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CO氧化可能是多相催化领域最常见的反应,它不仅能作为探针反应研究催化剂结构、反应活性位等,而且在诸多实际过程如空气净化、汽车尾气污染物控制、燃料电池所用氢源净化等扮演重要角色.最早的 CO氧化催化剂为霍加拉特剂,其组分主要为 CuO与 MnO2混合氧化物,然而在实际应用过程中存在低温活性低、吸湿易失活等缺点.1987年, Haruta等发现湿化学法制备的氧化物负载 Au催化剂表现出非常高的低温 CO氧化活性及耐水稳定性,其 Au粒子以纳米尺度分散,进而引发了催化研究领域的“淘金热”及纳米催化研究热潮.而 CO氧化通常作为考察 Au催化剂结构性质的探针反应,也成为考核其它金属催化剂是否具有高活性的判据之一. Pt族金属上 CO氧化反应从 Langmuir等研究开始至今已有100多年,然而低温下该金属催化剂活性与 Au催化剂相比要低一个数量级.本质原因为 Pt族金属上 CO吸附较强, O2吸附与活化受到抑制,而该步骤被认为是 CO氧化的速控步,因而表现出较低的催化活性.通常 Pt族金属催化剂需要100oC以上 CO才能脱附, O2进而得以吸附.目前研究人员采取多种策略,其基本原则为削弱 Pt族金属上 CO吸附强度或者提供其它活性位供 O2吸附与活化.本综述将概括近十年来Pt族金属催化剂 CO氧化研究进展,主要总结室温甚至超低温条件下的研究成果.高活性 CO氧化催化剂主要是通过采用可还原氧化物为载体或助剂,或者改变催化剂表面性质如使表面富 OH基物种来形成. Au催化剂的研究发现,改变金属粒子尺寸极有可能获得不同寻常的催化性能,而常规的 Pt族金属催化剂研究主要是在纳米尺度.近期人们发现逐渐减小 Pt族金属粒子尺寸,从纳米到亚纳米甚至单原子时,其电荷状态逐渐呈正价形式,这有利于削弱其 CO吸附强度.此外,可通过增强金属载体间的相互作用,改变金属载体接触方式,如从核壳到交叉结联结构,构筑出更多的金属载体界面,使得 O2更容易吸附与活化或稳定更多的 OH基物种进而在此界面与吸附的 CO反应.伴随着表征技术的发展, CO氧化机理的认识也更加深入,这给催化剂的设计带来更多新的思路.(1)改变 CO吸附活化位,将 CO吸附活化位从金属转移到载体上,从而大大降低 CO吸附强度,活化的 CO物种在反应过程中容易溢流到金属载体界面处,这甚至有利于超低温度下(–100oC左右) CO氧化.(2)改变 O2活化形式. O2通常在 Pt族金属上容易以解离氧原子形式存在,通过改变载体、金属载体界面性质使得 O2以分子氧形式活化,如形成超氧或过氧物种,这有利于降低 CO氧化的活化能垒,进而提高其低温甚至超低温下 CO氧化活性.今后,设计并合成出在超低温度下能够氧化 CO的 Pt族金属催化剂将成为 CO氧化催化剂研究的重要方向之一. 相似文献
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教学过程中 ,一个非常重要却往往被人忽视的环节就是写“教学后记” .作为对自身教学工作的检查与评定、完善与反思 ,教学后记对提高教学水平有着非同寻常的作用 .然而我们许多老师往往忽视其价值 ,不愿或不想去写教后记 ,从而丢失了教学过程中一份十分珍贵的财富 .教学后记记什么 ?结合自身的教学实践 ,笔者认为应有如下三点 :1 总结“精采” ,记教学中的体会在教学实践中 ,每个教师在课前的备课阶段对课堂教学结构、教材处理、教学方法、学法指导上作了充分的设计 ,然而这些教学设想只有在师生互动合作的过程中 ,才能体现它的“精采”之… 相似文献
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在课本上我们学习了梯形的中位线,高线等,这些都是与梯形的边有关系的.现在我们来研究一下梯形对角线的交点,过这个点的直线(线段)有什么神秘之处呢?看了这篇文章,你就会略知一二了. 相似文献
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35.
利用微宏观耦合方法模拟了棒状分子聚合物溶液在平板Couette流动中的复杂流变行为,其中微宏观模型通过非均匀Doi理论来描述.数值模拟中,应用有限体积方法耦合求解了介观尺度上的Smoluchowski方程和宏观尺度上的流场守恒方程.数值结果不仅得到了若干种典型的流动类型,而且还预测了另外两种新的复合瑕疵结构.数值试验表明:棒状分子聚合物的流变结构主要依赖于De数、分子相对尺度以及溶液浓度常数的取值;并且De数对分子指向矢的翻滚周期、随流取向角等微观特性也均有明显影响.
关键词:
棒状分子
聚合物溶液
微宏观模拟 相似文献
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<正>Diffraction efficiency of volume Bragg grating,whose period is in the same order as the incident wavelength, is related to the polarization direction of the incident linear polarized beam.When two linearly polarized recording beams with the same polarization direction are used for recording volume Bragg gratings in a photopolymer with diffusion amplification,the azimuth of polarization of the reconstruction beam influences the diffraction efficiency of the grating.When the probe beam is linearly polarized and oriented orthogonally to the grating vectors,the±1-order diffraction beams are also linearly polarized with polarization direction parallel to that of the probe beam.According to the results,a two-dimensional nonspatial optical filter consisting of the volume Bragg gratings would achieve significantly higher efficiency. 相似文献
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39.
随着计算机技术的飞速发展,计算流体力学(CFD)越来越广泛地应用于各个领域。通过CFD对复杂流动问题进行研究,能够较精确地反映流场的流动情况。利用CFD技术对夹套冰温库内的流场进行了稳态数值模拟,分析了夹套冰温库内流场的分布情况,讨论了该库体结构下不同送风速度对库内流场均匀性的影响。研究表明,具有夹套结构的冰温库,库内流场分布均匀,采用顶部静压箱送风,底部四周回风的送回风方式,能够使库内形成自上而下的均匀活塞流,不同送风速度对冰温库内流场的影响很小。研究结果证明数值模拟能较好地反映现实情况。 相似文献
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低速轴流涡轮非定常数值模拟的非线性谐波法 总被引:4,自引:0,他引:4
本文介绍了旋转机械非定常数值模拟的非线性谐波方法,并对某低速轴流涡轮的流场进行了数值模拟,获得了该涡轮通道内的非定常流场结构.在与实验结果及定常计算结果对比确认的基础上,分析了该涡轮动静叶间干涉与非定常流动特性,并比较了谐波阶数和工质的压缩性对计算结果的影响.研究结果表明,非线性谐波方法可有效地模拟动静非定常干涉. 相似文献