石墨炔原子催化剂的崭新道路:基于自验证机器学习方法的筛选策略

近年来, 原子催化剂(ACs)引起了广泛的研究关注. 目前该领域的长足发展受限于贵金属的使用和单原子催化剂(SACs)的性能有限. 本文总结了利用密度泛函理论(DFT)和机器学习(ML)方法筛选高效的基于石墨炔(GDY)的原子催化剂的工作. 研究表明, Pd, Co, Pt和Hg可以形成稳定的零价过渡金属-石墨炔组合(TM-GDY), 而镧系-过渡金属的双原子催化剂(Ln-TM DAC)组合通过f-d轨道耦合作用可以获得有效的催化性能提升. 进一步分析表明, 主族元素与过渡金属和镧系金属的结合可以通过p轨道耦合保持高电活性, 从而构成高度稳定的GDY-DAC系统, 机器学习算法也揭示了s,p轨道的作用. 此外, 理论算法技术在筛选催化水分解析氢反应(HER)的高效组合上也表现出了优越性, 创新性地预测了石墨炔-原子催化剂在实际催化反应中的潜能. 本综合评述可为未来设计新型原子催化剂提供新的思路与策略.     

碳量子点增强气液相化学发光检测二氧化碳北大核心CSCD

采用一步溶剂热法合成了能够发射绿色荧光的水溶性碳量子点(CDs),并对其进行了透射电子显微镜(TEM)、紫外可见光谱、荧光光谱以及红外谱图等一系列表征。基于该CDs增强的H_(2)O_(2)-KOH-CO_(2)气液相化学发光体系,利用自助研发的气液相化学发光检测仪实现了对CO_(2)气体的实时在线检测。研究了H_(2)O_(2)、KOH以及CDs浓度对发光强度的影响,结果表明当H_(2)O_(2)浓度为0.15 mol/L、KOH浓度为0.40 mol/L以及CDs溶液与KOH溶液体积比为1∶2时所测得的化学发光强度最大。在最优条件下,在0.196~49 mg/L范围内,CO_(2)浓度与发光强度呈现出良好的线性关系;计算得到二氧化碳的检测限为0.049 mg/L;重复检测11次1.96和4.56 mg/L的CO_(2)的相对标准偏差分别为1.46%和0.65%。采用该方法检测CO_(2)具有灵敏度高、选择性好、精密度高以及能够实现连续在线检测等优点。     

木本油料生产生物柴油——麻疯树生物柴油产业的发展*

木本油料是我国生物柴油产业未来原料生产和供应的特色和优势。本文以麻疯树为代表,从资源分布、麻疯果加工和油生产生物柴油技术等方面讨论了国内外研究和发展的现状,分析了我国麻疯树生物柴油产业发展存在问题,并提出了一些对策。     

GRG在雷达对抗训练水平评估指标权重中的应用

在现代战争中,地对空雷达对抗日趋重要,对于地对空雷达对抗装备训练水平评估成为了亟待解决的问题.开展对地对空雷达对抗训练内容的分析, 构建了地对空雷达对抗训练水平评估指标体系,运用层次分析法确定个体指标权重,再将所有专家的个体指标权重集结为群体指标权重, 根据灰色关联度(GRG)计算各专家的个体指标权重与群体指标权重的接近程度从而确定专家权重,采用了权重自适应调整的方法调整专家权重和群体指标权重,最终确定指标权重.最后,用实例说明了该方法的实用性.     

浙江西部山区珍稀雉类生态学研究

浙西山区雉类栖息地的植被类型、分布高度存在差异,其主要活动地有季节性变化,并和月降水量相关。黄腹角雉在浙江西部分布于金衢盆地以南,白颈长尾雉、白鹇和勺鸡在浙西山区均有分布。对该山区秋季和春季的雉类密度进行调查,秋季捕获率以勺鸡最高(4.58‰),白颈长尾雉次之(1.42‰),白鹇最低(0.39‰)。春季遇见率勺鸡为0.15只/小时,白鹇为0.175只/小时,白颈长尾雉仅0.063只/小时。白颈长尾雉和白鹇存在正关联的种间关系,而其他雉类间不存在关联。植被群落的演替可导致雉类群落的变化,主要表现在雉类的种类组成和数量的波动等几方面。70年代至80年代浙西雉类资源持续下降。     

Scheme of negative acoustic radiation force based on a multiple-layered spherical structure

Acoustic radiation force(ARF), as an important particle manipulation method, has been extensively studied in recent years. With the introduction of the concept of “acoustic tweezers”, negative acoustic radiation has become a research hotspot. In this paper, a scheme of realizing negative ARF based on the multiple-layered spherical structure design is proposed. The specific structure and design idea are presented. Detailed theoretical calculation analysis is carried out.Numerical simulations have...     

基于太赫兹辐射的糖类异构体信息提取方法研究

应用太赫兹时域光谱系统（THz-TDS）获取了两种互为异构体的糖类D-(+)-葡萄糖和D-(-)-果糖的太赫兹吸收谱，发现D-(+)-葡萄糖和D-(-)-果糖在0.3～1.72 THz频段内太赫兹吸收峰位存在明显区别，可以由1.41和1.66 THz两个吸收峰位鉴别D-(+)-葡萄糖和D-(-)-果糖。为研究D-(+)-葡萄糖太赫兹光谱吸收峰形成机理，首先构建了D-(+)-葡萄糖的单分子构型，采用密度泛函理论中的B3LYP泛函，利用Gaussian09完成对D-(+)-葡萄糖单分子构型的结构优化与频率计算。将量子化学计算结果与实验谱对比发现，基于D-(+)-葡萄糖单分子构型的量子化学计算结果与实验谱差异较大。然后构建了D-(+)-葡萄糖晶胞构型，采用广义梯度近似中的PBE泛函，利用CASTEP软件完成对D-(+)-葡萄糖晶胞构型的结构优化与频率计算。将量子化学计算结果与实验谱对比发现，基于D-(+)-葡萄糖晶胞构型的量子化学计算结果与实验谱较为吻合。D-(+)-葡萄糖晶胞构型量子化学计算时，因较为全面的考虑了分子间的氢键及范德华力的作用，说明D-(+)-葡萄糖在1.41 THz处吸收峰的形成为分子间弱相互作用。其次通过Materials Studio 2017软件指认了D-(+)-葡萄糖在1.41 THz吸收峰处的振转模式，发现D-(+)-葡萄糖在1.41 THz吸收峰主要是分子之间的相互作用，进一步说明D-(+)-葡萄糖在1.41 THz处的吸收峰主要是分子间的弱相互作用。在量子化学计算结果的基础上利用Multiwfn软件对D-(+)-葡萄糖晶胞进行RDG计算，利用VMD软件对D-(+)-葡萄糖晶胞中分子间的弱相互作用的类型、位置和强度进行可视化研究。研究结果表明，利用太赫兹时域光谱技术能够敏锐地感知糖类物质结构的细微变化，并能够正确鉴别其同分异构体。     

细长椭球体在水中自由下落的运动特性实验研究

固体颗粒在液体中的运动现象在日常生活和工业应用领域广泛存在, 其中因蕴含着丰富的流体力学现象而受到学者们的广泛关注. 本文通过实验研究了细长椭球体在水中受浮力影响的下落特性. 实验中采用带有两台相互垂直的高速摄像机和光源组成的运动跟踪平台并结合荧光染色技术对细长椭球体下落过程中的运动轨迹和尾涡结构进行研究. 文中选用的细长椭球体与环境流体的密度比为1.2, 其长短轴比范围为2$\sim $10, 相应的阿基米德数范围为400$\sim$1400, 对应实现的终态雷诺数范围为120$\sim$1350. 实验过程中我们观察到细长椭球体在水中下落过程中产生的5种典型路径, 分别为: 小振幅不规则运动、小振幅高频振荡运动、大振幅低频振荡运动、高度非线性运动以及直线运动, 并得到了对应的速度振荡以及倾斜角的演化规律. 进一步地, 分析了细长椭球体运动过程中受到的阻力系数与雷诺数之间的关系. 随后采用荧光可视化技术清晰获得了颗粒下落过程中的尾涡结构特性, 并结合颗粒的运动状态详细分析了涡脱落过程对颗粒运动状态转捩的影响. 最后, 通过对比前人关于圆柱体下落的运动特性的相关结果, 获得了细长椭球体和细长圆柱体运动特性之间的异同点以及其潜在的物理机理.      

细长椭球体在水中自由下落的运动特性实验研究

固体颗粒在液体中的运动现象在日常生活和工业应用领域广泛存在,其中因蕴含着丰富的流体力学现象而受到学者们的广泛关注.本文通过实验研究了细长椭球体在水中受浮力影响的下落特性.实验中采用带有两台相互垂直的高速摄像机和光源组成的运动跟踪平台并结合荧光染色技术对细长椭球体下落过程中的运动轨迹和尾涡结构进行研究.文中选用的细长椭球体与环境流体的密度比为1.2,其长短轴比范围为2～10,相应的阿基米德数范围为400～1400,对应实现的终态雷诺数范围为120～1350.实验过程中我们观察到细长椭球体在水中下落过程中产生的5种典型路径,分别为:小振幅不规则运动、小振幅高频振荡运动、大振幅低频振荡运动、高度非线性运动以及直线运动,并得到了对应的速度振荡以及倾斜角的演化规律.进一步地,分析了细长椭球体运动过程中受到的阻力系数与雷诺数之间的关系.随后采用荧光可视化技术清晰获得了颗粒下落过程中的尾涡结构特性,并结合颗粒的运动状态详细分析了涡脱落过程对颗粒运动状态转捩的影响.最后,通过对比前人关于圆柱体下落的运动特性的相关结果,获得了细长椭球体和细长圆柱体运动特性之间的异同点以及其潜在的物理机理.