此反应中的催化性能,以及不同晶面上的氧化还原性质还有待进一步的研究.本文研究了CeO2的晶面效应及其在醇胺氧化偶联制亚胺反应中的催化性能.在温和的反应条件下(60 oC), CeO2能够高效催化苯甲醇与苯胺反应制备亚胺,并且对底物具有很好的普适性,在催化一系列醇与胺氧化偶联制亚胺的反应中,对于大部分底物,醇类化合物的转化率可达89%以上,亚胺类化合物的选择性可达90%以上.通过水热合成法分别制备了棒状CeO2、立方体CeO2和八面体CeO2,并通过X射线衍射、透射电子显微镜和高分辨透射电子显微镜确证了其结构和形貌,结果表明三种形貌的CeO2均为纯相的CeO2,其中棒状CeO2暴露(110)和(100)晶面,立方体CeO2暴露(100)晶面,八面体CeO2暴露(111)晶面.并以苯甲醇氧化反应和苯甲醇与苯胺反应为探针研究了其催化性能.结果发现:不同形貌的CeO2具有显著不同的催化活性,其中棒状CeO2表现出最优异的催化性能,立方体CeO2和八面体CeO2次之.通过Raman光谱表征了不同形貌CeO2的氧空位性质并比较了它们的氧空位浓度.结果发现:棒状CeO2的氧空位浓度相对值(A595/A462)为0.077,高于立方体CeO2和八面体CeO2.通过比较分析计算可知,在CeO2(110),(100)和(111)三种晶面中,(110)晶面因其具有最多的氧空位而表现出最高的催化活性和优异的氧化还原性质,(110)晶面上亚胺的生成速率为4.618 mmol/(g·h),分别为(100)晶面和(111)晶面上的32倍和49倍.该研究有助于提高认识CeO2基催化材料的低温氧化还原性质. 相似文献
42.
激光弱吸收是导致光学薄膜损伤的重要原因。在(5~43)mPa的氧分压下制备并测试了一组HfO2薄膜。实验发现,当氧分压小于20mPa时,薄膜弱吸收越大,损伤阈值越低;当氧分压大于20mPa时,薄膜的损伤阈值与弱吸收并不一一对应,具有较高弱吸收的薄膜可能同时具有较高的损伤阈值。建立了缺陷模型,采用有限元法模拟了缺陷对弱吸收测量和损伤阈值测量的影响,分析了缺陷尺寸、密度、吸收系数对弱吸收和损伤阈值的影响。研究结果显示,吸收系数高于薄膜1 000倍的缺陷可以降低薄膜的损伤阈值1 000倍,却并不影响薄膜的弱吸收。缺陷对HfO2薄膜的激光弱吸收与损伤阈值测试有完全不同的影响,是导致某些薄膜弱吸收与损伤阈值背离的原因。 相似文献
43.
45.
46.
47.
深部岩体圆形巷道围岩松动圈形成机理数值试验研究 总被引:4,自引:3,他引:1
采用损伤力学和统计理论的单元本构模型,探讨深部岩体巷道围岩破坏规律,
利用岩石破裂过程分析软件RFPA$^{\rm 2D}$, 对深部
岩体中的圆形巷道的变形及非线性渐进破坏特征、巷道周边关键部位的位移和应力变化进行
了分析,研究了圆形巷道围岩松动圈的形成机理. 研究表明:巷道开挖后,其周边形成应力
集中带,随着围岩压力的持续作用,巷道周边产生塑性变形区,并沿径向形成裂纹;随着裂
纹的不断扩展,巷道周边出现松动破裂区,即松动圈. 产生破裂区后,应力集中程度减弱,
应力高峰点向远处转移. 相似文献
48.
激光预处理是提高激光薄膜抗激光损伤阈值的重要手段。对电子束蒸发方式镀制的HfO2/SiO2反射膜采用大口径激光进行了辐照,并采用激光量热计测量了激光辐射前后的弱吸收值。采用聚焦离子束(FIB)技术分析了激光辐照后薄膜的损伤形态并探究了损伤原因,首次采用扫描电镜拍摄到了节瘤部分喷发时的形貌图,并对其进行了FIB分析,为进一步了解节瘤的损伤过程提供了依据。实验发现,激光辐照过后的激光薄膜弱吸收明显降低,激光预处理有效减少了引起薄膜吸收的缺陷,存在明显的清洗效应;在本实验采用的HfO2/SiO2反射膜中,激光预处理技术对于祛除位于基底上种子形成的节瘤是有效的,原因是激光辐射过后该节瘤进行了预喷发并不会对后续激光产生影响;而激光预处理技术对位于膜层中间的可能是镀膜过程中材料飞溅引起的缺陷是无效的,需要通过其他手段对该类节瘤进行祛除。 相似文献
49.
超声-光催化降解水中有机污染物 总被引:4,自引:0,他引:4
超声-光催化是一项近年发展起来的废水处理的新型高级氧化技术。该技术利用超声的空化效应、自由基效应以及机械效应强化光催化的催化效能,实现超声和光催化对水中有机污染物的协同降解。本文从水中有机污染物的超声-光催化降解机理、降解动力学、影响因素(光催化剂类型和投加量、超声频率和强度、溶液pH值、温度、反应物初始浓度、溶解性气体和离子强度)和反应器类型(悬浮型、固定床型)4个方面介绍了相关研究进展,提出了目前存在的主要问题,并展望了超声-光催化降解水中有机污染物的发展方向。 相似文献
50.
针对道路提取的同物异谱和同谱异物难题,提出了一种基于邻域总变分和边缘检测的遥感影像道路提取方法,先对原始影像进行邻域总变分分割,提取出影像中具有均匀材质的地物,并采用Canny边缘检测方法获得原始影像的边缘数据;然后将边缘数据和分割结果融合,使均匀材质区域中的非道路地物和道路分离;最后采用多方向结构进一步提取狭长并具有一定宽度的道路.实验证明本文提出的道路提取方案能同时提取影像中光谱略有差异的道路,能有效剔除和道路黏连在一起的同谱异物地物,并能提取具有一定弯度的道路. 相似文献