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151.
选取碳纳米管(CNT)催化剂催化丙烷氧化脱氢作为模型反应,通过系统研究CNT上多种活性氧位的微观结构,以及对其电子结构的表征,发现通过调控CNT大π体系与含氧官能团之间的共轭效应可以改变CNT的催化活性.CNT体系充当一个电子存储器,通过活性位与CNT的离域效应向活性位提供或夺取电子改变反应活性.对于丙烷氧化脱氢,当电子从CNT流向官能团时,第一步C-H断键活性提高,但反应过程中生成的中间体过于稳定将导致CNT催化剂活性位被占据,从而抑制第二步C-H活化生成丙烯.反之,当电子从官能团流向CNT时,第一步C-H断键活性较低,生成的中间体较不稳定,较易生成丙烯.因此,可以通过调控CNT与官能团之间的电子共轭效应来平衡两步C-H键的活化.这些结果有助于从微观尺度上理解CNT催化剂活性的来源,并为制备高活性CNT催化剂提供理论指导. 相似文献
152.
153.
二过碘酸含铜(Ⅲ)配离子氧化异丙胺的动力学及机理 总被引:1,自引:0,他引:1
在碱性价质中于30~45℃区间,用分光光度法研究了二过碘酸含铜(Ⅱ)配离子(DPC)氧化异丙胺(PA)的动力学.结果表明:反应对DPC为一级,对PA的表观反应级数为1.15~1.39级;准一级([PA]0≥[Cu(Ⅲ)]0)速率常数kobs随[OH-]和[IO4-]cx的增加而减小;在氮气保护下反应体系能引发丙烯酰胺聚合,表明有自由基参与反应.此外,还观察到对速率有负盐效应.据此,提出了包括DPC离解出一个H2IO63-的前期平衡和[Cu(HIO6)]-与PA之间生成加成物的反应机理. 相似文献